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論文

大気環境中のメタンと二酸化炭素濃度変化の関係に着目した地下起源ガスの判別

宮川 和也; 下茂 道人*; 丹羽 正和; 天野 健治; 徳永 朋祥*; 戸野倉 賢一*

深田地質研究所年報, (22), p.139 - 153, 2021/00

深田地質研究所と東京大学,原子力機構は、共同研究の一環として、地下深部で生成したガス(地下ガス)が断層を通じて地表へ放出されることに着目し、キャビティーリングダウン分光法を用いた可搬型分析装置による大気環境中のメタンや二酸化炭素濃度の時空間変化を迅速に捉えることで、断層の地表分布の調査手法の開発に取り組んでいる。大気環境中のガス濃度の微小変化には、地下ガスのみでなく、動植物や自動車などの複数の放出源の影響が含まれており、測定結果から地下ガス以外による影響を取り除くことで(スクリーニング)、断層の地表分布の推定精度の向上および調査の効率化が期待される。本稿では、各起源ガスの影響調査とスクリーニングの試行例を報告する。自動車の排ガスや人の呼気の影響については、そのほとんどを除外できたが、微生物発酵ガスの影響については、地下ガスとの区別が困難な場合があることが分かった。本共同研究で得られた断層の情報は、令和2年度以降の幌延深地層研究計画において日本原子力研究開発機構(原子力機構)が取り組んでいる課題「地下水の流れが非常に遅い領域を調査・評価する技術の高度化」において地質環境モデルを検討する際に活用できるものである。

論文

Improvements in drill-core headspace gas analysis for samples from microbially active depths

宮川 和也; 奥村 文章*

Geofluids, 2018, p.2436814_1 - 2436814_11, 2018/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:12.26(Geochemistry & Geophysics)

地下深部の炭化水素ガスの濃度組成や同位体組成を調べる事により、炭化水素ガスの起源や長期的な流体移動に関する知見が得られる。地上からのボーリング孔を用いてガス採取を行う場合によく用いられる方法として、ボーリングのカッティングスあるいはコアに吸着したガスをサンプル容器のヘッドスペースに追い出して分析する方法がある。しかしながら、この方法により得られた結果は、しばしば大きなばらつきを示す。本研究では、上述の手法により採取・分析した結果を、地下施設を利用して得られた結果と比較し、ばらつきの原因が試料の採取・保管方法に起因することを明らかにし、正しい値を得るための要点を指摘した。

論文

The Role of low-temperature organic matter diagenesis in carbonate precipitation within a marine deposit

宮川 和也; 石井 英一; 廣田 明成*; 小松 大祐*; 池谷 康祐*; 角皆 潤*

Applied Geochemistry, 76, p.218 - 231, 2017/01

 被引用回数:10 パーセンタイル:50.71(Geochemistry & Geophysics)

炭酸塩はその形成時に、地下水水質の変遷履歴などの古水理地質情報を記録している可能性があり、地下に形成された炭酸塩脈は、過去の環境の変遷を知る手掛かりになる。本研究では、北海道北部の新第三系海成堆積岩である声問層と稚内層中に見られる炭酸塩脈の産状のコントラストについて、炭酸の供給源の観点からその成因を検討した。炭酸塩脈は、珪藻質泥岩の声問層中にはほとんど見られないが、珪質泥岩の稚内層中には見られる。地下水中に溶存している多量のメタンは微生物活動による二酸化炭素還元反応によって形成されていることが、同位体比分析の結果から分かった。岩盤中の全有機物量は、声問層では深度の増加とともに小さくなるが、稚内層では深度によらず一定であることが分かった。これはこれらの地層境界が、有機物の続成作用区分としてダイアジェネシス期からカタジェネシス期への変化点に相当することを示唆しており、ガスや炭酸塩の炭素同位体比もまた、稚内層中では深度とともに急に重くなっていることが分かった。以上のことから、次のような炭酸塩脈の形成プロセスが考えられる。有機物の続成作用があまり進んでいない声問層では、微生物により有機物が分解され、二酸化炭素が地下水中に供給される。一方で、声問層と比較した時に、稚内層では続成作用が進んでおり、有機物が比較的分解されにくい。このため、メタン生成反応に伴う炭酸の消費が補われることがないため、同時に炭酸塩脈が形成されやすい環境であったことが推察された。

論文

The Oxidation performance test of detritiation system under existence of CO and CO$$_{2}$$

小林 和容; 寺田 修*; 三浦 秀徳*; 林 巧; 西 正孝

Fusion Science and Technology, 48(1), p.476 - 479, 2005/07

 被引用回数:10 パーセンタイル:58.23(Nuclear Science & Technology)

ITERのトリチウムに関する安全を確証するうえで、トリチウム除去設備の通常運転時及び異常発生時における水素及びメタン形のトリチウムの除去性能を確認することは非常に重要である。ITERのトリチウム除去設備は、触媒酸化水分吸着方式であり、水素やメタン形のトリチウムを触媒酸化して水形に転換した後、水分を吸着除去する。本方式のトリチウム除去設備の通常運転時の性能については十分実証されているものの、火災等の異常時における酸化性能を実証するデータは非常に少ない。そこで火災時に発生しうる一酸化炭素及び二酸化炭素を共存させて水素及びメタンに対する酸化性能試験を実施した。実験に用いた装置の通常の雰囲気下における水素及びメタンの酸化性能は、それぞれ99.99%及び99.9%以上であるが、最大30%の二酸化炭素共存下における水素及びメタンの酸化性能が通常時性能と同等であることを確認した。また、10%の一酸化炭素共存下でも通常時性能と同等の性能が得られており、影響がないことを確認した。

論文

Lattice dynamics of methane hydrate

山内 宏樹; 井川 直樹; 石井 慶信

Proceedings of 5th International Conference on Gas Hydrates (ICGH-5), Volume 5, p.1615 - 1618, 2005/06

格子ダイナミクスに関する情報を得るために、メタンハイドレート粉末試料を用いて中性子非弾性散乱実験を行った。非干渉性散乱の影響を極力含まない、より詳細なフォノンの情報を得るために、非干渉性散乱をほとんど含まないCD$$_4$$-D$$_2$$Oを用いて実験を行った。6.5meVと10meV付近に、おもに音響フォノン由来と考えられるあまり温度依存性を示さない、比較的明瞭なピークが観測された。一方、10Kで観測された4meVの小さな肩は、明瞭な温度依存性を示し、100Kではブロード化しピーク高が減じるような振る舞いであった。これは、メタンハイドレートの大ケージ内に存在するメタン分子の振動モードが10Kでは調和振動的であるのに対し、100Kでは非調和効果の影響が増していることに対応する現象と考えられる。

論文

Study on explosion characteristics of natural gas and methane in semi-open space for the HTTR hydrogen production system

稲葉 良知; 西原 哲夫; Groethe, M. A.*; 新田 芳和*

Nuclear Engineering and Design, 232(1), p.111 - 119, 2004/07

 被引用回数:26 パーセンタイル:84.02(Nuclear Science & Technology)

HTTR水素製造システムで想定される火災・爆発事故の評価において、水素製造の燃料となる天然ガスあるいはメタンの爆発特性を把握しておくことは重要である。そこで、天然ガス及びメタンの半開放空間における爆発実験を行い、発生圧力等の測定を行った。天然ガス-空気混合気またはメタン-空気混合気においては、10gのC-4爆薬を起爆剤として用いても爆ごうには至らなかった。また、爆発事故評価用解析コードの1つであるAutoReaGasを用いた数値解析を行い、ピーク圧力に関して実験結果と比較し、爆燃領域では精度よく一致することを確認した。これらの結果から、爆発事故時の原子炉への影響を予測できる見通しを得た。

論文

Structural transformation of methane hydrate from cage clathrate to filled ice

池田 隆司; 寺倉 清之*

Journal of Chemical Physics, 119(13), p.6784 - 6788, 2003/10

 被引用回数:24 パーセンタイル:62.04(Chemistry, Physical)

室温・高圧下におけるメタンハイドレートの構造,ダイナミクス及び電子状態を第一原理定圧分子動力学法を用いて調べた。I型クラスレートのかご構造は4.5GPaで壊れた。かご構造が消失した後、MH-III構造に特徴的な2つの構造が現れた。また、われわれの得たMH-III構造ではCD伸縮振動モードが一つ存在し、加圧とともにブルーシフトを示す。これらはLovedayらが提案したフィルドアイスの存在を支持する結果である。

論文

Development of micro-strip gas chamber with individual readout

中村 龍也; 正岡 聖; 山岸 秀志; 曽山 和彦; 相澤 一也

Proceedings of ICANS-XVI, Volume 1, p.441 - 446, 2003/07

本発表では原研におけるマイクロストリップガスチャンバーを用いた二次元中性子ガス検出器の開発状況を報告する。われわれの目標とする検出器性能は、計数率$$>$$10$$^{6}$$${it cps/mm}$$$^{2}$$,位置分解能$$<$$1${it mm}$,検出効率$$>$$60%@1.8${it A}$,良好なn/gamma弁解能を持つものである。そのためわれわれは、ポリミド基盤上に製作されたマイクロストリップ型信号検出素子と、10気圧のガス圧に耐え、かつ全信号ライン(256ch)の個別読み出しを可能とする高密度フィードスルーを備えたガスチャンバーとからなる二次元中性子ガス検出器の開発を進めてきた。このほど、本検出器の飛程測定性能を確認する目的で中性子捕獲反応により生じるプロトン,トリトンの飛程測定を行ったところ、3気圧,10$$%$$エタン混合ヘリウムのガス条件において理論計算と誤差範囲で一致する測定結果(プロトン,トリトンそれぞれ9.5mm, 3mm)を得た。このことから本中性子検出器が良好な二次粒子飛程測定性能を持つことを実証した。

論文

原子力利用によるメタンからの水素製造

大橋 弘史; 稲垣 嘉之; 小川 益郎; 小貫 薫; 武田 哲明; 西原 哲夫; 林 光二; 稲葉 良知; 塩沢 周策

水素エネルギーシステム, 26(2), p.23 - 28, 2001/12

化石燃料の代替エネルギーとして、クリーンエネルギーである水素に大きな期待が寄せられているが、今後の需要拡大にあわせ、如何にして大量の水素を環境に負荷をかけず、かつ安価に製造するかが重要な課題である。この解決策の一つとして、原子力を利用した水素製造が考えられ、従来の化石燃料を熱源とする水素製造システムと比較して、二酸化炭素の排出量を大幅に削減できる。本論文では、高温ガス炉を利用した水素製造の利点を述べるとともに、特会受託研究として進めているHTTR水素製造システム及びISプロセスの研究開発状況を中心に、原研における高温ガス炉水素製造システムの研究開発計画について報告する。

論文

Enhanced decomposition of dichloromethane in air by multi-pass electron beam irradiation

Wahyuni, S.*; 廣田 耕一; 箱田 照幸; 新井 英彦; 橋本 昭司; 川本 二三男*; 椋木 康雄*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 73(8), p.1939 - 1943, 2000/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:17.08(Chemistry, Multidisciplinary)

塩化メチレンは、各種産業で使用され、かなりの分が最終的に大気へ放出され、大気汚染源の一つとなっている。従来、活性炭で処理されているが、コストが高いなどの問題がある。本研究では、塩化メチレンを100ppm前後含むモデル空気試料を調製し500ml容量のガラス照射容器に採取し、バッチ式で電子ビーム照射を行い、その分解挙動を調べた。その結果、1パス照射では分解率は線量を増しても65%位で飽和するが、低い線量率で間欠的に多重パス照射する方法によれば32kGyで100%近い分解率が得られることを見いだした。また、水を4ml添加して照射すると、1パス照射でも100%近い分解率が得られることを見いだした。本研究では、電子ビーム照射による塩化メチレンの分解及び上記多重照射効果並びに水添加効果のメカニズムも明らかにした。

報告書

Thermal and chemical analysis of carbon dioxide reforming of methane using the out-of-pile test facility

Huang, Z.*; 大橋 弘史; 稲垣 嘉之

JAERI-Tech 2000-022, p.30 - 0, 2000/03

JAERI-Tech-2000-022.pdf:1.24MB

日本原子力研究所では、高温ガス炉、高温工学試験研究炉(HTTR)から供給される核熱(10MW,1178K)を利用し、天然ガス(主成分: メタン)の水蒸気改質反応により水素を製造する、HTTR水素製造システムを計画している。このため、HTTRとの接続の前に、安全性、制御性及び水蒸気改質システムの性能を明らかにすることを目的として、通電式加熱器を用いて中間熱交換器以降を模擬する、水素製造量に関して1/30スケール(100Nm$$^{3}$$/h)の炉外技術開発試験を計画し、試験装置の建設を行っている。一酸化炭素と水素から成る合成ガスを製造する天然ガスの二酸化炭素改質反応(CO$$_{2}$$改質)は、近年、温室ガスの低減技術として期待されており、炉外技術開発試験装置における試験の実施が検討されている。しかし、水蒸気改質のために設計された炉外技術開発試験装置を用いて、CO$$_{2}$$改質を行うにあたり、熱・物質収支計算による改質器性能の事前解析が必要である。そこで、本研究では、CO$$_{2}$$改質及び二酸化炭素と水蒸気を同時に供給し、CO$$_{2}$$改質と水蒸気改質を同時に行う場合(CO$$_{2}$$+H$$_{2}$$O改質)について、数値解析による改質器性能解析を行い、圧力、温度、原料ガス組成等の転化率及び生成ガス組成に対する影響を明らかにした。数値解析の結果、設定した定格運転時(改質器入口He温度1153K)のCO$$_{2}$$改質及びCO$$_{2}$$+H$$_{2}$$O改質のメタン転化率は、各々1085,1100Kにおける平衡転化率と等しい0.36,0.35であった。これらの結果より、炉外技術開発試験装置がCO$$_{2}$$改質及びCO$$_{2}$$+H$$_{2}$$O改質にも使用可能であることを明らかにした。

論文

Ion desorption from solid ethane following carbon K-edge photoexcitation

馬場 祐治; 関口 哲弘

Photon Factory Activity Report 1998, P. 34, 1999/11

銅単結晶表面に40Kで多層吸着したエタン分子に放射光を照射した時のイオン脱離挙動を調べた。紫外線を多く含むゼロ次光を照射した時の脱離イオンはフラグメントイオン(H$$^{+}$$,CH$$_{y+}$$)と親イオン(C$$_{2}$$H$$_{y+}$$)であった。一方、炭素K-吸収端以上のエネルギーの単色軟X線を照射すると、これらのイオン以外に、C$$_{3}$$H$$_{y+}$$,C$$_{4}$$H$$_{y+}$$等の質量数の大きいイオンの脱離も観測された。これは、オージェ電子を引き金とする電子衝突カスケードにより局所的に高密度励起状態が生成したためと考えられる。以上の結果は、凝縮系の内殻電子励起により、新たな結合形成が起こることを示している。

論文

Screening effect of metal,semiconductor and insulator surfaces on photo-fragmentation of physisorbed molecules

馬場 祐治; 関口 哲弘

Surface Science, 433-435, p.843 - 848, 1999/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:38.62(Chemistry, Physical)

電子物性が全く異なる金属、半導体及び絶縁体表面に単層物理吸着したCCl$$_{4}$$分子に放射光軟X線を照射した時の解離・脱離反応過程の違いを調べた。絶縁体(SiO$$_{2}$$)表面ではCl 1s励起による主な脱離イオン種はCl$$^{+}$$及びCCl$$_{3+}$$であるのに対し、金属(Cu)及び半導体(Si)表面からの脱離イオン種は、Cl$$^{+}$$のみであった。これらの事実とオージェ電子スペクトルの測定結果から次の2点を明らかにした。(1)軽い原子イオン(Cl$$^{+}$$)の脱離は、表面における伝導電子の遮蔽効果(スクリーニング効果)に影響されない速いCCl結合解裂に起因する。(2)分子イオン(CCl$$_{3+}$$)は質量が大きいため移動速度が遅く、金属、半導体表面ではスクリーニング効果により励起状態(イオン化状態)が消失するため脱離しない。

報告書

ウラン濃縮研究棟火災事故技術調査報告; 試料分析と外容器加圧試験・解析

火災事故技術調査ワーキンググループ

JAERI-Tech 98-014, 106 Pages, 1998/05

JAERI-Tech-98-014.pdf:9.71MB

平成9年11月20日に東海研究所ウラン濃縮研究棟で発生した火災事故の原因を究明するために、火災事故現場からウラン屑と飛散物を採取、分析した。また、抜け飛んだ外容器の蓋の詳細な観察を行うとともに、外容器の加圧試験及び外容器蓋の変形解析を行った。これらの分析、解析から、(1)ウラン屑は、組成は粒度に依存したが、主に金属ウラン、ウラン炭化物及び酸化物から構成されていること、(2)ウラン屑は、加水分解反応により、可燃性ガスであるメタン及び水素を発生すること、並びに(3)ウラン屑を収納した外容器の蓋は、可燃性ガスの爆発的な燃焼による内圧上昇により抜け飛んだ可能性が高いこと、などを明らかにした。

論文

未反応メタンのリサイクルによる水蒸気改質反応のメタン転化率向上技術の開発; 高温ガス炉を利用した水素製造システムの開発研究の一環として

稲垣 嘉之; 羽賀 勝洋; 会田 秀樹; 関田 健司; 小磯 浩司*; 日野 竜太郎

日本原子力学会誌, 40(1), p.59 - 64, 1998/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

本研究の目的は、高温ガス炉水蒸気改質システムにおいて、未反応CH$$_{4}$$をリサイクルすることによりCH$$_{4}$$転化率を向上させる手法の開発である。水蒸気改質反応後の生成ガス中からポリミド系ガス分離膜を用いて未反応メタンを分離抽出し、水蒸気改質器へリサイクルする。ポリミド系ガス分離膜についてH$$_{2}$$,CO,CO$$_{2}$$,CH$$_{4}$$ガスの分離特性を実験及び数値解析により明らかにし、このガス分離器を用いて未反応CH$$_{4}$$のリサイクル実験を行った。その結果、CH$$_{4}$$転化率(CH$$_{4}$$供給量に対するCH$$_{4}$$のCOへの転化量)を約20~32%向上させることができた。

報告書

ポリイミド分離膜を用いた水蒸気改質生成ガスからのメタン分離に関する研究

小磯 浩司*; 稲垣 嘉之; 会田 秀樹; 関田 健司; 羽賀 勝洋; 日野 竜太郎

JAERI-Research 97-076, 33 Pages, 1997/10

JAERI-Research-97-076.pdf:1.3MB

天然ガス(主成分:CH$$_{4}$$)の水蒸気改質法を用いたHTTR水素製造システムでは、高圧・低温(4.5MPa、800$$^{circ}$$C)の反応条件のため、CH$$_{4}$$の転化率は約65%の低い値に止まっている。そのCH$$_{4}$$転化率を向上させる手法の一つとして考えられたのが、改質後の生成ガス中からガス分離器を用いて、CH$$_{4}$$を分離し、改質器へ戻すことにより、実質的にCH$$_{4}$$転化率を向上させるものである。ポリイミド分離膜について、CH$$_{4}$$,H$$_{2}$$,CO$$_{2}$$,COの混合ガス中からのCH$$_{4}$$分離特性を明らかにするために、実験及び数値解析を行った。混合ガスを用いて測定した各成分ガスの透過率は、単体ガスを用いた測定値(カタログ値)に対して約1/3~1/14に減少した。CH$$_{4}$$の分離については、混合ガス中から約80%の割合でCH$$_{4}$$を回収することができ、H$$_{2}$$及びCO$$_{2}$$については98%以上を除去することができた。これらの結果からポリイミド分離膜は、リサイクルシステムに有用であることが確認した。また、差分法による解析は透過率、モル分率分布等の実験結果をよく再現しており、分離挙動についての解析手法を確立することができた。

論文

Infrared multiphoton dissociation mechanism of 1,2-dichlorotrifluoroethane in a molecular beam

横山 淳; 横山 啓一; 藤沢 銀治

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 68, p.3355 - 3363, 1995/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:28.49(Chemistry, Multidisciplinary)

標題分子の赤外多光子解離反応機構を光分解片並進分光法を用いて研究した。初期光分解反応としてHCl脱離およびC-Cl結合解離が競争的に起こり、その分岐比は0.66対0.34であることがわかった。この分岐比はRRKM計算の結果と一致した。また、分解前の分子の平均励起エネルギーはC-Clの結合解離エネルギーより14~36kcal/molだけ大きいことがわかった。さらに、二次光分解としてC$$_{2}$$HF$$_{3}$$ClラジカルのC-Cl結合解離およびCF$$_{2}$$CFCl分子のC=C結合解離が観測された。

論文

Desorption of atomic and molecular fragment ions from solid CCl$$_{4}$$ by core excitation around the K-edge

馬場 祐治; 吉井 賢資; 佐々木 貞吉

Photon Factory Activity Report, (13), P. 353, 1995/00

高エネルギー物理学研究所放射光実験施設(PF)の共同利用実験に関する年度報告書の原稿である。固体CCl$$_{4}$$分子にK-吸収端近傍の放射光(2810~2850eV)を照射した時の脱離イオンを調べ、原子状フラグメント(Cl$$^{+}$$)と分子状フラグメント(CCl$$_{3+}$$)の脱離挙動に差異があることを見出した。

論文

Infrared multiphoton dissociation of 2-chloro-1,1,1,2-tetrafluoroethane in a molecular beam

横山 淳; 横山 啓一; 藤沢 銀治

Journal of Chemical Physics, 100(9), p.6487 - 6491, 1994/05

 被引用回数:30 パーセンタイル:73.64(Chemistry, Physical)

2-クロロ-1,1,1,2-テトラフルオロエタン(CF$$_{3}$$CHClF)の赤外多光子解離反応における反応機構とダイナミックスを光分解片並進分光法を用いて研究した。初期分解反応として、三中心HCl脱離反応(CF$$_{3}$$CHClF$$rightarrow$$CF$$_{3}$$CF+HCl)及びC-Cl結合解離反応(CF$$_{3}$$CHClF$$rightarrow$$CF$$_{3}$$CHF+Cl)が競争的に起こり、分解する分子の74%がHCl脱離反応で分解することがわかった。また、HCl脱離反応による分解生成物の運動エネルギー分布の測定から、三中心HCl脱離反応のポテンシャルエネルギー曲面には数kcal/molの出口障壁が存在することを明らかにした。

報告書

水素、一酸化炭素、二酸化炭素及びメタンの熱物性値推算パッケージ

羽田 一彦

JAERI-M 93-029, 99 Pages, 1993/03

JAERI-M-93-029.pdf:2.39MB

水素、一酸化炭素、二酸化炭素及びメタンの熱物性値推算パッケージを、公開文献に提案されている理論式や実験式を検討し、選定することにより構築した。熱物性値としては、密度、定圧比熱、粘性係数及び熱伝導率を対象とした。選定した推算式は次のとおりである。(1)密度については、Peng-Robinson-Redlich-Kwongの状態方程式、(2)定圧比熱については、van der Waalsの状態方程式に熱力学的な関係式を適用して求めた式、並びに、(3)粘性係数及び熱伝導率については、Thodosらが開発した次元解析法を適用した一般化関係式。これらの選定推算式を選定値集の値や試験データと比較した結果、比熱以外の密度、粘性係数及び熱伝導率の推算式の精度は、工学的に十分許容される範囲内にあることが明らかになった。

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