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論文

Structure of the {U$$_{13}$$} polyoxo cluster U$$_{13}$$O$$_{8}$$Cl$$_{x}$$(MeO)$$_{38-x}$$ (x = 2.3, MeO = methoxide)

Fichter, S.*; Radoske, T.*; 池田 篤史

Acta Crystallographica Section E; Crystallographic Communications (Internet), 77(8), p.847 - 852, 2021/08

A new type of polyoxo cluster complex that contains thirteen uranium atoms, {U$$_{13}$$}, was synthesised and characterised as [U$$_{13}$$($$mu$$$$_{4}$$-O$$_{rm oxo}$$)$$_{8}$$($$mu$$$$_{4}$$-O$$_{rm MeO}$$)$$_{2}$$($$mu$$$$_{2}$$-O$$_{rm MeO}$$)$$_{24}$$Cl$$_{x}$$(O$$_{rm MeO}$$)$$_{12-x}$$] (x = 2.3, MeO = methoxide) (I). The complex crystallises from methanol containing tetravalent uranium (U$$^{rm IV}$$) with a basic organic ligand. The characterised {U$$_{13}$$} polyoxo cluster complex possesses a single cubic uranium polyhedron at the centre of the cluster core. The observed shortening of U-O bonds, together with BVS calculations and the overall negative charge (2-) of (I), suggests that the central uranium atom in (I), that forms the single cubic polyhedron, is presumably oxidised to the pentavalent state (U$$^{rm V}$$) from the original tetravalent state (U$$^{rm IV}$$). Complex I is, hence, the first example of a polyoxo cluster possessing a single cubic coordination polyhedron of U$$^{rm V}$$.

論文

Neutron capture cross sections of curium isotopes measured with ANNRI at J-PARC

川瀬 頌一郎*; 木村 敦; 原田 秀郎; 岩本 信之; 岩本 修; 中村 詔司; 瀬川 麻里子; 藤 暢輔

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(7), p.764 - 786, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

The neutron capture cross sections of $$^{244}$$Cm and $$^{246}$$Cm were measured for the neutron energy range of 1-1000 eV via the neutron time-of-flight method with ANNRI at MLF of the J-PARC. The world's most intense neutron pulses from the Japan Spallation Neutron Source enable the accurate measurement of neutron capture cross sections. Besides, single-bunched neutron pulses allow the analysis in a higher neutron energy region than the previous measurement at ANNRI. The resonance analyses were performed up to 1000 eV by using a resonance shape analysis code REFIT. The spectra of prompt gamma-rays from neutron capture reactions of $$^{244}$$Cm and $$^{246}$$Cm were also obtained, and 43 and 10 prompt gamma-ray peaks from $$^{244}$$Cm(n,$$gamma$$) and $$^{246}$$Cm(n,$$gamma$$) reactions were newly observed, respectively.

報告書

燃料デブリ分析のための超微量分析技術の開発(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2020-064, 95 Pages, 2021/02

JAEA-Review-2020-064.pdf:9.48MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち「燃料デブリ分析のための超微量分析技術の開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、燃料デブリの取り扱い、臨界管理、保管管理等に必要な性状把握において、キーとなるアクチノイド核種の化学分析を中心に、最適な試料前処理・分離・分析プロセスを開発し、将来計画されている燃料デブリ分析の効率化・合理化を図るとともに、一連の研究業務における人材育成を通し、1F廃炉推進に資することを目的とする。特に、近年分析化学分野,放射化学分野で成果を上げつつある極微量分析(ICP-MS/MS)を原子力分野に応用することにより測定核種を単離するための前処理をせずに高精度で分析できる手法を開発し、分離前処理の省力化し、迅速な分析工程を確立する。

報告書

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2020-032, 97 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-032.pdf:4.16MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原発炉内にて、SUS配管や圧力容器等の構造材と溶融した燃料や被覆管成分が高温で反応して形成された合金相を含む燃料デブリに着目し、UO$$_{2}$$-SUS系やUO$$_{2}$$-Zr(ZrO$$_{2}$$)-SUS系の模擬デブリを高温熱処理により合成し、化学的特性や水中への溶出挙動を測定するとともに、模擬デブリの酸化物相および合金相の経年変化を分光学的に分析する研究・開発を行う。

論文

Re-evaluation of radiation-energy transfer to an extraction solvent in a minor-actinide-separation process based on consideration of radiation permeability

樋川 智洋; 津幡 靖宏; 甲斐 健師; 古田 琢哉; 熊谷 友多; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(1), p.74 - 89, 2021/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

マイナーアクチノイド分離プロセスの放射線に対する成立性を評価するうえで、抽出溶媒の吸収線量の予測は不可欠である。本論文では、溶媒抽出時に現れるエマルションなどの構造を考慮した吸収線量評価手法を提案する。モンテカルロ法に基づいた放射線輸送コードであるPHITSを活用し、高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド一括回収するプロセスを対象として、抽出溶媒への放射線エネルギー付与シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、アルファ線によるエネルギー付与量はエマルション構造に、ベータ線及びガンマ線については抽出に用いる装置サイズに依存することを示した。さらにこれまでの線量評価では評価されてこなかった透過力の高いガンマ線によるエネルギー付与がマイナーアクチノイドの大量処理を考えるうえで重要になることを示唆した。

論文

MA分離抽出剤の放射線分解メカニズムの研究

樋川 智洋; 村山 琳*; 熊谷 友多; 山下 真一*; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 松村 達郎

UTNL-R-0501, p.24 - 25, 2020/12

東京大学大学院工学系研究科が有するライナック研究施設を利用して平成31年度に得られた成果をまとめたものである。マイナーアクチノイド(MA)の分離プロセスで利用が見込まれるジグリコールアミド抽出剤について、ドデカン及びオクタノール溶液中における放射線分解過程をパルスラジオリシスにより調べた。その結果、アルコールを添加することにより、ジグリコールアミド抽出剤の放射線分解過程は、これまで考えられてきたラジカルカチオンを経由するドデカン単一溶媒中での分解過程とは異なることが示唆された。

報告書

マイナーアクチノイドの水溶液系での臨界質量評価; 分離プロセスにおける臨界安全評価のための基礎データ

森田 泰治; 福島 昌宏; 鹿島 陽夫*; 津幡 靖宏

JAEA-Data/Code 2020-013, 38 Pages, 2020/09

JAEA-Data-Code-2020-013.pdf:1.94MB

マイナーアクチノイド分離プロセスにおける臨界安全評価のための基礎データとして、Cm, Amおよびこれらの混合物についての中性子減速系である水混合系(均質, 水反射体付き)での臨界質量を求める計算を行った。Cm-244とCm-245との混合系では、核分裂性であるCm-245の比率が大きいほど臨界質量が小さいが、臨界となるときのCm-245重量が、Cm-245の比率によらずに概ねCm-245のみの濃度で整理できることを明らかにした。実際の再処理プロセスで取り扱うPu-239: 71%, Pu-240: 17%, Pu-241: 12%のPu同位体混合物と比べるとCm-245: 30%の方が臨界となりやすい。Cmを、Amを含む他の元素から分離し、その溶液を濃縮する場合は臨界防止への配慮が必要である。一方、Amでは、核分裂性の同位体であるAm-242m単体での最小臨界質量は、Cm-245に比べて小さい。しかし、使用済燃料中ではAm-242mの同位体比率は小さく、その比率が最も高くなる高速炉燃料中のAmの場合でも数%程度であり、わずかな水混合で臨界質量が大きくなることがわかった。そのため、Amの同位体混合物では中性子減速系での臨界は考慮する必要がなく、また、これはAm-Cm混合物でも同様である。

論文

Thermodynamic and thermophysical properties of the actinide nitrides

宇埜 正美*; 西 剛史*; 高野 公秀

Comprehensive Nuclear Materials, 2nd Edition, Vol.7, p.202 - 231, 2020/08

2012年にエルゼビア社から初版が刊行された原子力燃料・材料の詳説のうち、アクチニド窒化物の熱力学と熱物性に関して、近年論文として公開された最新の研究成果を追記して内容の充実化を図り改訂した。追記した主要なデータは、核変換用窒化物燃料の窒化ジルコニウム母材中へのアクチニド窒化物の固溶度、アクチニド窒化物中での自己照射損傷による結晶格子膨張とそれに伴う熱伝導率低下、窒化ジルコニウムを母材としたマイナーアクチノイド含有燃料の熱伝導率の組成依存性、および窒化キュリウムの熱膨張である。

論文

Role of the hydroxo group in the coordination of citric acid to trivalent americium

Tamain, C.*; Bonato, L.*; Aupiais, J.*; Dumas, T.*; Guillaumont, D.*; Barkleit, A.*; Berthon, C.*; Solari, P. L.*; 池田 篤史; Guilbard, P.*; et al.

European Journal of Inorganic Chemistry, 2020(14), p.1331 - 1344, 2020/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

水溶液中における三価アメリシウム(Am(III))とクエン酸(Citric acid)の配位・錯形成反応について、可視吸収分光, NMR, X戦吸収分光(EXAFS), TRLFS、及び電気泳動測定を実施し、溶液中に生成している化学種の数、種類、及びその配位・錯形成状態についての検討を行った。当該実験結果はさらに量子化学計算の結果とも組み合わせ、生成化学種の詳細な配位・錯体構造について検討した。

報告書

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2019-035, 61 Pages, 2020/03

JAEA-Review-2019-035.pdf:2.9MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究」について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原子力発電所炉内にて、SUS配管や圧力容器等の構造材と溶融した燃料や被覆管成分が高温で反応して形成された合金相を含む燃料デブリに着目し、UO$$_{2}$$-SUS系やUO$$_{2}$$-Zr(ZrO$$_{2}$$)-SUS系の模擬デブリを高温熱処理により合成し、化学的特性や水中への溶出挙動を測定するとともに、模擬デブリの酸化物相および合金相の経年変化を分光学的に分析する研究・開発を行う。

論文

Improvement in flow-sheet of extraction chromatography for trivalent minor actinides recovery

渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(3), p.1273 - 1277, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

Extraction chromatography flow-sheet employing octyl(phenyl)-$$N,N$$-diisobutylcarbonoylmethylphosphine oxide (CMPO) and $$bis$$(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) extractants for trivalent minor actinide recovery was modified to improve column separation performance. Excellent trivalent minor actinides recovery performance was obtained by column separation experiments on nitric acid solution containing the trivalent minor actinides and representative fission product elements, i.e. recovery yields $$>$$ 93% with sufficient decontamination factors against the fission products. Those are the best performance which we have ever obtained by experiments inside hot cell.

論文

Characteristics of TPDN/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for MA(III) recovery

小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11

Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract $$^{241}$$Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.

論文

国際会議Actinides 2017

芳賀 芳範; 山村 朝雄*

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 60(3), P. 181, 2018/03

2017年開催された国際会議Actinides 2017について、実行委員の立場から内容及び運営を紹介する。

報告書

J-PARC核変換物理実験施設(TEF-P)安全設計書

原子力科学研究部門 原子力基礎工学研究センター 分離変換技術開発ディビジョン

JAEA-Technology 2017-033, 383 Pages, 2018/02

JAEA-Technology-2017-033.pdf:28.16MB

原子力機構では、高レベル放射性廃棄物の減容化及び有害度低減のための研究開発を推進している。このうち、加速器駆動システム(ADS)を用いた核変換に係る研究開発を促進するため、大強度陽子加速器施設(J-PARC)の二期計画として、核変換実験施設(Transmutation Experimental Facility, TEF)の建設が計画されている。TEFは、大強度陽子ビームを液体鉛ビスマスターゲットに入射して核破砕ターゲットの技術開発及び材料の研究開発を行うADSターゲット試験施設(TEF-T)と、陽子ビームをマイナーアクチノイド装荷体系に導入して炉心の物理的特性探索とADSの運転制御経験を蓄積するための核変換物理実験施設(TEF-P)で構成される。本報告書は2つのTEF施設のうちTEF-Pについて、原子炉の設置許可申請のための安全設計についてまとめたものである。

論文

Thermodynamic equilibrium constants for important isosaccharinate reactions; A Review

Rai, D.*; 北村 暁

Journal of Chemical Thermodynamics, 114, p.135 - 143, 2017/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:14.51(Thermodynamics)

イソサッカリン酸はセルロースの分解生成物であり、低レベル放射性廃棄物処分場で発生する。このイソサッカリン酸は、処分場に存在するアクチニド元素など多くの元素と強い錯体を作ることが知られている。われわれは、イソサッカリン酸の解離およびラクトン化定数や、Ca, Fe(III), Th, U(IV), U(VI), Np(IV), Pu(IV)およびAm(III)との錯生成定数をレビューした。また、イソサッカリン酸共存下における地層処分場でのアクチニド元素の移行挙動を予測するための錯生成定数について総括し、利用可能なデータが不十分な場合の熱力学データの信頼性を確保するための追加の研究について概説した。

論文

Continuous extraction and separation of Am(III) and Cm(III) using a highly practical diamide amine extractant

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也*; 佐川 浩*; 松村 達郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(11), p.1163 - 1167, 2017/11

 被引用回数:18 パーセンタイル:93.53(Nuclear Science & Technology)

Am(III)とCm(III)との相互分離のための新規抽出剤として、5本の2-エチルヘキシル基を持つADAAM(EH)を開発した。ADAAM(EH)は、Nドナーのソフト性とOドナーのハード性を併せ持った多座配位子で、高硝酸濃度条件下において、Am(III)とCm(III)の分離係数5.5が得られた。さらに、ADAAM(EH)は高い実用性を有しており、ADAAM(EH)を用いて多段向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、非常に良好なAm(III)とCm(III)の分離結果が得られた。

報告書

核変換物理実験施設用MA燃料被覆管を想定した被覆管破裂試験

菅原 隆徳; 辻本 和文

JAEA-Research 2017-011, 35 Pages, 2017/10

JAEA-Research-2017-011.pdf:4.88MB

J-PARCで建設を計画している核変換物理実験施設(TEF-P)では、崩壊熱の高いマイナーアクチノイド(MA)含有量の高い燃料を強制冷却風で冷却しながら使用することを検討している。冷却用の空気が停止した場合、MA燃料の崩壊熱により燃料の最高温度が数百$$^{circ}$$Cに達すると評価しているが、その際のMA燃料被覆管材料の健全性を評価するデータが存在しなかった。そこで、TEF-Pでの使用条件を考慮した条件で被覆管破裂試験を行い、あわせてクリープ破断時間の評価を行うことで暫定的な制限温度の設定を目指した。被覆管破裂試験およびクリープ破断時間の評価結果から、600$$^{circ}$$C以下であれば、TEF-P用MA燃料被覆管の破損を防ぐことが可能であることを示した。以上から、TEF-P炉心の事故時における暫定的な被覆管最高温度を600$$^{circ}$$Cと設定した。

論文

Research and development for accuracy improvement of neutron nuclear data on minor actinides

原田 秀郎; 岩本 修; 岩本 信之; 木村 敦; 寺田 和司; 中尾 太郎; 中村 詔司; 水山 一仁; 井頭 政之*; 片渕 竜也*; et al.

EPJ Web of Conferences, 146, p.11001_1 - 11001_6, 2017/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:85.61

A nuclear data project entitled Research and development for Accuracy Improvement of neutron nuclear data on Minor ACtinides (AIMAC) is being performed in Japan. The objective of the project is to improve accuracy of neutron nuclear data for minor actinides and some fission products, which is required for developing innovative nuclear system transmuting these nuclei. Following research items have been conducted to achieve the objective: (1) Measurements of thermal neutron capture cross-sections by activation methods, (2) High-precision quantifications of shielded sample amounts used for TOF measurement, (3) Resonance parameter determinations at J-PARC/ANNRI and KURRI/LINAC, (4) Extension of capture cross sections to high energy neutrons at J-PARC/ANNRI, (5) High quality evaluation based on iterative communication with experimenters. The achievement of the project is presented.

論文

Oxidation and reduction behaviors of a prototypic MgO-PuO$$_{2-x}$$ inert matrix fuel

三輪 周平; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Materials, 487, p.1 - 4, 2017/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:50.55(Materials Science, Multidisciplinary)

MgOを母材としたPuO$$_{2-x}$$含有イナートマトリックス原型燃料の酸化還元挙動を熱分析により調べ、MgO-PuO$$_{2-x}$$試料の酸化還元速度を実験的に決定した。MgO-PuO$$_{2-x}$$試料の酸化還元速度はPuO$$_{2-x}$$試料に比べ低くなった。また、高い酸素分圧条件において、MgO-PuO$$_{2-x}$$試料の定比からのO/Pu比の変化はPuO$$_{2-x}$$試料に比べ小さくなることがわかった。これより、MgOを母材にすることによりイナートマトリックス燃料からの酸素供給及び放出が抑制されることがわかり、被覆管酸化等の観点で懸念となる高い酸素ポテンシャルを有するマイナーアクチニド酸化物の母材としてMgOが有効であることがわかった。

論文

Application of FE-SEM to the measurement of U, Pu, Am in the irradiated MA-MOX fuel

佐々木 新治; 丹野 敬嗣; 前田 宏治

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 6 Pages, 2017/00

高速炉での照射中には、径方向の温度勾配により、径方向に組織変化と径方向の元素分布の変化が発生する。このため、マイナーアクチノイドが含まれるMOX燃料の照射による振る舞いを研究することは、高速炉燃料の開発に重要である。燃料試料の詳細な観察と元素分析を行うために、FE-SEM/WDXを用いて、照射済のMA-MOX燃料の照射後試験を実施した。試料は高い放射能量と$$alpha$$線を有するため、装置は改造している、(1)放射性物質の漏洩を防ぐため、FE-SEMとシールドを遠隔でコントロールする試料移送装置を取り付けた。(2)装置と作業者の被ばくを防止するため、装置は遮へい体の内部にインストールし、制御系は外部に移設した。照射されたMA-MOXには組織変化が観察され、特性X線のピークを検出することに成功した。特性X線の強度を用いて、U, Pu, AmのMA-MOX試料の径方向に沿った定量的な評価を試みた。これにより、Um, Pu, Amの径方向の分布の変化を掴むことができた。この方法は、微細組織の変化とMA-MOX燃料の元素分布の変化を解明することに大きな利点がある。

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