過酸化水素との反応による模擬燃料デブリからのウランの溶出と過酸化ウラニルの形成

Uranium dissolution and uranyl peroxide formation by the reaction of HO with simulated fuel debris

熊谷 友多   ; 渡邉 雅之   ; 日下 良二  ; 中田 正美  ; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*

Kumagai, Yuta; Watanabe, Masayuki; Kusaka, Ryoji; Nakada, Masami; Akiyama, Daisuke*; Kirishima, Akira*; Sato, Nobuaki*; Sasaki, Takayuki*

東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故で生じた燃料デブリは水と接触した状況にあり、今後、取出しに際して、大気流入等の環境変化が予想される。このような条件では、使用済燃料等に関する知見から、燃料デブリが経年変化を起こす可能性がある。本研究では、ウラン-ステンレス鋼系模擬デブリの安定性を調べるため、過酸化水素水溶液への浸漬試験を行った。浸漬を分析した結果、過酸化水素の反応により、一度模擬デブリ試料からウランが溶出するが、浸漬日数の経過とともに溶出ウラン濃度が低下することが観測された。このウラン濃度の低下から固相の析出が示唆されたため、浸漬前後の模擬デブリ試料の表面をラマン分光法により分析した。その結果、浸漬後の試料表面には過酸化ウラニルに特徴的なラマンバンドが明瞭に観測された。これらの結果から、模擬デブリ試料と過酸化水素との反応により、ウランの溶出と過酸化ウラニルの形成が進むことを明らかにした。

Fuel debris generated by the nuclear accident at Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plants has been exposed to water and the contact with water might induce long-term chemical degradation. Reactions of the products of water radiolysis, especially the oxidation by HO, are expected as one of the causes of this chemical degradation. In this study, we have investigated the reaction of HO with simulated fuel debris prepared from UO and stainless steel, in order to estimate chemical stability of the fuel debris. The simulated debris samples were immerged in aqueous HO solution for 30 days. The analysis of leaching metal ions shows that dissolution of U from the samples. However the concentration of dissolved U had its highest value after 6 days immersion, and the U concentration decreased for longer immersion time. This decrease in the U concentration was attributed to formation of uranyl peroxide precipitates. The precipitation was confirmed by Raman analysis of the sample surface.