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論文

3.5.3 汚染水処理技術

内田 俊介

原子力のいまと明日, p.63 - 68, 2019/03

福島第一原子力発電所の事故後8年間の汚染水処理の状況をレビューし、汚染水に係わる課題、特にトリチウムの取り扱いと今後への提言を紹介した。

論文

Calculation of tritium release from driver fuels into primary coolant of research reactors

Ho, H. Q.; 石塚 悦男

Physical Sciences and Technology, 5(2), p.53 - 56, 2019/00

試験研究炉の運転に伴って1次冷却材中のトリチウム濃度増加が報告されている。JMTRとJRR-3Mの運転中に1次冷却材に放出されるトリチウム放出源を明らかにするために、ドラーバー燃料から放出されるトリチウム量をMCNP6とPHITSコードで計算した。計算の結果、JMTRとJRR-3Mのドラーバー燃料からの放出されるトリチウム量は、1サイクル運転あたり10$$^{7}$$及び10$$^{6}$$Bqであること、この値は測定データより約4桁低いことが明らかとなった。この結果は、両炉のドラーバー燃料から放出されるトリチウム量は無視できるレベルであることを示している。

報告書

中性子反射体のLi及びU不純物からのトリチウム反跳放出計算(共同研究)

石塚 悦男; Kenzhina, I.*; 奥村 啓介; Ho, H. Q.; 竹本 紀之; Chikhray, Y.*

JAEA-Technology 2018-010, 33 Pages, 2018/11

JAEA-Technology-2018-010.pdf:2.58MB

試験研究炉の一次冷却材へのトリチウム放出機構解明の一環として、PHITSを用いてベリリウム、アルミニウム及び黒鉛製中性子反射体中のLi及びU不純物から反跳放出するトリチウムについて計算した。また、この結果を用いて、具体的にJMTR及びJRR-3Mのベリリウム中性子反射体を想定し、MCNP6及びORIGEN2でLi及びU不純物から生成するトリチウム量を計算してトリチウムの反跳放出量を評価した結果、Li及びU不純物から反跳放出するトリチウムは、ベリリウムから反跳放出するトリチウムに対して無視できる程度であり、それぞれ2桁及び5桁程度小さいことが明らかとなった。

論文

Nuclear and thermal feasibility of lithium-loaded high temperature gas-cooled reactor for tritium production for fusion reactors

後藤 実; 奥村 啓介; 中川 繁昭; 稲葉 良知; 松浦 秀明*; 中屋 裕行*; 片山 一成*

Fusion Engineering and Design, 136(Part.A), p.357 - 361, 2018/11

高温ガス炉にリチウム化合物を装荷し、$$^{6}$$Li(n,$$alpha$$)反応を用いて核融合炉用燃料であるトリチウムを製造する方法が提案されている。一般的な高温ガス炉の設計においては、過剰反応度を抑制するために、可燃性毒物としてホウ素が炉心に装荷される。本研究では、熱エネルギーとトリチウムの生産を両立するために、リチウムをホウ素の代わりに炉心に装荷することとした。リチウムを装荷した高温ガス炉の成立性を確認するために、核特性値及び燃料温度を計算した。これらの計算結果は設計要求を満たし、熱エネルギーとトリチウムの生産を両立するリチウム装荷高温ガス炉の成立性を確認した。

論文

Off-gas processing system operations for mercury target vessel replacement at J-PARC

甲斐 哲也; 内田 敏嗣; 木下 秀孝; 関 正和; 大井 元貴; 涌井 隆; 羽賀 勝洋; 春日井 好己; 高田 弘

Journal of Physics; Conference Series, 1021(1), p.012042_1 - 012042_4, 2018/06

At J-PARC an Off-gas processing system has been utilized to a purging process before the target vessel replacement and an air-flow control procedure to minimize radioactivity release during the replacement. In 2011 the first replacement was carried out after a 500 MWh operation, and the tritium release was measured. It was suggested that the tritium release must be less than that measured at the replacement in 2011 even at the nominal operation of 5,000 MWh. Some procedures of an air-flow control and a rubber plug insertion have been introduced from the replacements in 2013, resulting that the amount of tritium release could be reduced to less than that released in 2011 at the nominal operation.

論文

Evaluation of tritium release curve in primary coolant of research reactors

石塚 悦男; Kenzhina, I. E.*

Physical Sciences and Technology, 4(1), p.27 - 33, 2018/06

試験研究炉の運転に伴って1次冷却材中のトリチウム濃度増加が報告されている。トリチウム放出源を明らかにするために、JMTRとJRR-3Mについて1次冷却材中のトリチウム放出率曲線を評価した。トリチウム放出量は、新しいベリリウム要素に交換すると小さくなること、交換後は運転に伴って増加することが明らかとなった。この結果は、ベリリウム要素が1次冷却材中のトリチウム放出に大きな影響を与えていることを示している。1次冷却材中のトリチウム放出率曲線を評価した結果、$$^{9}$$Beの(n,$$alpha$$)で生成する$$^{6}$$Liがトリチウム放出に影響すること、JMTR及びJRR-3Mの1次冷却材中のトリチウム放出源はベリリウム要素が主因であることが明らかとなった。更に、照射時間に伴うトリチウム放出率データがばらつくこと、バラツキはJRR-3MよりJMTRの方が早期に見られることも明らかになった。

論文

Role of soil-to-leaf tritium transfer in controlling leaf tritium dynamics; Comparison of experimental garden and tritium-transfer model results

太田 雅和; Kwamena, N.-O. A.*; Mihok, S.*; Korolevych, V.*

Journal of Environmental Radioactivity, 178-179, p.212 - 231, 2017/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:69.03(Environmental Sciences)

環境中トリチウム移行モデルは有機結合型トリチウム(OBT)が組織自由水中トリチウム(TFWT)から直接形成されると仮定している。一方、植生中OBT/TFWT比は一定でないことが観測されている。本研究では2つのトリチウム移行モデル(CTEM-CLASS-TT及びSOLVEG-II)の計算値及びトリチウム放出施設近傍での野外実験の観測値の比較を行った。野外実験では3つの異なる灌漑(灌漑なし、低トリチウム水による灌漑及び高トリチウム水による灌漑)が施され、得られたトリチウム移行の差異は土壌から葉へのトリチウム輸送が葉内OBT/TFWT比に及ぼす影響に関する知見を与えるものであった。灌漑なし及び低トリチウム水による灌漑では、葉のTFWT及びOBT濃度の計算値は施設起因のトリチウムプルームの通過に対応した経時変化を示した。高トリチウム水による灌漑下では、土壌中の高濃度トリチウムの影響により、葉のTFWT濃度が高く維持され、OBT濃度はこのTFWT濃度と平衡となり、プルームの通過に関係なく高い値が保たれた。以上より、土壌中トリチウム濃度が高い状況では、土壌から葉へのトリチウム輸送の効果により、大気中トリチウム濃度に関係なく葉のOBT/TFWT比が決まることが明らかとなった。このことはトリチウムの経口摂取による被ばくを正確に評価するためには、トリチウム移行モデルは土壌から葉へのトリチウム輸送を厳密に考慮する必要があることを示している。

論文

Effect of hydrocarbons on the efficiency of catalytic reactor of detritiation system in an event of fire

枝尾 祐希; 佐藤 克美; 岩井 保則; 林 巧

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(11), p.1831 - 1838, 2016/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:57.25(Nuclear Science & Technology)

Detritiation system of a nuclear fusion plant is mandatory to be designed and qualified taking all the possible extraordinary situations in addition to that in a normal condition carefully into consideration. We focused on the change in efficiency of tritium oxidation of a catalytic reactor in an event of fire where the air accompanied with hydrocarbons, water vapor and tritium is fed into a catalytic reactor at the same time. Our test results indicated; (1) tritiated hydrocarbon produces significantly by reaction between tritium and hydrocarbons in a catalytic reactor; (2) there is little possibility of degradation in detritiation performance due to tritiated hydrocarbons produced in the catalyst reactor are combusted; (3) there is no possibility of uncontrollable rise in temperature of the catalytic reactor by heat of reactions; and (4) saturated water vapor enables to poison the catalyst temporarily and degrades the detritiation performance. Our investigation indicated a saturated water vapor condition without hydrocarbons would be the dominant scenario to determine the amount of catalyst for the design of catalytic reactor of the detritiation system.

報告書

PHITSコードによる中性子照射下ベリリウムからの反跳トリチウム放出率計算(共同研究)

石塚 悦男; Kenzhina, I. E.*; 奥村 啓介; 竹本 紀之; Chikhray, Y.*

JAEA-Technology 2016-022, 35 Pages, 2016/10

JAEA-Technology-2016-022.pdf:3.73MB

試験研究炉の一次冷却水中へのトリチウム放出機構解明の一環として、ベリリウム炉心構成材からの反跳トリチウム放出率を評価するためPHITSコードを用いた場合の計算方法について検討した。この結果、線源に中性子またはトリトンを用いた場合、両者とも反跳トリチウム放出率は同程となったが、トリトン線源の計算速度が2桁程度速いことが明らかとなった。また、トリトン線源を用いて反跳トリチウム放出率を有効数字2桁の精度で求めるためには、単位体積あたりのヒストリー数が2$$times$$10$$^{4}$$ (cm$$^{-3}$$)程度になるまで計算すれば良いことが明らかとなった。更に、トリトン線源を用いてベリリウム炉心構成材の形状と反跳トリチウム放出率の関係を調べたところ、反跳トリチウム放出率はベリリウムの体積当たりの表面積に対して線形となったが、従来の式を使って求めた値の約半分となった。

論文

Assessment of amount and concentration of tritium in HTTR-IS system based on tritium behavior during high-temperature continuous operation of HTTR

Dipu, A. L.; 大橋 弘史; 濱本 真平; 佐藤 博之; 西原 哲夫

Annals of Nuclear Energy, 88, p.126 - 134, 2016/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:57.25(Nuclear Science & Technology)

高温ガス炉水素製造システムにおけるトリチウム移行挙動評価に資するため、HTTRの50日間の高温連続運転において、世界で初めてとなる運転中の2次ヘリウム冷却設備中のトリチウム濃度計測を含む、HTTRのトリチウム濃度計測を行った。1次冷却設備のトリチウム濃度は起動後に上昇し、原子炉出力60%において最高値1.6$$times$$10$$^{-1}$$ベクレル/cm$$^{3}$$の(STP)に達した。その後、運転時間を通してわずかに減少した。この現象は黒鉛への化学吸着によると想定された。2次ヘリウム冷却設備中のトリチウム濃度は1次冷却設備の濃度よりわずかに低い値を示した。出力上昇過程での2次ヘリウム冷却設備は.7$$times$$10$$^{-2}$$ベクレル/cm$$^{3}$$であった。その後、トリチウム濃度は徐々に減少し、運転終了時には2.2$$times$$10$$^{-2}$$ベクレル/cm$$^{3}$$となった。HTTR-ISシステムの2次ヘリウム冷却設備中のトリチウム濃度及び評価を行った結果、これらの値は制限値を満足することから、水素製造施設は原子炉施設の安全機能から除外できることを明らかにした。

論文

深冷蒸留を用いた水素同位体分離

山西 敏彦

プラズマ・核融合学会誌, 92(1), p.21 - 25, 2016/01

AA2015-0316.pdf:0.93MB

核融合炉トリチウム燃料システムでは、燃料としての重水素及びトリチウムの精製と、不純物としての軽水素の除去、炉で生じたトリチウム水からのトリチウムの最終的回収のために、水素同位体分離系が必要である。この水素同位体分離系では、比較的大流量の処理量を確保すると共に、軽水素中のトリチウムを低濃度にまで(環境放出レベル)下げるために高い分離係数が必要である。よって、大流量,高分離係数、両者を満たすことが可能な深冷蒸留塔が採用されている。また、深冷蒸留法は、カナダ及び韓国の重水炉において、重水からのトリチウム回収の最終プロセスとしても採用されている。ここでは、深冷蒸留塔の分離原理、これまでの研究開発状況、今後の課題について記述する。

論文

Progress of target system operation at the pulsed spallation neutron source in J-PARC

高田 弘; 直江 崇; 甲斐 哲也; 粉川 広行; 羽賀 勝洋

Proceedings of 12th International Topical Meeting on Nuclear Applications of Accelerators (AccApp '15), p.297 - 304, 2016/00

J-PARCでは、パルス核破砕中性子源の水銀ターゲットを1MWの設計ビーム強度で運転するために継続的に様々な努力を行ってきた。1つの技術的な進歩は、3GeVの陽子ビームが25Hzの繰り返しで入射される際にターゲット容器の尖頭部に誘起されるキャビテーション損傷の低減である。水銀ターゲットへの微小気泡注入の性能を向上させた結果、300kWの陽子ビームで2050MWhの運転を行った後で、ターゲット容器の内側表面に顕著なキャビテーション損傷がないことを観測した。これとは別に、ターゲット容器を交換する際に放出される気体状の放射性物質、特にトリチウムの量を抑制においても進展があった。ターゲット容器交換の際、ターゲットシステムが開放されるときに、その内部の空気を気体廃棄物処理設備に引き込む手順を加えることによって、スタックからのトリチウム放出を抑制した。例えば、2050MWhの運転後の場合、放出されたトリチウム量は12.5GBqであり、これば予測値の5.4%に留まった。このような進展に基づき、2015年4月から核破砕中性子源の運転ビーム強度は500kWに増強された。

論文

Upgrade in catalytic activity of hydrophobic platinum catalysts by irradiation with electron beams

岩井 保則

Fusion Engineering and Design, 98-99, p.1796 - 1799, 2015/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:66.76(Nuclear Science & Technology)

疎水性白金触媒は水蒸気-水素間水素同位体交換反応やトリチウム酸化の用途にて核融合分野で広く使用されている。疎水性触媒の触媒活性は空気中の水蒸気や水ミストのほかに燃焼反応により生成する水にもほとんど影響されない特徴を持つ。一般的に疎水性触媒は多孔性の疎水性高分子に白金を担持することで作成される。日本はスチレンジビニルベンゼンを疎水性高分子とした疎水性白金触媒をトリチウム水処理システムに採用してきた実績を有する。システム規模低減のためには触媒活性の可能な限りの向上が必要である。二種類の疎水性白金触媒を電子線で照射した場合のトリチウム酸化性能の変化を精査した。両方の触媒とも線量の増加とともに疎水性触媒の触媒活性は向上し、500から1000kGyにて総括反応速度係数はピーク値を示し、それ以降の線量では徐々に低下することを見出した。総括反応速度係数のピーク値は未照射の6倍の値を示した。スチレンジビニルベンゼンは放射線に対する耐久性が強く、この程度の線量では機械的強度に影響はなく、簡易に触媒活性を向上可能な有力な方法であることを見出した。

論文

Study on operation scenario of tritium production for a fusion reactor using a high temperature gas-cooled reactor

川本 靖子*; 中屋 裕行*; 松浦 秀明*; 片山 一成*; 後藤 実; 中川 繁昭

Fusion Science and Technology, 68(2), p.397 - 401, 2015/09

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

核融合炉を起動するためには、外部装置からの十分な量のトリチウムの供給が必要である。ここでは核融合炉へのトリチウムの供給方法について検討する。トリチウム製造装置として高温ガス炉の適用を提案してきた。これまでは、燃料を定期的に交換するブロック型の高温ガス炉を対象として解析評価を実施してきた。ぺブルベッド型の高温ガス炉では、燃料交換に伴う時間のロスがない運転が可能であることから、両者を対象としてトリチウム製造量を比較した。トリチウム製造量を計算するにあたっては、連続エネルギーモンテカルロ燃焼計算コードMVP-BURNを使用した。計算の結果、連続運転が可能なぺブルベッド型の高温ガス炉によるトリチウム製造量は、燃料を定期的に交換するブロック型の高温ガス炉によるトリチウム製造量とほとんど同じであることを示した。また、トリチウム製造装置としてのぺブルベッド型の高温ガス炉の課題について議論する。

論文

The Integral experiment on beryllium with D-T neutrons for verification of tritium breeding

Verzilov, Y. M.; 佐藤 聡; 落合 謙太郎; 和田 政行*; Klix, A.*; 西谷 健夫

Fusion Engineering and Design, 82(1), p.1 - 9, 2007/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:63.36(Nuclear Science & Technology)

増殖ブランケット核特性実験に使用するベリリウムの核的特性の検証を目的として、ベリリウム体系の積分ベンチマーク実験を原子力機構FNSで実施した。直径628mm,厚さ355mmの疑似円柱体系に14MeV中性子を照射し、体系内に埋め込んだ炭酸リチウムペレットのトリチウム生成率を液体シンシレーションカウンタ法で測定した。実験結果は、中性子モンテカルロコードMCNP-4Cで解析した。なお中性子輸送用核データとしてはFENDL/MC-2.0及びJENDL-3.2/3.3、リチウムの反応率用にはJENDLドジメトリファイル及びENDF/B-VIを使用した。どの核データを使用した計算も、実験値と誤差10%以内で一致し、ベリリウムの核的特性に大きな問題はないことを確認した。

論文

Diffusion of tritium in intermetallic compound $$beta$$-LiAl; Relation to the defect structure

須貝 宏行

Solid State Ionics, 177(39-40), p.3507 - 3512, 2007/01

金属間化合物 $$beta$$-LiAl におけるトリチウムの拡散係数及び活性化エネルギ (116.3$$pm$$11.7kJ/mol) が 、700Kから848Kの温度範囲で得られた。この拡散係数は従来報告されている値と同程度であるが、活性化エネルギーは従来の値 (64.9$$pm$$3.8kJ/mol) の2倍近くとなった。従来の報告では、700K以下と700K以上での格子欠陥構造の違いを考慮していないので、以上のようなくい違いを生じたことが明らかとなった。今回得られた活性化エネルギーは、リチウム濃度の増加に伴ってAl-Li系中でのトリチウムの拡散における活性化エネルギーが増加するという系統的な結果と矛盾しないのに対し、従来の結果は矛盾することが示されている。さらに、その結晶構造及び格子欠陥構造を考慮すると、トリチウムは格子間を拡散し、リチウム副格子点のリチウム原子との相互作用によって遅延されることを示した。

論文

Diffusion of tritium in intermetallic compound $$beta$$-LiAl; Relation to the defect structure

須貝 宏行

Solid State Ionics, 177(39-40), p.3507 - 3512, 2007/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:78.92(Chemistry, Physical)

原子力機構で実施した37TBq(1kCi)規模の核融合燃料用トリチウムの試験製造においては、Li合金及びLi化合物のターゲットを原子炉照射することで$$^{6}$$Li(n,$$alpha$$)$$^{3}$$H反応により生成したトリチウム($$^{3}$$H)を、ターゲットを加熱することで抽出し、回収した。ターゲットに用いた$$beta$$-LiAl金属間化合物は、熱伝導性が高いため照射中の除熱が容易であり、加えて、融点(966K)が比較的低いため、ターゲットを加熱溶融することで容易にトリチウムを抽出できるなどの特徴を持つ。$$beta$$-LiAlは、Li原子とAl原子それぞれがダイヤモンド構造の副格子を構成し、室温でも3at% 以上のLi原子空孔等を構造欠陥として含む特異な化合物である。また、格子欠陥構造の違いがトリチウムの拡散に大きく影響する。従来は、全く考慮されていなかった700K以下と700K以上における格子欠陥構造の違いを考慮し、この領域における$$beta$$-LiAl中のトリチウムの拡散係数及びその活性化エネルギーの正確な値を得た。

論文

Hydrogen permeation through heat transfer pipes made of Hastelloy XR during the initial 950$$^{circ}$$C operation of the HTTR

坂場 成昭; 大橋 弘史; 武田 哲明

Journal of Nuclear Materials, 353(1-2), p.42 - 51, 2006/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:52.63(Materials Science, Multidisciplinary)

HTTRの中間熱交換器(ハステロイXR製)におけるトリチウム透過の防止は、高温ガス炉に化学プラントを接続する際の重要な課題の一つである。本報では、HTTRに水素製造装置を接続する際に化学プラントであるISシステムの非原子力級可に資するため、HTTRの高温試験運転における実測値をもとに水素透過を保守的に評価した。ハステロイXRの活性化エネルギー及び頻度因子は、707Kから900Kにおいて、それぞれ、65.8kJ/mol, 7.8$$times$$10$$^{-9}$$m$$^{3}$$(STP)/(m$$ast$$s$$ast$$Pa$$^{0.5}$$)と評価された。これらの値は、従来の値と同程度である。また、最確値による評価の結果から、トリチウム透過を妨げる酸化膜が伝熱管表面に形成されていることが示唆された。

論文

Safety handling characteristics of high-level tritiated water

林 巧; 伊藤 剛士*; 小林 和容; 磯部 兼嗣; 西 正孝

Fusion Engineering and Design, 81(8-14), p.1365 - 1369, 2006/03

 被引用回数:18 パーセンタイル:17.71(Nuclear Science & Technology)

核融合炉では高濃度のトリチウム水が発生し一次保管される。トリチウム水は、自己放射線分解により水素や酸素ガスを発生するうえに過酸化トリチウム水となると考えられる。しかし、トリチウム水を用いた系統的実験の報告例は少なく、発生量は$$gamma$$線による放射線分解のG値(100eVのエネルギーを吸収した時の特定化学種分子の生成率)とは異なっている。本報告では、高濃度トリチウム水溶液を製造後、長期保管した結果を整理し、気相発生成分については、実効的なG値のトリチウム濃度及び温度依存性データから、防爆上必要な設計上の配慮(想定トリチウム水濃度/量とタンク容積及びその換気回数など)を議論する。また、液相発生成分については、トリチウム水の液性(水素イオン濃度や酸化還元電位など)に影響をあたえる(トリチウム濃度に依存する)ことを見いだし、その理由を考察するとともに、タンクの腐食防止に必要な設計上の配慮について議論する。

論文

Ion and neutron beam analyses of hydrogen isotopes

久保田 直義; 落合 謙太郎; 沓掛 忠三; 近藤 恵太郎*; 洲 亘; 西 正孝; 西谷 健夫

Fusion Engineering and Design, 81(1-7), p.227 - 231, 2006/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:63.95(Nuclear Science & Technology)

水素同位体は、プラズマ対向機器の表面領域において、燃料粒子リサイクリングやプラズマ運転条件を考えるうえで重要な役割をはたす。この点に着目して、日本原子力研究所FNSでは、2002年から核融合炉関連機器のための元素分布分析を開始している。本研究では、表面領域での水素同位体挙動を明らかにするために、D-Tプラズマに曝されたTFTRタイル内のトリチウム深さ分布分析をFNSにて行った。イオンビームを用いた核反応分析の結果、4種類の元素すなわち重水素,トリチウム,リチウム6及びリチウム7が検出された。測定されたエネルギースペクトルから各元素の深さ分布を計算したところ、重水素とリチウムが表面から1$$mu$$mまで一様に分布しているのに対し、トリチウムは0.5$$mu$$mにピークを持つ分布であることがわかった。また、TFTRタイルの表面領域は深部に比べて1桁高い量のトリチウムを保持していることがわかった。

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