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報告書

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故でのNO$$_{rm x}$$の化学挙動を考慮したRuの移行挙動解析

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Research 2021-005, 25 Pages, 2021/08

JAEA-Research-2021-005.pdf:2.91MB

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。課題解決に向け当該施設での蒸気凝縮を伴う環境でのRuの移行挙動に係る小規模実験のデータ分析の結果から気液界面でのRuの物質移行係数の相関式を導出した。この相関式を用いて実規模の仮想的な再処理施設を対象に施設内でのRuの移行挙動の模擬を試行した。解析では、窒素酸化物の化学挙動を解析するSCHERNコードにこの相関式を組み込み、施設内の熱流動解析で得られた条件を境界条件としてRuの定量的な移行挙動を模擬し、その有効性を確認した。

報告書

SCHERN-V2: 再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故での化学的挙動解析プログラム解説書

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Data/Code 2021-008, 35 Pages, 2021/08

JAEA-Data-Code-2021-008.pdf:3.68MB

再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理の過程で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失などにより冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。この間、ルテニウムの揮発性化学種が硝酸-水混合蒸気とともに気相へ移行し、施設外へ放出される可能性がある。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNO$$_{rm x}$$ガスが発生する。NO$$_{rm x}$$はルテニウムの施設内での移行挙動に影響することが実験的に確認されており、硝酸及び水が共存する環境では気液各相で複雑に化学変化することが知られている。そこで建屋区画内での熱流動条件を境界条件としてRuを含む各化学種の濃度変化を解析する計算プログラム: SCHERNの開発を進めている。本報は、SCHERN-V2として新たに整備した解析モデルを含め、当該プログラムが解析対象とする事故の概要、解析モデル、連立微分方程式、使い方等を説明する解説書である。

論文

Study on Pu-burner high temperature gas-cooled reactor in Japan; Test and characterization for ZrC coating

植田 祥平; 相原 純; 水田 直紀; 後藤 実; 深谷 裕司; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Proceedings of 9th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2018) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2018/10

プルトニウム燃焼高温ガス炉に用いるセキュリティ強化型安全(3S-TRISO)燃料においては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を不活性母材とするPuO$$_{2}$$-YSZ燃料核へ、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を直接被覆する。2017年度に実施した模擬のCeO$$_{2}$$-YSZ粒子への臭化物化学蒸着法に基づくZrC被覆試験の結果、粒子装荷量100gの条件において被覆層厚さ約3から18$$mu$$mのZrC層の被覆に成功した。

論文

Hydrogen production tests by hydrogen iodide decomposition membrane reactor equipped with silica-based ceramics membrane

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 42(49), p.29091 - 29100, 2017/12

 被引用回数:16 パーセンタイル:57.58(Chemistry, Physical)

熱化学水素製造法ISプロセスにおいて水素生成する反応であるHI分解反応の分解率を向上させるため、水素分離膜を用いた膜反応器の適用を検討している。本研究では、高性能な水素分離膜を開発するため、HTMOSをシリカ源に用い$$alpha$$-アルミナ基材上に対向拡散CVD法を用いて製膜したシリカ膜の性能を調べた。$$alpha$$-アルミナに直接製膜した膜よりも$$gamma$$-アルミナをコーティングした$$alpha$$-アルミナ基材上に製膜した膜の方が、高い水素透過性を示すこと、および、450$$^{circ}$$Cの製膜条件で高い水素選択性ならびに水素透過性が得られることを見い出した。さらに、製膜した膜を適用した膜反応器において、HI分解反応を行い、平衡分解率(20%)を超える0.48の水素転化率を得ることができた。

報告書

FP化合物平衡蒸気圧測定技術の開発

高井 俊秀; 中島 邦久; 古川 智弘

JAEA-Technology 2015-002, 20 Pages, 2015/03

JAEA-Technology-2015-002.pdf:3.46MB

ソースターム評価手法の高度化を目指し、核分裂生成物等に係る基礎熱力学データを拡充するため、模擬FP化合物の平衡蒸気圧測定技術の開発を試みた。測定技術の開発にあたって、既存の高温質量分析計について、高質量数の模擬FP蒸気種の測定と、試料充填・取出し時の変質防止の観点から改造を行い、模擬FP化合物の平衡蒸気圧測定を可能とした。標準試料(銀)を用いた機能確認、模擬FP試料(ルテニウム系試料)を使用した性能確認を実施した。模擬FP試料を使用した試験結果を基に、固相の酸化ルテニウム(IV)の酸素の解離圧と標準生成エンタルピーを評価した結果、文献値と一致することを確認した。これにより、今回整備した試験装置を用いて、高精度の熱力学データの取得が可能であることを確認できた。

論文

Growth of ZnO nanorods on Cu implanted substrates

武山 昭憲; 山本 春也; 吉川 正人; 伊藤 洋

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 44(1B), p.750 - 753, 2005/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Applied)

銅イオン注入と熱処理によりピラミッド形状をした銅化合物微粒子を生成させたSi(100)基板上へ、化学気相蒸着法(CVT)によりナノメートルサイズの柱状酸化亜鉛(酸化亜鉛ナノロッド)を成長させた。その結果、直径が約200nmのナノロッドを基板に対してほぼ垂直に成長させることに成功した。さらに単位面積あたりに成長した酸化亜鉛ナノロッドの数は、単位面積あたりに生成した銅化合物微粒子数に比例して増加することから、銅化合物微粒子は酸化亜鉛ナノロッドが成長する際に触媒として機能していると考えられた。

論文

SR励起加工

寺岡 有殿

ナノテクノロジー大事典, p.340 - 351, 2003/12

我が国における放射光を用いた微細加工の研究の現状をレヴューした。SR励起加工を大項目とし、その下に中項目としてSR励起表面改質,SR励起結晶成長,SR励起エッチングを設けた。中項目のSR励起表面改質の下に小項目としてSRガス励起表面改質とSR直接励起表面改質を設け、中項目のSR励起結晶成長の下に小項目としてSR励起原子層エピタキシーとSR励起化学的気相成長を設け、中項目のSR励起エッチングの下にSR直接励起エッチング,SRガス励起エッチングとSRアブレーションを設けてレヴューした。

論文

Stability of a silica membrane prepared by CVD using $$gamma$$- and $$alpha$$-alumina tube as the support tube in the Hi-H$$_{2}$$O gaseous mixture

Hwang, G.*; Kim, J.*; Choi, H.*; 小貫 薫

Journal of Membrane Science, 215(1-2), p.293 - 302, 2003/04

 被引用回数:15 パーセンタイル:56.82(Engineering, Chemical)

熱化学水素製造法ISプロセスへの応用を目的として、CVD法によって作製したシリカ系水素分離膜のHi-H$$_{2}$$O気相環境における安定性を調べた。平均細孔径10nmの$$gamma$$-アルミナ多孔体、また、平均細孔径100nmの$$alpha$$-アルミナ多孔体を基膜として、TEOSを前駆体とするCVDによって、シリカ膜を作製し、450$$^{circ}$$C,1気圧の条件下で、Hi-H$$_{2}$$O混合ガス雰囲気に約350時間暴露した。CVD条件を変えて数種の膜を作製したが、多くの膜は、暴露時間の経過とともに水素透過速度の増大と水素選択性の低下を示した。しかし、$$alpha$$アルミナを基体とする膜は、$$gamma$$アルミナを基体とする膜に比べて透過特性の変化が少なく、比較的高い安定性を示した。

報告書

ZrC-TRISO被覆燃料粒子の開発計画とZrC蒸着試験装置の製作

植田 祥平; 飛田 勉*; 猪 博一*; 高橋 昌史*; 沢 和弘

JAERI-Tech 2002-085, 41 Pages, 2002/11

JAERI-Tech-2002-085.pdf:2.66MB

被覆燃料粒子をさらに高温領域で使用するために、従来の被覆層として使用されている炭化ケイ素(SiC)よりさらに耐熱性の高い被覆材を用いることが有効である。炭化ジルコニウム(ZrC)は約2000$$^{circ}C$$の高温下で健全性を保ち、通常運転条件下での燃料核移動,核分裂生成物による腐食に対して耐性が高く、GENERATION-IVにおいてはVHTR燃料の候補として提案されている。商用規模でのZrC被覆燃料粒子の開発を行うため、先行研究のレビューにより今後の研究開発の課題を摘出し、これに基づいて研究開発計画を作成した。本研究では臭化物プロセスによる100gバッチ規模のZrC蒸着試験装置を製作し、各種試験を実施することとした。本報告では先行研究のレビュー,摘出した研究開発課題及び研究計画,ZrC蒸着試験装置の概要について述べる。

論文

Separation of hydrogen from H$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-HI gaseous mixture using a silica membrane

Hwang, G.; 小貫 薫; 清水 三郎

AIChE Journal, 46(1), p.92 - 98, 2000/01

 被引用回数:38 パーセンタイル:79.42(Engineering, Chemical)

熱化学法ISプロセスのヨウ化水素分離反応への適用を目的として、CVD法によりシリカ膜を作製し、H$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-HI混合ガスからの水素分離特性を評価した。平均孔径10mmの細孔を有する多孔質アルミナ管に、TEOSを原料とするCVD法によりシリカ被覆処理を施して、有効膜長20mm(S膜)及び100mm(L膜)の分離膜を試作した。試作に際して、シリカ蒸着量の制御により細孔閉塞度を制御して、低いHI透過速度及び高いH$$_{2}$$透過速度を発現させることを試みた。He/N$$_{2}$$選択性を指標としてシリカ蒸着量を制御した結果、600$$^{circ}C$$においてH$$_{2}$$/N$$_{2}$$選択性が53,9.2,4.1,135,6.6を示す膜(S1,S2,S3,L1,L2)を得た。300~600$$^{circ}C$$におけるH$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-HI混合ガス分離実験の結果、水素透過速度に対する共存ガスの影響は小さくないこと、また、H$$_{2}$$/H$$_{2}$$O及びH$$_{2}$$/HI分離係数がそれぞれ3及び150以上であることを明らかにした。特に、S3膜は、10$$^{-7}$$mol/Pa・m$$^{2}$$・sオーダーの水素透過速度を有し、かつ、450$$^{circ}C$$において高いH$$_{2}$$/HI分離係数(650)を示した。

論文

Hydrogen separation in H$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-HI gaseous mixture using the silica membrance prepared by chemical vapor deposition

Hwang, G.*; 小貫 薫; 清水 三郎; 大矢 晴彦*

J. Membr. Sci., 162(1-2), p.83 - 90, 1999/00

 被引用回数:62 パーセンタイル:90.42(Engineering, Chemical)

熱化学ISプロセスにおけるHI分解への適用のため、セラミックスを基膜とする水素分離膜を作製した。膜は、100nm(M1)と10nm(M2)の細孔径を有するアルミナ多孔質チューブを基膜として用い、TEOSを反応原料とする化学蒸着法により作製した。He,N$$_{2}$$,H$$_{2}$$の純ガス透過実験は、300~600$$^{circ}$$Cの範囲で行った。HeとN$$_{2}$$ガスは、細孔が析出するシリカによって閉塞されたため、活性化拡散機構により流れた。作製した膜の600$$^{circ}$$Cにおける水素ガス透過速度は、約6$$times$$10$$^{-9}$$mol/Pa・m$$^{2}$$・sであった。H$$_{2}$$/N$$_{2}$$の選択性はM1とM2膜でそれぞれ5.2と160を示した。H$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-HI混合ガス分離実験を300~600$$^{circ}$$C範囲で行った。水素の透過速度は水素単独に用いた場合とほぼ同等であり、HI透過速度は1$$times$$10$$^{-11}$$mol/Pa・m$$^{2}$$・s以下であった。450$$^{circ}$$CにおけるH$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-HI(モル比0.23:0.65:0.12)混合ガスでの膜の水素透過速度は、一日後でも変化しなかった。

報告書

シビアアクシデント時の強放射能FPの挙動予測に関する研究; スコーピング実験とCs,Ba,Srに関する基礎的知見

山脇 道夫*; J.Huang*; 利根川 雅久*; 小野 双葉*; 安本 勝*; 山口 憲司*; 杉本 純

JAERI-Tech 98-003, 32 Pages, 1998/02

JAERI-Tech-98-003.pdf:1.12MB

シビアアクシデント時のソースタームを精度良く評価するため、原研では照射燃料からのFP放出実験(VEGA)計画を開始している。燃料から放出されるFPは、化学形に応じて蒸気圧が異なるため、それに応じて大きく異なった移行挙動を示す。そこで、燃料から放出されたFPの高温雰囲気下での化学形及び蒸気圧を精度良く知ることにより、捕集装置までのFP移行挙動を明らかにするとともに、実炉での挙動を評価するためのモデルの開発を目指したVEGA計画の補完的な基礎研究を開始した。本研究では、FPを模擬したCs,Ba,Sr化合物をクヌッセンセルに導入し、水蒸気や水素の存在する高温雰囲気でのFPでの化学形と蒸気圧を求めるためのスコーピング実験を実施し、ソースターム評価上重要なCs,Ba,Srについて基礎的な知見を得た。

報告書

ISプロセス高効率化のための水素分離膜に関する研究; 多孔質$$alpha$$-アルミナチューブを基膜とした製膜方法

Hwang, G.*; 小貫 薫; 清水 三郎

JAERI-Research 98-002, 8 Pages, 1998/01

JAERI-Research-98-002.pdf:0.53MB

ISプロセスの水素発生工程におけるヨウ化水素分解の高効率化のため、水素分離膜の製作技術の研究を行った。細孔径100nmと10nmの$$alpha$$ーアルミナチューブを基膜として用い、TEOSを原料とする化学蒸着法(CVD)によりシリカを析出させる方法で水素分離膜を製膜した。製作した水素分離膜では、シリカにより細孔が緻密に閉塞され、ガスは活性化拡散機構により透過した。600$$^{circ}$$Cにおける窒素に対する水素の選択性は、細孔径が100nmの基膜の場合5.2,細孔径が10nmの基膜の場合160を示した。

論文

Gas permeation through CVD modified anodic alumina membrane

小貫 薫; 名越 正泰*; 中島 隼人; 清水 三郎

J. Chem. Eng. Jpn., 30(2), p.359 - 362, 1997/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:30.82(Engineering, Chemical)

多孔質陽極酸化アルミナ膜の表面をテトラエチルオルソシリケートの熱分解を利用した化学蒸着法により修飾した。反応は酸素共存下、380$$^{circ}$$Cにて行った。得られた膜は、He及びH$$_{2}$$に対して高い選択的透過性を示した。透過速度は高温ほど増大し、He及びH$$_{2}$$の100~315$$^{circ}$$Cにおける見かけの活性化エネルギーは各々12及び13kJ・mol$$^{-1}$$であった。315$$^{circ}$$CにおけるHe及びH$$_{2}$$の透過速度は各々2$$times$$10$$^{-8}$$及び7$$times$$10$$^{-9}$$mol・m$$^{-2}$$・s$$^{-1}$$・Pa$$^{-1}$$であり、N$$_{2}$$の透過速度は1$$times$$10$$^{-11}$$mol・m$$^{-2}$$・s$$^{-1}$$・Pa$$^{-1}$$以下であった。SEM観察、EDX及びXPS分析の結果、蒸着は細孔内部にて進行しており、蒸着物はケイ素酸化物と炭素から成ることが認められた。蒸着量は細孔表面にて最も多く、細孔内部にて緩やかに減少した。表面から約50$$mu$$mの深さまで蒸着物の存在が認められたが、ガス透過選択性の発現に寄与する比較的ち密な蒸着層の厚さは数$$mu$$m程度と考えられた。

報告書

エチルトリクロロシランを用いたCVD-SiCの熱力学計算

中野 純一; 山田 禮司

JAERI-Research 95-045, 26 Pages, 1995/06

JAERI-Research-95-045.pdf:1.08MB

自由エネルギー最小化法に基づく化学平衡状態計算プログラムSOLGASMIX-PVを用いて、C$$_{2}$$H$$_{5}$$SiCl$$_{3}$$-H$$_{2}$$-Ar系の化学蒸着(CVD)に関して熱力学計算を行い、CVD状態図を得た。C$$_{2}$$H$$_{5}$$SiCl$$_{3}$$-H$$_{2}$$系では、$$beta$$-SiC+C、$$beta$$-SiC、$$beta$$-SiC+Si(l)、Si(l)、$$beta$$-SiC+Si(s)、およびSi(s)が蒸着する領域が存在することがわかった。C$$_{2}$$H$$_{5}$$SiCl$$_{3}$$Ar系では、$$beta$$-SiC+CおよびCが蒸着することがわかった。これらの計算結果と報告されている蒸着実験結果とを比較した結果、$$beta$$-SiC+Cが蒸着すると計算された領域において、$$beta$$-SiC+C、$$beta$$-SiC、または$$beta$$-SiC+Si(s)が蒸着することがわかった。CVDにおける最適なガスのモル比と蒸着温度に関しては、(Ar+H$$_{2}$$)/C$$_{2}$$H$$_{5}$$SiCl$$_{3}$$モル比1000~10000、Ar/H$$_{2}$$モル比0.43~0.15、蒸着温度1100~1500Kのときに、原料のSi原子は最も効率よく$$beta$$-SiCとして蒸着し、$$beta$$-SiC単相を生成することが明らかになった。

論文

Internal flaws in the silicon carbide coating of fuel particles for high-temperature gas-cooled reactors

湊 和生; 菊地 啓修; 福田 幸朔; 鈴木 信幸*; 富本 浩*; 北村 昶*; 金子 光信*

Nuclear Technology, 106, p.342 - 349, 1994/06

 被引用回数:14 パーセンタイル:76.33(Nuclear Science & Technology)

被覆粒子SiC層の外観検査において、SiC層の内部欠陥が金色または白色の斑点として観察された。この欠陥は、SiCの化学蒸着中に周方向に形成されたポアを含んだSiCであった。これらの欠陥は、被覆粒子の機械的健全性および拡散障壁としての機能に影響すると考えられるので、排除しなければならない。系統的に選択した条件のもとでのSiCの蒸着実験を実施し、その結果、被覆中の粒子の流動状態が欠陥の生成に最も深く関わっていることが明らかになった。粒子の流動状態を適切に制御することにより、SiC層に内部欠陥をもたない被覆燃料粒子を、量産規模装置において、製造できるようになった。

論文

Developing ZrC coatings for nuclear fue l particles

小川 徹; 福田 幸朔

Surface Modification Technologies,III, p.309 - 320, 1990/00

炭化ジルコニウムは優れた高温化学的安全性を有しており、高温ガス炉燃料の被覆材として有望である。ZrC被覆はZrBr$$_{4}$$、CH$$_{4}$$、H$$_{2}$$、Ar混合気から噴流床中で化学蒸着される。同工程の熱化学側面について、自由エネルギー最小化法と広義正則溶体近似とを組み合わせて解析した。また、熱分解炭素とZrCとを連続的に被覆する技術を開発した。ZrCのキャラクタリゼーションではプラズマ反応を応用している。ZrC表面からの炭素の除去にはプラズマ酸化法を改良した方法により、また、微細組織の検査には窒素イオンエッチングにより良い結果が得られている。上記のようにして製造されたZrC被覆燃料粒子は従来のSiC層を有する被覆燃料粒子が耐えられないような条件でも健全性を保など、優れた照射性能を示している。

論文

Chemical vapor deposition of silicon carbide for coated fuel particles

湊 和生; 福田 幸朔

Journal of Nuclear Materials, 149, p.233 - 246, 1987/00

 被引用回数:53 パーセンタイル:96.77(Materials Science, Multidisciplinary)

被覆燃料粒子にSiCを化学蒸着させる実験を、流動床を用いて行なった。原料および流動ガスとして、メチルトリクロロシラン、水素、およびアルゴンを用いた。種々の条件において蒸着を行ない、蒸着物をX線回折法により調べた。蒸着物生成は、蒸着条件により、$$beta$$-SiC、$$beta$$-Sic+Si、または$$beta$$-SiC+Cであった。また、化学蒸着の機構を理解するために、熱力学解析を行なった。ここでの実験条件では、熱力学的に平衡な蒸着物組成は、$$beta$$-SiCまたは$$beta$$-SiC+Cであった。これらの実験および解析の結果から、SiCの化学蒸着の機構に関するモデルを提案した。

報告書

化学蒸着SiCの熱力学計算

湊 和生; 福田 幸朔; 井川 勝市

JAERI-M 85-043, 27 Pages, 1985/03

JAERI-M-85-043.pdf:0.9MB

自由エネルギー最小化法に基づく計算コードSOLGASMIX-PVを用いて、CH$$_{3}$$SiCle$$_{3}$$-H$$_{2}$$-Ar系の熱力学計算を行ない、CVD-状態図を得た。条件により、$$beta$$-SiC、$$beta$$-SiC+C(S)、$$beta$$-SiC+Si(S)、$$beta$$-SiC+Si(l)、Si(S)、Si(l)、またはC(S)が蒸着する領域があることがわかった。また、CH$$_{3}$$SiCle$$_{3}$$-H$$_{2}$$-Ar系では、$$beta$$-SiC+C(S)またはC(S)が蒸着することがわかった。これらの計算結果と報告されている蒸着実験結果とを比較した結果、$$beta$$-SiCが蒸着すると予測された領域の高温部(約2000K以上)で$$beta$$-SiC+C(S)が、低温部(約1700K以下)で$$beta$$-SiC+Si(S)がそれぞれ蒸着しており、SiCの蒸着機構を考察する上で重要な結果を得た。

報告書

蒸気圧縮型蒸発処理装置の建設と運転結果

西沢 市王; 坂本 勉*; 勝山 和夫; 進士 義正; 三戸 規生; 松元 章

JAERI-M 9910, 37 Pages, 1982/01

JAERI-M-9910.pdf:1.57MB

3m$$^{3}$$/hrの処理能力をもつ蒸気圧縮型蒸発処理装置を1978年3月に設置した。設置後、コ各種の試験を実施し装置の特性、最適運転条件を調べた。続いて実廃液の処理を実施し、さらにメンテナンスについても経験を積んできた。これらの経験から、(1)定格処理量は、設計条件である3m$$^{3}$$/hrが満足できた。また処理量を50%まで安全に制御して運転できた。さらに除染係数は10$$^{3}$$以上が得られた。(2)運転維持費に関係する蒸発比は、単効用蒸発処理装置と比較して14倍になった。したがって加熱源は1/14ですむ。(3)伝熱面に付着したスケールは、化学除染法でほぼ完全に除去できた。(4)主要機器の性能低下は、実廃液を約3,000m$$^{3}$$処理した時点においても見られない。 このことから、放射性廃液の処理に、蒸気圧縮式蒸発処理法も有力な処理手段であることが実証された。

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