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Application of HTO as radioactive tracer to investigate water transport properties of fluoropolymer-based fuel-cell electrolyte membranes

燃料電池用フッ素系電解質膜における水輸送特性の評価に向けた放射性トレーサーHTOの応用

関根 敏彦; 澤田 真一; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*; 前川 康成

Sekine, Toshihiko; Sawada, Shinichi; Yamaki, Tetsuya; Asano, Masaharu; Suzuki, Akihiro*; Terai, Takayuki*; Maekawa, Yasunari

直接メタノール型燃料電池用の高分子電解質膜(ナフィオン膜と放射線グラフト電解質膜)における水輸送特性を追跡するための唯一の方法として、トレーサー透過法の利用を発想している。本研究では、トリチウム水(HTO)トレーサーによる膜透過試験の応用可能性について、重酸素水(H$$_{2}$$$$^{18}$$O)の結果と比較しながら検討した。簡単な同位体交換理論に従い、HTO透過係数の測定値P(HTO)は実験で使用した試験水溶液中のH$$_{2}$$OとCH$$_{3}$$OHの存在比に依存すると仮定することによって、実質的なHTO透過係数P(HTO)$$_{eff}$$を計算した。ここで重要なのは、P(HTO)$$_{eff}$$とP(H$$_{2}$$$$^{18}$$O)との間に非常に小さいが有意な差が確認されたことである。この結果は、膜内スルホン酸基との水素結合の強弱でT/H同位体交換速度が異なり、それが結果としてHTO輸送を決定づけていることを示唆している。

A tracer permeation technique was applied as the only way to detect water transport in polymer electrolyte membranes (PEMs) immersed in a water/methanol mixture. As a first step, we investigated the applicability of a tritiated water (HTO) tracer method comparing with the results from a heavy oxygen water (H$$_{2}$$$$^{18}$$O) tracer. According to a simple isotopic-exchange theory, the measured HTO permeation coefficient, P(HTO), is assumed to depend on the abundance ratio between H$$_{2}$$O and CH$$_{3}$$OH in the solution used for the permeation experiments. This assumption enabled us to estimate the effective permeability of HTO, P(HTO)$$_{eff}$$. Importantly, we noticed a rather small difference between the P(HTO)$$_{eff}$$ and P(H$$_{2}$$$$^{18}$$O) values, which probably indicates that HTO mobility was affected by the different T/H substitution rates due to hydrogen-bonding interaction with polar sulfonic acid groups in PEMs.

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