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論文

Irradiation growth behavior and effect of hydrogen absorption of Zr-based cladding alloys for PWR

垣内 一雄; 天谷 政樹; 宇田川 豊

Annals of Nuclear Energy, 171, p.109004_1 - 109004_9, 2022/06

In order to understand the dimensional stability of the fuel rod during long-term use in commercial LWRs, an irradiation growth testing in the Halden reactor of Norway was conducted on various fuel cladding materials including the improved Zr alloy. In this paper, the effect of hydrogen, which was absorbed in the cladding tube due to corrosion, on the irradiation growth behavior was evaluated. Comparison between the specimens with or without pre-charged hydrogen revealed that the effect of hydrogen absorption, accelerating irradiation growth, became significant when the hydrogen content exceeded the hydrogen solubility limit in the corresponding irradiation temperature. Analysis based on this understanding derived growth acceleration effect (0.06$$pm$$0.01)%/100 ppm, whose denominator is defined as the amount of absorbed hydrogen involved in hydride precipitation under irradiation as a relevant parameter.

論文

Sorption of Cs$$^{+}$$ and Eu$$^{3+}$$ ions onto sedimentary rock in the presence of gamma-irradiated humic acid

Zhao, Q.*; 齊藤 毅*; 宮川 和也; 笹本 広; 小林 大志*; 佐々木 隆之*

Journal of Hazardous Materials, 428, p.128211_1 - 128211_10, 2022/04

令和2年度以降の幌延深地層研究計画において原子力機構が取り組んでいる課題の1つである「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」では、坑道周辺の掘削損傷領域において物質移行に関するデータの取得が必要である。本研究では、地下水中に含まれる腐植物質であるフミン酸に着目し、放射線によるフミン酸の分解反応がCsイオンとEuイオンの収着能へ与える影響について、幌延地域の堆積岩を例として調べた。放射線を照射していないフミン酸の存在下では、Euはフミン酸と錯体を形成することで、岩石への収着能は低下する。一方で、放射線の照射によりフミン酸が分解されると、岩石へ収着するEuイオンが増加することが確認された。また、Csの岩石への収着能はフミン酸の影響を受けることが無く、また、放射線により分解されたフミン酸の影響も見られないことが分かった。以上のことから、廃棄体の近傍ではフミン酸の放射線分解により、岩石への収着するEuイオンの割合が大きくなることが考えられる。

報告書

Development of JAEA sorption database (JAEA-SDB); Update of sorption/QA data in FY2021

杉浦 佑樹; 陶山 忠宏*; 舘 幸男

JAEA-Data/Code 2021-017, 58 Pages, 2022/03

JAEA-Data-Code-2021-017.pdf:1.98MB

放射性廃棄物地層処分の性能評価において、放射性核種の緩衝材(ベントナイト)、岩石及びセメント系材料中での収着現象は、その移行遅延を支配する重要な現象の一つである。これらの収着現象の理解、信頼性の高い収着データを集約したデータベース、及び現象論的モデル/評価手法の開発は、性能評価において様々な地球化学条件を考慮して信頼性の高い核種移行パラメータ設定を行う上で重要となる。この目的のために、日本原子力研究開発機構では、ベントナイト、岩石及びセメント系材料を対象として、収着パラメータに関するデータベース開発を進めている。この収着データベース(SDB)は、第2次取りまとめを契機として最初のデータベースを整備し、ホームページでの公開を進めてきた。さらに、今後の性能評価におけるニーズへ対応するため、データベースに含まれるデータの信頼度評価、及び実際の地質環境に対するパラメータ設定におけるデータベース適用等に着目して、データベースの改良・更新を継続的に実施してきた。今回、性能評価における収着分配係数(Kd)設定のための統合的手法の構築の基礎として、収着データベース(JAEA-SDB)のデータ拡充を行った。本報告では、はじめにJAEA-SDBのデータベースの構造と内容の概要を確認したうえで、幅広く文献収集を行ったKdデータと信頼度情報の拡充について報告する。今回の更新において、上記の3つの系に関連した70の文献から8,503件のKdデータとその信頼度情報が追加され、JAEA-SDBに含まれるKdデータは79,072件となり、全データのうちの約75.4%のデータに対して信頼度情報が付与されたこととなる。今回更新されたJAEA-SDBによって、今後の性能評価における収着パラメータ設定に向けて、有効な基盤情報を提供するものと期待される。

報告書

合理的な処分のための実機環境を考慮した汚染鉄筋コンクリート長期状態変化の定量評価(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2021-047, 127 Pages, 2022/01

JAEA-Review-2021-047.pdf:5.57MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「合理的な処分のための実機環境を考慮した汚染鉄筋コンクリート長期状態変化の定量評価」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究の目的は、原子炉建屋内の鉄筋コンクリート部材における汚染濃度分布定量予測データベース構築である。令和2年度は、3.1節でメソスケールのひび割れ挙動を評価するためのデータ取得を目的に、試験体の作製および治具の開発等の測定準備、評価手法の確認、予備試験を実施した。また、剛体バネモデルを用いて、水和過程から極厚部材の応力・ひび割れを追随できる数値解析手法の枠組みを開発した。3.2節では、コンクリート部材における長期的な核種の浸透挙動評価を行うためのデータ取得および境界条件、ひび割れ試験体作製方法の検討を行った。3.3節では、事故後の物質濃度相当の条件でCsとSrがひび割れたコンクリートに浸透する状況をイメージングプレートにより可視化する準備を行った。また、$$alpha$$核種のコンクリートへの浸透挙動を調べるため、汚染水とコンクリートの接触に関する情報調査、長期浸漬の予察試験を実施した。

論文

Decrease of radionuclide sorption in hydrated cement systems by organic ligands; Comparative evaluation using experimental data and thermodynamic calculations for ISA/EDTA-actinide-cement systems

Ochs, M.*; Dolder, F.*; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 136, p.105161_1 - 105161_11, 2022/01

さまざまな種類の放射性廃棄物や環境中に含まれる有機物は、放射性核種との安定な錯体を形成し、収着による遅延効果を低減させる可能性がある。本研究では、有機配位子が共存するセメントシステムにおける収着低減係数(SRF)を定量化する方法論の適用性を評価する。SRFの推定のための3つの手法、(1)溶解度上昇係数との類似性、(2)熱力学的計算に基づく化学種分布、(3)三元系での収着実測データを組合わせ、代表的な有機配位子(ISAおよびEDTA)および選択された主要な放射性核種(アクチニド)を対象に評価を行った。ここで提案した手法により、評価対象とするシステムに関連する利用可能なデータ等の情報量に応じて、3つのSRFの定量化手法の有効性を評価することが可能である。最も信頼できるSRFは、三元系での収着実測データから導出することができる。そのような直接的な証拠がない状況でSRFを導出する必要がある場合、類推評価や熱力学計算からの推定を行うことになるが、それらの推定には不確実性を伴うことに留意する必要がある。

論文

A Scaling approach for retention properties of crystalline rock; Case study of the in-situ long-term sorption and diffusion experiment (LTDE-SD) at the $"A$sp$"o$ Hard Rock Laboratory in Sweden

舘 幸男; 伊藤 剛志*; Gylling, B.*

Water Resources Research, 57(11), 20 Pages, 2021/11

本論文では、エスポ岩盤研究所で実施された原位置長期収着・拡散試験(LTDE-SD)のデータセットを用いて、収着及び拡散パラメータを実験室から原位置条件へと条件変換する手法を構築した。亀裂表面と岩石マトリクスの表面近傍の不均質性は、表面近傍での高い間隙率,拡散及び収着特性と、その段階的な変化を仮定した概念モデルによって評価された。非収着性のCl-36と低収着性のNa-22のモデル化結果によって、表面近傍の5mmの擾乱領域における間隙率と拡散係数の変化を考慮した概念モデルの妥当性が確認された。また、これらの陽イオンと陰イオンの拡散係数は、典型的な陽イオン加速と陰イオン排除の傾向を示した。一方で、収着メカニズムの異なる高収着性トレーサー(Cs-137, Ra-226, Ni-63, Np-237)のモデル化結果から、粒径サイズと収着分配係数との相関関係と、その表面近傍の擾乱との関係から条件変換する手法の有効性が確認された。

論文

Experimental study on modeling of Pu sorption onto quartz

邉見 光; Walker, A.*; 山口 徹治

Radiochimica Acta, 109(7), p.539 - 546, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

プルトニウム(IV)の収着挙動を非静電的モデル(NEM)を用いて解析するため、低酸素濃度条件下で炭酸塩溶液中の石英へのPu(IV)の収着を系統的に調べた。Pu(IV)の収着データは、pHと炭酸塩濃度の関数としてバッチ収着実験から得られたものである。Pu(IV)の石英への収着は、4価アクチノイドとして化学的に類似していると考えられるTh(IV)と同様の傾向を示した。石英へのPu(IV)の分配係数${it K}$dは、pH8から11の条件では、全炭酸塩濃度の2乗に反比例することがわかった。しかし、モデル化研究の結果、$$equiv$$SOTh(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$及び$$equiv$$SOThOH(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$のTh(IV)収着モデルは、石英へのPu(IV)収着のシミュレーションに適用できないことが明らかになった。イオン半径がTh(IV)よりも小さいPu(IV)では、負に帯電した配位子間の静電反発により、$$equiv$$SOM(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$及び$$equiv$$SOMOH(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$の生成が制限されていることが推測された。$$equiv$$SOPu(OH)$$_{3}$$及び$$equiv$$SOPu(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$としてPu(IV)収着モデルを開発した。また、石英のデータと比較するために、白雲母へのPu(IV)の収着データを取得した。

論文

Evaluation report of Task 9B based on comparisons and analyses of modelling results for the $"A$sp$"o$ HRL LTDE-SD experiments

Soler, J. M.*; Meng, S.*; Moreno, L.*; Neretnieks, I.*; Liu, L.*; Kek$"a$l$"a$inen, P.*; Hokr, M.*; $v{R}$$'i$ha, J.*; Vete$v{s}$n$'i$k, A.*; Reimitz, D.*; et al.

SKB TR-20-17, 71 Pages, 2021/07

亀裂性岩石中の地下水流動と物質移行のモデル化に関するSKBタスクフォースにおけるTask 9Bは、スウェーデンのエスポ岩盤研究所で実施された原位置長期収着・拡散試験(LTDE-SD)の試験結果のモデル化に焦点をあてたものである。10のモデリングチームによって、異なるモデル概念やコードを用いたモデル化が実施された。モデル化のアプローチは、(1)拡散方程式の解析解、(2)連続多孔質媒体中の数値計算モデル、(3)微細な不均質性(鉱物粒界,微細亀裂の分布等)を考慮した微細構造モデルの大きく3種に分類できる。異なるチームによるモデル化結果から、岩石や亀裂の表面の擾乱影響を含む岩石特性の不均質な分布、微細な亀裂の効果など、様々な異なるモデル概念の比較・評価がなされた。

論文

Consideration on modeling of Nb sorption onto clay minerals

山口 徹治; 大平 早希; 邉見 光; Barr, L.; 島田 亜佐子; 前田 敏克; 飯田 芳久

Radiochimica Acta, 108(11), p.873 - 877, 2020/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Sorption distribution coefficient (Kd) of niobium-94 on minerals are an important parameter in safety assessment of intermediate-depth disposal of waste from core internals etc. The Kd of Nb on clay minerals in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions were, however, not successfully modeled in a previous study. The high distribution coefficients of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions were successfully reproduced by taking Ca-Nb-OH surface species into account. Solubility of Nb was studied in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions and the results were reproduced by taking an aqueous Ca-Nb-OH complex species, CaNb(OH)$$_{6}$$$$^{+}$$, into account in addition to previously reported Nb(OH)$$_{6}$$$$^{-}$$ and Nb(OH)$$_{7}$$$$^{2-}$$. Based on this aqueous speciation model, the Ca-Nb-OH surface species responsible for the sorption of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions was presumed to be X_OCaNb(OH)$$_{6}$$. Although uncertainties exist in the speciation of aqueous Ca-Nb-OH species, the result of this study proposed a possible mechanism for high distribution coefficient of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions. The mechanism includes Ca-Nb-OH complex formation in aqueous, solid and surface phases.

論文

Key factors controlling radiocesium sorption and fixation in river sediments around the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, 2; Sorption and fixation behaviors and their relationship to sediment properties

舘 幸男; 佐藤 智文*; 武田 智津子*; 石寺 孝充; 藤原 健壮; 飯島 和毅

Science of the Total Environment, 724, p.138097_1 - 138097_10, 2020/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:39.03(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所周辺の河川流域における放射性Csの環境動態評価に資するため、汚染レベルが高い請戸川と小高川から採取された河川堆積物に対するCsの収着・固定挙動を、放射性Csの収着と固定メカニズムと、Cs濃度や、粘土鉱物や有機物といった堆積物特性との関係に着目して評価した。

論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。

論文

Study on chemisorption model of cesium hydroxide onto stainless steel type 304

中島 邦久; 西岡 俊一郎*; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00564_1 - 19-00564_14, 2020/06

軽水炉シビアアクシデント時、ステンレス鋼(SS304)に化学吸着したセシウム量を推定するために、セシウム化学吸着モデルが構築されている。しかし、既存の化学吸着モデルは、実験結果をうまく再現することができていない。そのため、本研究では、化学反応を伴う気液系の物質移動理論(浸透説)や気相固相界面における水酸化セシウム(CsOH)の分解反応に対する質量作用の法則を組合せることで、SS304中のケイ素濃度や気相中の水酸化セシウム濃度の影響を考慮したモデルを構築した。その結果、既存モデルを用いた場合よりも、本研究で得られた修正モデルの方が、実験データをより正確に再現できることが分かった。

論文

Sorption behavior of selenide on montmorillonite

杉浦 佑樹; 戸村 努*; 石寺 孝充; 土井 玲祐; Francisco, P. C. M.; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 松村 大樹; 高橋 嘉夫*; 舘 幸男

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 324(2), p.615 - 622, 2020/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

Batch sorption experiments were performed to investigate the sorption mechanism of Se on montmorillonite under reducing conditions in deep geological environments. Based on Eh-pH diagrams and ultraviolet-visible spectra, Se was dissolved as selenide (Se(-II)) anions under the experimental conditions. The distribution coefficients ($$K_{rm d}$$; m$$^{3}$$ kg$$^{-1}$$) of Se(-II) indicated ionic strength independence and slight pH dependence. The $$K_{rm d}$$ values of Se(-II) were higher than those of Se(IV), which also exists as an anionic species. X-ray absorption near edge spectroscopy showed that the oxidation state of Se-sorbed on montmorillonite was zero even though selenide remained in the solution. These results suggest that Se(-II) was oxidized and precipitated on the montmorillonite surface. Therefore, it is implied that a redox reaction on the montmorillonite surface contributed to high $$K_{rm d}$$ values for Se(-II).

報告書

Development of JAEA sorption database (JAEA-SDB); Update of sorption/QA data in FY2019

杉浦 佑樹; 陶山 忠宏*; 舘 幸男

JAEA-Data/Code 2019-022, 40 Pages, 2020/03

JAEA-Data-Code-2019-022.pdf:2.22MB

放射性廃棄物地層処分の性能評価において、放射性核種の緩衝材, 岩石及びセメント系材料中での収着現象は、その移行遅延を支配する重要な現象の一つである。今回、性能評価における収着分配係数(K$$_{rm d}$$)設定のための統合的手法の構築の基礎として、収着データベース(JAEA-SDB)のデータ拡充を行った。本報告ではK$$_{rm d}$$設定や収着モデル開発の最近の取り組みにおいて課題として抽出された以下に示す3つの系(粘土, 堆積岩及びセメント系材料)に着目して実施した、K$$_{rm d}$$データと信頼度情報の拡充について報告する。今回の更新において、60の文献から6,702件のK$$_{rm d}$$データとその信頼度情報が追加され、JAEA-SDBに含まれるK$$_{rm d}$$データは69,679件となり、全データのうちの約72%のデータに対して信頼度情報が付与されたこととなる。今回更新されたJAEA-SDBによって、今後の性能評価における収着パラメータ設定に向けて、有効な基盤情報を提供するものと期待される。

報告書

TRU廃棄物地層処分の性能評価のためのバリア材への核種の収着データの取得

舘 幸男; 陶山 忠宏*; 三原 守弘

JAEA-Data/Code 2019-021, 101 Pages, 2020/03

JAEA-Data-Code-2019-021.pdf:4.05MB

TRU廃棄物や高レベル放射性廃棄物の地層処分を対象とした性能評価において、人工バリアであるセメントやベントナイト、天然バリアである岩石中での核種の収着現象は、核種の移行遅延を支配する重要な現象の一つである。収着の程度は一般的に収着分配係数(K$$_{rm d}$$)によって表され、バリア材や環境条件に応じて大きく変動するため、それぞれの条件でのK$$_{rm d}$$データを取得し、性能評価解析では関連する不確実性も考慮して収着パラメータ値を設定する必要がある。TRU廃棄物の処分システムでは、高レベル放射性廃棄物で検討されるベントナイトや岩石に加えて、バリア材として利用されるセメント系材料への収着や、一部の廃棄物に含まれる硝酸塩等の化学物質が地下水に溶解して収着に影響を及ぼすことなどを考慮する必要が生じる。本報告書では、このようなTRU廃棄物の処分において考慮すべきバリア材料や、硝酸塩等の影響物質、評価対象核種の組み合わせを対象として、K$$_{rm d}$$データをバッチ式収着試験により取得した結果を報告する。バリア材としては、普通ポルトランドセメント硬化体、通水で劣化させた普通ポルトランドセメント硬化体、凝灰岩を対象とし、液性については、蒸留水や模擬海水とバリア材料との平衡液に加え、硝酸塩やアンモニウム塩を含む液性条件を対象とした。元素は、C(有機形態),C(無機形態),Cl,I,Cs,Ni,Se,Sr,Sn,Nb,Am,Thを対象とした。ここで報告する収着データの一部は、TRU廃棄物処分技術検討書の性能評価における核種移行解析に用いたパラメータである核種移行データセット(RAMDA: Radionuclide Migration Datasets)の一部として取得・報告されているものであり、ここでは、これらのデータ取得の方法, 条件, 結果の詳細を報告する。

論文

Cesium chemisorbed species onto stainless steel surfaces; An Atomistic scale study

Miradji, F.; 鈴木 知史; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 136, p.109168_1 - 109168_9, 2020/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:23.44(Chemistry, Multidisciplinary)

Under the scope of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1-F) severe accident (SA), Cs retention is of high interest as its impacts Cs distribution, decommissioning and dismantling work of the reactor. To derive consistent and appropriate models for such process, accurate thermodynamic properties of Cs chemisorbed species are required by the SA analysis codes. In particular, for CsFeSiO$$_4$$, a newly identified Cs chemisorbed species under conditions similar to 1-F SA, the thermodynamic data are unknown in literature. We propose in this work the obtention of the fundamental properties of this substance by theoretical approaches. The consistency and appropriateness of derived computational methodology have been investigated by calculating the thermodynamic properties of relatively known Cs-Si-O substances. It was found that our computational methodology provides excellent agreement with literature data lying between 1-4% for the formation energy, 1-5% for standard entropy and heat capacity. The thermodynamic properties of CsFeSiO$$_4$$ in function of temperature have been estimated for the first time using harmonic and quasi-harmonic approximations, values being consistent with both methodologies.

論文

An Experimental investigation of influencing chemical factors on Cs-chemisorption behavior onto stainless steel

西岡 俊一郎; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(11), p.988 - 995, 2019/11

 被引用回数:6 パーセンタイル:75.46(Nuclear Science & Technology)

シビアアクシデント(SA)解析コードで用いられているCs化学吸着モデルの改良に資する知見取得のため、セシウムの鋼材への化学吸着挙動に影響を与える化学的要因(温度・雰囲気・関係する元素のの濃度など)を実験的に評価した。その結果、既存のCs化学吸着モデルで使用されている表面反応速度定数が、既に知られている温度依存性だけでなく、雰囲気,気相中の水酸化セシウム(CsOH)濃度、SUS304中に含まれるケイ素(Si)濃度にも影響を受け、Cs化学吸着モデルの改良においてはこれらの化学的要因を考慮すべきであることがわかった。加えて、873K程度の比較的低温での化学吸着においてはCs-Fe-O化合物が主な化合物として生成し、Cs-Si-Fe-Oが主に生成する1073K以上の化学吸着とは挙動が異なることがわかった。

論文

Experimental determination of the photooxidation of aqueous I$$^{-}$$ as a source of atmospheric I$$_{2}$$

渡辺 耕助*; 松田 晶平; Cuevas, C. A.*; Saiz-Lopez, A.*; 薮下 彰啓*; 中野 幸夫*

ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 3(4), p.669 - 679, 2019/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:26.9(Chemistry, Multidisciplinary)

ヨウ素の物質循環において、海洋から大気への輸送が起こる要因の一つに、海面付近での太陽光による光酸化過程がある。これまでに液相のヨウ化物イオン(I$$^{-}$$$$_{(aq)}$$)の光酸化によって気相へヨウ素分子(I$$_{2}$$$$_{(g)}$$)が放出されることが報告されている。この過程の全球的な影響を評価するため、溶液中のI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$の光酸化を実験的に詳細に調べ、290-500nmの波長域におけるI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$のモル吸光係数と光酸化の量子収率を決定した。さらに、I$$^{-}$$$$_{(aq)}$$光酸化量子収率のpHおよび溶存酸素依存性を調べた。これらから海洋条件でのI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$の光酸化によるI$$_{2}$$$$_{(g)}$$放出速度を推定した。全球化学気候モデルを用いてシミュレーションを行った結果、低緯度域では1年あたり約8%の寄与があることが明らかになった。本研究は、シビアアクシデント時において環境中へ飛散される放射性ヨウ素の挙動を予測するために必要な基礎的知見を与える。

論文

A Systematic radionuclide migration parameter setting approach for potential siting environments in Japan

浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 澁谷 早苗*; 藤崎 淳*; 舘 幸男; 石黒 勝彦*; McKinley, I. G.*

Proceedings of 2019 International High-Level Radioactive Waste Management Conference (IHLRWM 2019) (USB Flash Drive), p.77 - 82, 2019/04

NUMO's recently published safety case involves utilisation of the safety case approach to provide a basis for preparation for future phases of work and development of a template for later, more complete and rigorous, safety cases. Advances include capturing potential siting environments in Site Descriptive Models (SDMs) and focusing post-closure safety assessment methodology on repository designs tailored to these SDMs. Radionuclide-specific parameters in the engineered barrier system (EBS), such as solubilities, sorption and diffusion values, are selected based on established chemical models that take into account evolution of porewater chemistry, alteration of EBS material and different host rock properties. Existing chemical thermodynamic databases developed in Japan have been used for the coupled geochemical and mass transport analyses applied to set these parameters. Nevertheless, in view of fundamental uncertainties in the thermodynamic approach, expert judgment played a key role in the process. This paper discusses the methodology used to set "reasonably conservative" radionuclide migration parameters for the illustrative SDMs, with a focus on chemistry which can be captured in existing models only by introducing significant simplifications.

論文

Modelling of cesium chemisorption under nuclear power plant severe accident conditions

Miradji, F.; 鈴木 知史; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 逢坂 正彦; Barrachin, M.*; Do, T. M. D.*; 村上 健太*; 鈴木 雅秀*

Proceedings of 9th Conference on Severe Accident Research (ERMSAR 2019) (Internet), 21 Pages, 2019/03

Under the scope of analyses of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) Severe Accident (SA), estimation of Cs distribution, especially localization in the upper part of the core, has large uncertainties partly caused by the current implemented Cs-chemisorption models in SA analysis codes. This is in part due to the scarce knowledge related to Cs chemisorption mechanisms onto structure surfaces. The objective of this work is, therefore, to improve Cs chemisorption models by consolidation and extension of knowledge in the chemical process of Cs chemisorption. In this study, we will present in the first part experimental tests for grasping the phenomenology of Cs chemisorption onto stainless steel (SS) surfaces under reproductive conditions of 1F SA. The chemical factors involving in the Cs chemisorption process were investigated and implemented in an improved Cs chemisorption model based on a mass transfer theory. The second part of the study will discuss further improvement of built Cs chemisorption model to take into account revaporizaton process of Cs chemisorbed species. For such improvement, the thermodynamic properties of all possible Cs-(Fe)-Si-O chemisorbed species were provided using first-principles calculations. In the last part of the study, chemical equilibrium calculations were conducted to evaluate the relative stability of possible Cs-(Fe)-Si-O chemisorbed species in SA conditions.

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