照射済燃料中のAm,Cm分析法の開発,1; Am/Cm相互分離基礎試験結果

Study on Am and Cm analysis in irradiated fuels, 1; The result of mutual separation Am and Cm

逢坂 正彦  ; 小山 真一  ; 大塚 優子; 三頭 聡明; 今野 廣一; 梶谷 幹男

Osaka, Masahiko; Koyama, Shinichi; Otsuka, Yuko; Mitsugashira, Toshiaki; Konno, Koichi; Kajitani, Yukio

Np, Am, Cm等のMA核種を含有するMOX燃料の照射挙動とMA核種の燃焼特製評価の研究の一環として,燃料中に含まれるMA核種定量分析技術の開発を行っている。本研究では線計測を用いたNpの分析法を引き続き、Am及びCm分析法の確立のためにAmとCmの相互分離手法の検討を行った。Am及びCmには照射済燃料中に極微量しか含まれていない同位体が存在し、これらは放射線計測では検出限界以下の量であり、また同位体種類が多くかつ互いに線エネルギーが接近していることから放射線計測を用いたAm, Cmの核種分析が困難であるという問題点 を有する。このため燃料中の極微量なAm, Cmの同位体を,質量分析法を用いて 分析することでAm, Cmの全量の定量分析を行うことを目的に、標準試料を用いてビスマス酸ナトリウムによるAmの酸化及びリン酸ビスマスによるCmの共沈によるAm/Cm相互分離手法の開発を行った。また本手法の照射済燃料への適用性についての検討を行った。結果は以下の通り。Am/Cm相互分離条件把握試験を行い、Am, Cmそれぞれについて最適な分離条件を求めた。AmについてはCmを共沈させたリン酸ビスマス沈殿の洗浄に水を用いることによってCmを一切含まないAmを取得することができ、CmについてはAm残存比(Am/Cmの放射能の分離前に対する比)を1/10以下に低減出来た。照射済燃料へ適用した結果,標準試料を用いた試験と同等のAm, Cm残存比及び回収率が得られ,種々の照 射済MOX燃料に対しても本手法が適用出来る見通しを得た。Amフラクションに対して質量分析を行い,放射線分析では検出限界以下で定量が不可能であった微量のAmの同位体比を測定した。その値はAm:nAm:Am=98.55%:0.62%:0.83%である。また本分析結果より質量数240及び244の同位体存在比が0であることを測定し、AmフラクションへのCmの混入が無いことを確認した。

As a part of evaluation of irradiation behavior and burnup characteristics of MA nuclides such as Np, Am and Cm in MA containing MOX fuel, we are studying the quantitative analysis techniques for MA nuclides in irradiated fuel. In this study, we studied the mutual separation method for Am and Cm to establish the analysis method for Am and Cm following Np analysis by alpha spectrometry. The measurements of Am and Cm are difficult to analyze quantitatively because the amounts of some nuclides are too small and the number of nuclides are large, whose energies of the alpha radioactive rays are almost same. Therefore we selected to analyze the trace amount of Am and Cm isotopes using mass spectrometry, and have studied the techniques for mutual separation of Am and Cm using oxidation method of Am by NaBiO for standard samples. We have also evaluated the availability of this method for irradiated fuel. Results are as follows. (1)Through the mutual separation tests, we have found the most suitable conditions for separation of both Am and Cm from each other element. The method obtaining Am which contains no Cm is used water for precipitation washing solution, containing Cm is achicved that the remaining ratio of Am (ratio of radioactivity of Am/Cm against before separation) were reduced less than 1/10 for Cm. (2)Applying of this method to irradiated fuel, the coordinate remaining ratio and the chemical yield of Am and Cm were almost same as them in the separation tests. This method to apply various irradiated MOX Fuel is therefore possible. (3)The isotope ratio Am, Am and Am measured by mass spectrometry, which could not be analyzed by radioactive ray spectrometry causing less than detection limit, were 98.55% : 0.62% : 0.83%. We also measured zero of the mass number of 240 and 244 on the specimens and then certified no contamination of Cm to Am.