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超プロトン伝導体Rb$$_{3-x}$$K$$_{x}$$H(SeO$$_{4}$$)$$_{2}$$の結晶構造と相転移

Structure analysis and phase transition of super protonic conductor Rb$$_{3-x}$$K$$_{x}$$H(SeO$$_{4}$$)$$_{2}$$

鬼柳 亮嗣  ; 松尾 康光*; 大原 高志   ; 川崎 卓郎   ; 及川 健一   ; 金子 耕士   ; 田村 格良  ; 中尾 朗子*; 花島 隆泰*; 宗像 孝司*; 川北 至信  

Kiyanagi, Ryoji; Matsuo, Yasumitsu*; Ohara, Takashi; Kawasaki, Takuro; Oikawa, Kenichi; Kaneko, Koji; Tamura, Itaru; Nakao, Akiko*; Hanashima, Takayasu*; Munakata, Koji*; Kawakita, Yukinobu

M$$_{3}$$H(XO$$_{4}$$)$$_{2}$$で表される物質群は、比較的低温で超プロトン伝導性を示すことが知られているが、超プロトン伝導相出現の起源やプロトン電動メカニズムは未解明な部分も多い。本研究では、M=Rb, K, X=Seの混晶試料Rb$$_{3-x}$$K$$_{x}$$H(SeO$$_{4}$$)$$_{2}$$の伝導度測定と中性子単結晶構造解析により、構造と相転移温度、伝導度の関係について調べた。中性子実験はJ-PARC/MLFの中性子単結晶回折装置SENJUで行った。マクロ測定の結果、相転移温度の変化はxに対して線形とはならず、x=2以下で大きく変化することが明らかとなった。一方、伝導度はx=2以上での変化が大きいことが明らかとなった。中性子構造解析の結果、結晶学的に非等価な2つのMサイトのうち一つに優先的にK原子が入ることが明らかとなり、このサイトのK原子占有率と相転移温度の相関が示唆された。

The materials represented as M$$_{3}$$H(XO$$_{4}$$)$$_{2}$$ are known to exhibit super protonic conductivity at rather low temperature, but the mechanism of the super protonic phase transition and the protonic conduction have not been clarified. In this study, a mixed material, Rb$$_{3-x}$$K$$_{x}$$H(SeO$$_{4}$$)$$_{2}$$, was investigated by means of conductivity measurements and neutron diffraction. The neutron diffraction experiments were conducted on BL18 at J-PARC/MLF. The conductivity measurements revealed that the phase transition temperature significantly changes below x=2. Meanwhile, the neutron structure analyses revealed that K atoms exclusively occupy one of two non-equivalent sites for M atoms below x=2. These observations are indicative of the close relationship between the phase transition and the internal atomic arrangement.

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