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論文

Thermal analysis of the hydrogen release behavior of sodium hydride and kinetic analysis using master plot methods

土井 大輔

International Journal of Hydrogen Energy, 91, p.1245 - 1252, 2024/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:37.00(Chemistry, Physical)

Hydrogen is a major nonmetallic impurity in the coolant of sodium-cooled fast reactors (SFRs) during normal operation. A higher hydrogen concentration than the gas-liquid equilibrium has been transiently detected in the gas space of actual SFR plants. The presence of several sodium compounds can increase hydrogen generation; however, a thorough understanding of the thermal behavior of candidate reactions is lacking. Herein, thermal analysis reveals the hydrogen release behavior of sodium hydride. Mass spectrometry indicates hydrogen generation with decreasing sample mass, indicating thermal decomposition. Detailed kinetic analysis based on master plot methods indicates that the hydrogen release reaction occurred through a mechanism involving random nucleation and growth of nuclei. Furthermore, the reaction rate was newly formulated based on a kinetic model function representing the above mechanism and the Arrhenius-type reaction rate constant comprising an activation energy of 119.0 $$pm$$ 0.8 kJ mol$$^{-1}$$ and a frequency factor of 1.8 $$times$$ 10$$^{7}$$ s$$^{-1}$$. These findings will enable the numerical simulation of the hydrogen release behavior in SFRs.

報告書

合理的な処分のための実機環境を考慮した汚染鉄筋コンクリート長期状態変化の定量評価(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2024-011, 121 Pages, 2024/09

JAEA-Review-2024-011.pdf:5.42MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「合理的な処分のための実機環境を考慮した汚染鉄筋コンクリート長期状態変化の定量評価」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。福島第一原子力発電所のコンクリート構造物の廃止措置では、廃棄物量や濃度を推計することが重要となる。本研究は、コンクリート部材における汚染濃度分布の定量予測を目的としている。コンクリート中の放射性核種の移動には、使用材料(セメント種類、骨材)、状態変化(ひび割れ、乾燥・炭酸化)、放射性核種との接触状態(冷却水と海水の混合、汚染水の濃度変化)等が影響を及ぼす。本研究では、実環境を考慮した放射性核種の浸透状況の推定に向けて、以下を実施した。経年変化したコンクリートの状態を数値解析上で再現するため、乾燥、再吸水によって生じる変形および水分移動に関するデータを取得した。並行して、剛体バネモデルを用いて、コンクリートの材齢変化および温度・水・応力条件を考慮できる、ひび割れの分布を計算する数値解析手法を開発した。コンクリートマトリクスへの長期的な核種の浸透挙動を評価するため、C-A-S-H系におけるCsやSrの収着に関するデータを取得し、熱力学的相平衡を考慮する多元素移動モデルに基づく、イオン浸透予測手法を構築した。構造的および化学的に変化したコンクリートへの放射性核種の浸透挙動を評価するために、ひび割れを有するコンクリートを事故後の汚染水組成相当の溶液に浸漬し、Cs、Srの浸透状況をオートラジオグラフィにより評価した。

論文

Trivalent lanthanide sorption onto illite in the presence of carbonate; A Study combining thermodynamic sorption modeling, time-resolved laser fluorescence spectroscopy, and parallel factor analysis

杉浦 佑樹; 石寺 孝充; 青柳 登; Mei, H.; 斉藤 拓巳*; 舘 幸男

Applied Clay Science, 258, p.107476_1 - 107476_10, 2024/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:56.88(Chemistry, Physical)

This study performed batch sorption experiments using Eu and Sm as chemical analogs of trivalent actinides to evaluate their sorption behavior onto illite in the presence of dissolved inorganic carbon (DIC). The results were analyzed using a thermodynamic sorption model (TSM), which predicted that Eu/Sm forms ternary-surface complexes with carbonate ions. Time-resolved laser fluorescence spectroscopy (TRLFS) measurements were performed to gather information on the chemical forms of sorbed Eu on illite. Parallel factor analysis (PARAFAC) of the TRLFS data indicated the presence of two Eu chemical species. The pH dependence of the chemical species was consistent with that of the surface species predicted by TSM. The dominant chemical species in the presence of carbonate was inferred to be coordinating carbonate ions based on the fluorescence lifetime, supporting the validity of the TSM.

論文

Experimental determination of deposition velocity of CsOH aerosols on CaCO$$_{3}$$ at temperature range 170 - 290$$^{circ}$$C

Luu, V. N.; 中島 邦久

Nuclear Engineering and Design, 426, p.113402_1 - 113402_7, 2024/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

A field assessment at the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station revealed high radioactivity on the concrete shield plugs, which is estimated above 20 PBq for Cs-137 at units 2 and 3. This leads to significant interest in the retention of Cs on concrete during severe accidents (SA). However, the interaction of CsOH, as one of the main Cs forms released in SA, with concrete surfaces at elevated temperatures remains poorly researched. In this study, we have experimentally investigated the deposition behavior of CsOH on CaCO$$_{3}$$, which is the primary phase existing on the surface of concrete, under humid atmosphere. As a result, the chemical reaction enhanced deposition rate (N), and increased linearly with CsOH concentration (C$$_{g}$$), as following expression: N($$mu$$g/cm$$^{2}$$$$cdot$$s) = v$$_{d}$$C$$_{g}$$, where v$$_{d}$$ is temperature-dependent deposition velocity as given by ln v$$_{d}$$ (cm/s) = -3785.8/T + 3.766, for T in the range of 170 and 290 $$^{circ}$$C. This empirical model can be integrated into severe accident codes to quantify the chemical trapping of cesium on concrete surfaces during ex-vessel release. Moreover, it can contribute to understanding the reasons behind the high dose rate on concrete shield plugs at the Fukushima Daiichi Nuclear power stations and aid in developing effective decommissioning practices for concrete structures.

報告書

ゼオライトカラム吸着挙動解析コードZACの開発

山岸 功; 波戸 真治*; 西原 健司; 津幡 靖宏; 佐川 祐介*

JAEA-Data/Code 2024-002, 63 Pages, 2024/07

JAEA-Data-Code-2024-002.pdf:2.91MB
JAEA-Data-Code-2024-002-appendix(CD-ROM).zip:9.42MB

福島第一原子力発電所事故で発生した放射性セシウムを含む汚染水処理にゼオライトを充填した吸着塔が使用されている。汚染水処理が進むにつれて吸着塔内の放射性セシウムは高濃度となり、吸着塔は高い放射線源となる。吸着塔内の崩壊熱や水素発生量を評価するには、吸着塔内の放射性セシウム濃度が必要となるが、測定では評価することが容易ではないためシミュレーションによって推定される。本研究では、ゼオライトを充填した吸着塔(カラム)に放射性セシウムなどの放射性物質を注入したときの吸着塔内の濃度を算出できるゼオライトカラム吸着挙動解析(ZAC)コードを開発した。本コードの妥当性は、既存コードによる計算結果との比較および小カラム試験の実験結果との比較により確認した。本稿は開発したコードに関するモデルの詳細、コードの取扱い方および結果の妥当性を提示するものである。

論文

Atomic position and the chemical state of an active Sn dopant for Sn-doped $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001)

Tsai, Y. H.*; 小畠 雅明; 福田 竜生; 谷田 肇; 小林 徹; 山下 良之*

Applied Physics Letters, 124(11), p.112105_1 - 112105_5, 2024/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:46.22(Physics, Applied)

Recently, gallium oxide (Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$) has attracted much attention as an ultra-wide bandgap semiconductor with a bandgap of about 5 eV. In order to control device properties, it is important to clarify the chemical state of dopants and doping sites. X-ray absorption near edge structure (XANES) and hard X-ray photoemission spectroscopy were used to investigate the dopant sites and chemical states of Sn in Sn-doped $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001) samples. The results show that the chemical state of the Sn dopant is the Sn$$^{4+}$$ oxidation state and that the bond lengths around the Sn dopant atoms are longer due to the relaxation effect after Sn dopant insertion. Comparison of experimental and simulated XANES spectra indicates that the octahedral Ga substitution site in $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001) is the active site of the Sn dopant.

論文

Cohesive/Adhesive strengths of CsOH-chemisorbed SS304 surfaces

Li, N.*; Sun, Y.*; 中島 邦久; 黒崎 健*

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(3), p.343 - 353, 2024/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:27.70(Nuclear Science & Technology)

福島原子力発電所(1F)事故では、表面積の大きなステンレス鋼(SS304)製の気水分離器や蒸気乾燥器にセシウムが大量に残っている可能性がある。そして、1F廃止措置においてこのようなCsは、放射性粉塵を生成する可能性があるため、安全上問題になることが予想される。しかし、水酸化セシウム(CsOH)の化学吸着により生成した酸化被膜の付着強度については、まだ、明らかになっていない。本研究では、CsOHによる化学吸着がどの程度酸化被膜の付着強度に影響するかスクラッチ試験機を用いて調査した。その結果、CsOHの化学吸着により酸化被膜の付着強度は低下したが、剥離させることはできなかった。

論文

Germanene reformation from oxidized germanene on Ag(111)/Ge(111) by vacuum annealing

鈴木 誠也; 勝部 大樹*; 矢野 雅大; 津田 泰孝; 寺澤 知潮; 小澤 孝拓*; 福谷 克之; Kim, Y.*; 朝岡 秀人; 柚原 淳司*; et al.

Small Methods, p.2400863_1 - 2400863_9, 2024/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)

For group 14 monoelemental two-dimensional materials, such as silicene, germanene, and stanene, oxidation is a severe problem that alters or degrades their physical properties. This study shows that the oxidized germanene on Ag(111)/Ge(111) can be reformed to germanene by simple heating around 500 $$^{circ}$$C in a vacuum. The key reaction in reforming germanene is the desorption of GeO and GeO$$_{2}$$ during heating around 350 $$^{circ}$$C. After removing surface oxygen, Ge further segregates to the surface, resulting in germanene. The reformed germanene has the same crystal structure, a (7$$sqrt{7}$$ $$times$$ 7$$sqrt{7}$$) R19.1$$^{circ}$$ supercell with respect to Ag(111), and has equivalent high quality to that of as-grown germanene on Ag(111)/Ge(111). Even after air oxidation, germanene can be reformed by annealing in a vacuum. On the other hand, the desorption of GeO and GeO$$_{2}$$ at high temperatures was not suppressed even in the O$$_{2}$$ backfilling atmosphere. This instability of oxidized germanene/Ag(111)/Ge(111) at high temperatures contributes to the ease of germanene reformation without oxygen. In other words, the present germanene reformation, as well as the segregation of germanene on Ag(111)/Ge(111), is a highly robust process as a synthesis method of germanene.

論文

Synthesis, crystal structure, local structure, and magnetic properties of polycrystalline and single-crystalline Ce$$_2$$Pt$$_6$$Al$$_{15}$$

太田 玖吾*; 渡部 悠貴*; 芳賀 芳範; Iesari, F.*; 岡島 敏浩*; 松本 裕司*

Symmetry (Internet), 15(8), p.1488_1 - 1488_13, 2023/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:26.29(Multidisciplinary Sciences)

Polycrystalline and single crystalline Ce$$_2$$Pt$$_6$$Al$$_{15}$$ samples were synthesized and characterized using EPMA, XRD, XAS and magnetization measurements. The valence of Ce in this compound is trivalent, in agreement with magnetic susceptibility and XAS spectra. The analysis of EXAFS spectra indicates the formation of a honeycomb lattice rather than the disordered hexagonal structure.

論文

Pore connectivity influences mass transport in natural rocks; Pore structure, gas diffusion and batch sorption studies

Yuan, X.*; Hu, Q.*; Lin, X.*; Zhao, C.*; Wang, Q.*; 舘 幸男; 深津 勇太; 濱本 昌一郎*; Siitari-Kauppi, M.*; Li, X.*

Journal of Hydrology, 618, p.129172_1 - 129172_15, 2023/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:54.59(Engineering, Civil)

Mass transport in geomedia as influenced by the pore structure is an important phenomenon. Six rocks (granodiorite, limestone, two chalks, mudstone, and dolostone) with different extents of heterogeneity at six different particle sizes were studied to describe the effects of pore connectivity on mass transport. The multiple methods applied were porosity measurement, gas diffusion test, and batch sorption test of multiple ions. Porosity measurement results reveal that with decreasing particle sizes, the effective porosities for the "heterogenous" group (granodiorite and limestone) increase, whereas the porosities of "homogeneous" group (chalks, mudstone, and dolostone) roughly remain constant. Gas diffusion results show that the intraparticle gas diffusion coefficient among these two groups, varying in the magnitude of 10$$^{-8}$$ to 10$$^{-6}$$ m$$^{2}$$/s. The batch sorption work displays a different affinity of these rocks for tracers, which are related to their mineral components. For granodiorite, mudstone, and dolostone, the adsorption capacity increases as the particle size decreases, due to higher specific surface area in smaller particle-size. In general, this integrated research of grain size distribution, rock porosity, intraparticle diffusivity, and ionic sorption capacity gives insights into the pore connectivity effect on both gas diffusion and chemical transport behaviors for different lithologies and/or different particle sizes.

論文

Chemical interaction between Sr vapor species and nuclear reactor core structure

Mohamad, A. B.; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(3), p.215 - 222, 2023/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

The distribution of Sr in the reactor would be influenced by a chemical reaction of Sr vapor species with a structural material of internal reactor and fuel cladding materials; stainless steel (SS) or Zircaloy (Zry) cladding during 1F-NPS accident. The chemical interaction between Sr-Zry and Sr-SS has been described. The reaction tests have been performed to investigate the chemical interaction behavior under possible severe accident conditions. The tests have been conducted up to 1523 K under steam atmosphere. It was confirmed that Sr-Zr-O and Sr-Si-O compounds were formed through 2 kinds chemical interactions; gas-solid reaction and liquid-solid reaction. The gas and liquid species of Sr in a good contact with the solid Zry and SS to form Sr-Zr-O and Sr-Si-O compounds, respectively. Sr was deposited onto the Zry and SS surfaces and lead to the formation of reaction product. Thus, this study highlights the possibility that Sr was deposited and retained in the core structure where the temperature was elevated during the accident in the 1F-NPS.

論文

Selective adsorption of Pd(II) over Ag(I) in nitric acid solutions using nitrogen-donor-type adsorbents

鈴木 智也*; 大坪 右京*; 尾形 剛志*; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 矢板 毅; 松岡 光昭*; 村山 憲弘*; 成田 弘一*

Separation and Purification Technology, 308, p.122943_1 - 122943_7, 2023/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:16.61(Engineering, Chemical)

主にAgを含む使用済み製品からPd金属をリサイクルするために硝酸抽出が行われており、ほとんどのPd残留物はAg(I)含有溶液から分離される。しかし、このAg(I)溶液中には少量のPd(II)が残存していることが多い。そのため、硝酸溶液中のPd(II)とAg(I)を分離することは、Pdのリサイクルを効率的に進めるために必要不可欠である。本研究では、アミン(R-Amine),イミノ二酢酸(R-IDA),ピリジン(R-Py),ビスピコリルアミン(R-BPA)で機能化した4種類の窒素ドナー型吸着材を用いて硝酸溶液中のPd(II), Ag(I)を分離する研究を実施した。R-Amine,R-IDA,R-Pyは硝酸溶液からAg(I), Cu(II), Ni(II), Fe(III)を選択的に吸着したが、R-AmineはPdの吸着効率が低いことが判明した。一方、R-BPAはPd(II), Ag(I), Cu(II)を全濃度において90%以上吸着することができた。フーリエ変換赤外分光法及び広域X線吸収微細構造法(EXAFS)による吸着金属イオンの構造解析から、窒素ドナー型吸着剤の分離機構を明らかにした。R-IDA, R-Py, R-BPAへのPd(II)吸着は官能基(それぞれイミノ二酢酸,ピリジン,ビスピコリルアミン)へのPd(II)配位を介して起こり、R-Amineへの吸着はNO$$_{3}$$$$^{-}$$と[Pd(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$]$$^{2-}$$のアニオン交換を介して起こることがわかった。R-IDA,R-Py,R-BPAは、配位性吸着機構により、高いPd(II)吸着挙動を示すことが明らかとなった。塩酸(5.0M)およびチオ尿素(0.1M)溶離液は、それぞれR-IDAから83%およびR-Pyから95%のPd(II)を脱離させた。R-Pyは吸着選択性と脱着効率から最も効果的なPd(II)吸着剤だった。

報告書

合理的な処分のための実機環境を考慮した汚染鉄筋コンクリート長期状態変化の定量評価(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2022-057, 98 Pages, 2023/02

JAEA-Review-2022-057.pdf:8.5MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「合理的な処分のための実機環境を考慮した汚染鉄筋コンクリート長期状態変化の定量評価」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、原子炉建屋内の鉄筋コンクリート部材における汚染濃度分布定量予測データベース構築を目的としている。令和3年度は、コンクリートのメソスケールのひび割れ挙動を評価するため、モルタルの乾燥、再吸水によって生じる変形および水分移動に関するデータを取得した。並行して、剛体バネモデルを用いて、コンクリートの材齢変化および温度・水・応力条件を考慮できるプログラムの開発を進めた。コンクリートマトリクスへの長期的な核種の浸透挙動を評価するため、収着に関するデータ取得および数理モデルの構築を行った。ひび割れを介したコンクリートへの核種の浸透挙動を評価するために、ひび割れ幅の異なるモルタル試験体に対する、事故直後の冷却水相当濃度でのCs、Srの浸透状況をオートラジオグラフィにより評価した。さらに、模擬ひび割れを導入したコンクリート試料を用意した。また、$$alpha$$核種のコンクリートマトリクスへの浸透挙動を調べるため、セメントペースト試験片の長期浸漬試験を開始するとともに、骨材、塗料、鉄筋に対する$$alpha$$核種の分配比を測定した。

論文

New approach to understanding the experimental $$^{133}$$Cs NMR chemical shift of clay minerals via machine learning and DFT-GIPAW calculations

大窪 貴洋*; 武井 滉洋*; 舘 幸男; 深津 勇太; 出口 健三*; 大木 忍*; 清水 禎*

Journal of Physical Chemistry A, 127(4), p.973 - 986, 2023/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:73.30(Chemistry, Physical)

粘土鉱物へのCsの吸着サイトの特定は、環境化学の分野で研究されてきた。核磁気共鳴(NMR)実験によって、吸着されたCsの局所構造を直接観察することが可能である。固体NMR実験から得られた$$^{133}$$CsのNMRパラメータは、吸着されたCsの局所的な構造に敏感である。しかしながら、NMRデータだけからCsの吸着位置を決定することは困難であった。本研究では、機械学習と実験的に観察されたケミカルシフトを組み合わせることにより、粘土鉱物に吸着されたCsの吸着位置を特定するためのアプローチについて提示する。原子配置の記述子とNMRによるケミカルシフトの第一原理計算結果を関連付けて評価する機械学習の線形リッジ回帰モデルを構築した。これにより、原子配置の構造データから$$^{133}$$Csのケミカルシフトを高速で計算することが可能となった。機械学習モデルによって、実験的に観察された化学シフトから逆解析を行うことにより、Cs吸着位置を導き出すことが可能になる。

論文

Sorption behavior of niobium onto clay minerals in the presence of Ca

大平 早希; 飯田 芳久

Proceedings of Waste Management Symposia 2023 (WM2023) (Internet), 10 Pages, 2023/02

ニオブ-94(Nb-94)の鉱物への収着分配係数(${it K}$d)は、放射性廃棄物処分の安全評価において重要なパラメータの一つである。先行研究で、アルカリ条件下におけるNbの${it K}$dは、Caの存在下で、Naの存在下よりも2桁高い値が報告されていた。本研究では、粘土鉱物へのNb収着に対するCaの影響を再検討するためにNb収着実験を行い、沈殿生成の有無を確認するためにブランクテストを行った。その結果、モンモリロナイトとイライトへのNb収着は、Ca濃度には依存せず、Ca存在下で得られた${it K}$d値はCa非存在下での値と同じであることが分かった。鉱物表面での錯形成による収着を仮定した収着モデルを構築し、地球化学計算コードを用いて計算を行った。その結果、表面種X_ONb(OH)$$_{4}$$とX_ONb(OH)$$_{5}$$$$^{-}$$を用いたモデルにより、得られたデータの傾向を再現可能なことを確認した。

報告書

Improvement of model for cesium chemisorption onto stainless steel in severe accident analysis code SAMPSON (Joint research)

三輪 周平; 唐澤 英年; 中島 邦久; 木野 千晶*; 鈴木 恵理子; 井元 純平

JAEA-Data/Code 2021-022, 32 Pages, 2023/01

JAEA-Data-Code-2021-022.pdf:1.41MB
JAEA-Data-Code-2021-022(errata).pdf:0.17MB

東京電力福島第一原子力発電所の原子炉内におけるセシウム分布のより正確な予測に向けて、核分裂生成物の化学挙動データベースECUMEに格納されているステンレス鋼へのセシウム化学吸着モデルをシビアアクシデント解析コードSAMPSONに組み込んだ。改良モデルを組み込んだSAMPSONにより、当該モデルを構築した実験の結果を再現し、コードに誤りが無いことを確認した。また、SAMPSONに組み込まれた改良モデルのセシウム化学着挙動解析への有効性を確認するため、温度勾配管を有する装置を用いた実験の解析を実施した。改良モデルを組み込んだSAMPSONにより、実験の結果を再現し、SAMPSONにおけるノードジャンクションの設定方法、エアロゾル生成モデル、CsOH蒸気の飽和蒸気圧等の計算方法等の解析方法、そして改良モデルがセシウム化学吸着挙動解析に適用可能であることを確認した。また、セシウムがシビアアクシデント後に水相を介して移行したことから、原子炉内におけるセシウム分布を予測するためには、セシウム沈着物の水への溶解性の評価が前提となる。このため、ステンレス鋼へのセシウム化学吸着生成物の水への溶解性を調べた。ステンレス鋼304へのセシウム化学吸着生成物は、873Kから973Kで水溶性の高いCsFeO$$_{2}$$、973Kから1273Kで水溶性の低いCsFeSiO$$_{4}$$、1073Kから1273Kで水溶性の低いCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$であることが分かった。これらの結果から、セシウム化学吸着量に影響を与える原子炉内温度やCsOH蒸気種濃度のようなシビアアクシデント解析条件に応じて、セシウム化学吸着生成物の水への溶解性を予測できる可能性を得た。

論文

Numerical reproduction of the seasonal variation in dissolved uranium in Lake Biwa

齋藤 龍郎; 山澤 弘実*; 望月 陽人

Journal of Environmental Radioactivity, 255, p.107035_1 - 107035_14, 2022/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Environmental Sciences)

琵琶湖の溶存ウラン(DU)の季節変動を、以下のモデル・パラメータ研究により再現した。導入したモデルは、水-DUの物質収支と、湖岸土壌におけるUO$$_{2}$$$$^{2+}$$とH$$^{+}$$のイオン交換である。最適化されたパラメータは4つであり、湖岸の陽イオン交換容量(CEC)、DUとAU(土壌吸着U)の和である全ウランTU、Uの急速な土壌吸着と脱着時の一次反応速度係数(kadsとkdes)であった。DUを構成する化学平衡を表し、各化学種の寄与を分析した結果、DUの季節変動はpHの季節変動に起因していることが示された。イオン交換平衡に、1日のAU比がkads以上に増加したとき、あるいはkdes以下に減少したときのみ1次速度反応に移行する補正を加えることにより、DU測定の再現性が向上し、DUピークがpHピークから遅れることが再現された。

論文

Study on the relation between the crystal structure and thermal stability of FeUO$$_{4}$$ and CrUO$$_{4}$$

秋山 大輔*; 日下 良二; 熊谷 友多; 中田 正美; 渡邉 雅之; 岡本 芳浩; 永井 崇之; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:54.60(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250$$^{circ}$$C)に対してウラン酸鉄は低温(約800$$^{circ}$$C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。

論文

On the adsorption and reactivity of element 114, flerovium

Yakushev, A.*; Lens, L.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Khuyagbaatar, J.*; J$"a$ger, E.*; Krier, J.*; Runke, J.*; Albers, H. M.*; 浅井 雅人; Block, M.*; et al.

Frontiers in Chemistry (Internet), 10, p.976635_1 - 976635_11, 2022/08

 被引用回数:19 パーセンタイル:80.11(Chemistry, Multidisciplinary)

114番元素フレロビウム(Fl)は現在その化学的性質が研究されている最も重い元素である。Flに関する最初の化学実験では、Flは貴ガス的な性質を持つ元素であると報告された。一方、2番目の研究では、Flは揮発性金属の性質を示すと報告された。より信頼性の高い結論を得るため、我々は更なる実験的研究を行い、二酸化ケイ素と金表面におけるFlの吸着挙動を調べた。その結果、Flは揮発性金属の水銀よりも高い揮発性と低い反応性を示し、一方、貴ガスのラドンよりは反応性が高いことを明らかにした。

論文

Hydrogen release reaction from sodium hydride with different sample quantities

土井 大輔

Proceedings of 29th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 29) (Internet), 7 Pages, 2022/08

In sodium-cooled fast reactors (SFRs), hydrogen is a major nonmetallic impurity in the coolant during normal operation. A higher hydrogen concentration than the gas-liquid equilibrium had been transiently detected in the gas space of the actual SFR plant. However, the chemical reactions that caused hydrogen generation, which involve several sodium compounds, have not been identified. Furthermore, the thermal behavior of these hydrogen release reactions has not been thoroughly investigated. In this study, the hydrogen release behavior of sodium hydride, which could be involved in all of these reactions, was clarified by two experimental methods dealing with different sample quantities. In the thermal analysis with a semi-micro sample of about 1mmol, the hydrogen generation was demonstrated by mass spectrometry as the sample mass decreased, suggesting thermal decomposition. A monomodal hydrogen release curve similar to the thermal analysis result was obtained in the heating experiment with a macro amount sample of about 1mol. These experimental results showed consistent activation energies within the standard error. Therefore, it was elucidated that the ideal reaction behavior obtained by thermal analysis could be sufficiently extrapolated to the reaction behavior occurring in a larger amount of sample. These findings provide fundamental insights into the thermal decomposition of sodium hydride and are indispensable for analyzing hydrogen release behavior in other hydrogen release reactions involving sodium hydride.

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