Spectroscopic study of uranium materials for understanding chemical degradation of fuel debris

ウラン酸化物-ステンレス鋼系模擬デブリに関する分光学的研究

熊谷 友多   ; 日下 良二  ; 中田 正美  ; 秋山 大輔*; 渡邉 雅之   ; 佐々木 隆之*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Kumagai, Yuta; Kusaka, Ryoji; Nakada, Masami; Akiyama, Daisuke*; Watanabe, Masayuki; Sasaki, Takayuki*; Sato, Nobuaki*; Kirishima, Akira*

ウランは化学的な環境に応じて様々な化学形態を取り得る。そのため、福島第一原子力発電所事故で発生した燃料デブリの処理・処分を検討には、燃料デブリの化学的な性質の理解が必要となる。特に、ウランが酸化される反応が生じた場合、6価まで酸化されたウランは水溶性のウラニルイオンとなり、溶出する。このような反応は使用済核燃料の直接処分研究においては、よく知られており、福島第一原子力発電所内の燃料デブリでも類似の化学変化が起きている可能性がある。そこで本研究では、この化学反応に関する研究に着手すべく、燃料デブリに含有が想定されるウラン化合物を二酸化ウランとステンレス鋼との高温化学反応により調製し、ラマン散乱分光法, 蛍光分光法, メスバウアー分光法により、その特性を分析した。

Since uranium (U) can take numerous chemical states depending on conditions to which it is exposed, the chemical behavior of fuel components is needed for fuel debris treatment generated by Fukushima Daiichi NPS accident. Therefore, understanding on the chemistry of the U materials is essential to estimate these materials' stabilities. One of the important chemical dynamics of uranium is oxidative dissolution of U(IV) materials. It is well known that under the action of ionizing radiation U(IV) oxide matrix of nuclear fuel is gradually oxidized to U(VI) that is fairly water-soluble as uranyl ion. Then, the dissolution of the matrix and the release of radionuclides take place by contact with water. Such chemical degradation may occur for the fuel debris in the Fukushima Daiichi NPS. Hence, we have been investigating the chemical stability of U materials which are anticipated to be included in the fuel debris. As a first step of the investigation, we applied spectroscopic analysis, namely Raman scattering and fluorescence microscopic spectroscopies and Fe-57 Mssbauer spectroscopy for chemical characterization of a pyrochemical product prepared from U(IV) oxide and stainless steel. We have employed these spectroscopic techniques since they are applicable for surface analysis. This is a specific advantage for the investigation of chemical degradation of solid U materials.