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報告書

廃水処理室の廃止措置実施報告書(その2); 放射線測定編

山本 啓介; 中川 拓哉; 下条 裕人; 木島 惇; 三浦 大矢; 小野瀬 芳彦*; 難波 浩司*; 内田 広明*; 坂本 和彦*; 小野 千佳*; et al.

JAEA-Technology 2024-019, 211 Pages, 2025/02

JAEA-Technology-2024-019.pdf:35.35MB

日本原子力研究開発機構(以下、「JAEA」という。)核燃料サイクル工学研究所旧ウラン濃縮施設は、遠心分離法によるウラン濃縮技術を確立させるための技術開発を本格的に行う目的で建設された施設であり、単機遠心分離機の開発、遠心機材料の開発及び遠心機によるウラン濃縮処理を主に実施したG棟及びG棟に付属するH棟、遠心分離機の小規模カスケード試験を行っていたJ棟、遠心分離機の寿命試験を行っていたL棟、その他ウラン貯蔵施設、廃棄物保管施設、廃水処理施設など複数の施設で構成されていた。これらの施設におけるウラン濃縮技術開発は、開発技術の日本原燃(株)のウラン濃縮工場及びウラン濃縮技術開発センターへの技術移転が完了し、JAEAにおける技術開発の当初の目的が達成されたため、平成13年に終了した。廃水処理室は、昭和51年に建設され、旧ウラン濃縮施設で発生した放射性廃水の処理を行ってきたが、平成20年度に廃水処理室以外の施設に廃水処理設備が整備されて以降は、施設のバックアップ的な位置づけとして維持管理されてきた。さらに、昨今においては、他の施設における廃水処理の実績等からバックアップとしての必要性が無くなり、施設も建設後約48年が経過し、老朽化も進んでいたことから、施設中長期計画に基づき同施設を廃止措置することになり、令和3年11月から令和5年8月に内装設備の解体撤去を行った。本報告は令和5年9月から令和6年3月に行った管理区域解除のための放射線測定に係る実積と関連する知見をまとめたものである。

論文

Dissolution behavior of calcium uranate under oxidizing and reducing conditions

加藤 雄斗*; 佐々木 隆之*; 頓名 龍太郎*; 小林 大志*; 岡本 芳浩

Applied Geochemistry, 175, p.106196_1 - 106196_9, 2024/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.00(Geochemistry & Geophysics)

To assess the chemical stability of CaUO$$_{4}$$ in different aqueous environments, static immersion tests were performed under various redox conditions and carbonate ion concentrations. The dissolution mechanism of CaUO$$_{4}$$ was examined using data from solid and liquid analyses, along with chemical thermodynamic calculations. Under reducing conditions and without carbonate, U(VI) in CaUO$$_{4}$$ was reduced to U(V) and the mineral was converted into non-stoichiometric CaUO$$_{4-x}$$. The dissolved uranium was then further reduced to U(IV) in the aqueous media, forming UO$$_{2}$$(am), which controlled the U solubility. Under oxidizing conditions and in the absence of carbonate, dissolved uranium formed metaschoepite ((UO$$_{3}$$)2H$$_{2}$$O(cr)) at pH $$leqq$$ 7 and sodium diuranate (Na$$_{2}$$U$$_{2}$$O$$_{7}$$H$$_{2}$$O(cr)) at pH $$>$$ 7, which controlled uranium solubility. In oxidizing conditions with carbonate present, the apparent solubility of U was lower than predicted by the solid-phase solubility calculations. The concentration of U was constrained to levels similar to that of calcium when the calcium concentration reached saturation with CaCO$$_{3}$$. Additionally, the dissolution of calcium from CaUO$$_{4}$$ influenced uranium dissolution.

論文

Electron transfer capability in atomic hydrogen reactions for imidazole groups bound to the insulating alkanethiolate layer on Au(111)

加藤 浩之*; 室山 瑞穂*; 小早川 なの*; 棟安 陸*; 津田 泰孝; 村瀬 菜摘*; 渡部 誠也*; 山田 剛司*; 兼松 佑典*; 立川 仁典*; et al.

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 15(43), p.10769 - 10776, 2024/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)

The charge transfer capability associated with chemical reactions at metal-organic interfaces was studied via the atomic H addition reaction for an imidazole-terminated alkanethiolate self-assembled monolayer (Im-SAM) film on Au(111) using near-edge X-ray absorption fine structure (NEXAFS) spectroscopy, infrared reflection absorption spectroscopy (IRAS), work function measurements, and density functional theory (DFT) calculations. The imidazolium cation is a stable species in liquids, therefore, it is pertinent to determine whether the hydrogenation reactions of the imidazole groups produce imidazolium cations accompanied by electron transfer to the Au substrate, even in the absence of solvate and/or counterions on the insulating alkanethiolate layer. The analyses indicated that the imidazolium moieties in Im-SAM formed during atomic H irradiation, and some of the imidazolium radicals became cations. Theoretical model calculations also revealed that the total energies and molecular orbital levels satisfied the imidazolium cation formation associated with electron transfer.

論文

Cavity ionization chamber responses in the JAEA and the NMIJ high-energy photon reference fields for radiation protection

石井 隼也*; 清水 森人*; 加藤 昌弘*; 黒澤 忠弘*; 辻 智也; 吉富 寛; 谷村 嘉彦; 渡部 浩司*

Journal of Radiological Protection, 44(3), p.031516_1 - 031516_8, 2024/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Environmental Sciences)

The dosimeter response should be calibrated in a reference field near the user's radiation environment. Environments around nuclear reactors and radiation therapy facilities have high-energy photons with energies exceeding that of $$^{60}$$Co gamma rays, and controlling exposure to these photons is important. The Japan Atomic Energy Agency (JAEA) and National Metrology Institute of Japan (NMIJ) have high-energy reference fields with energies above several MeV for different types of accelerators. Their reference fields have different fluence-energy distributions. In this study, the energy dependencies of the two-cavity ionization chambers, which are often used by secondary laboratories, were experimentally and computationally evaluated for each high-energy field. These results agreed well with relative expanded uncertainties ($$k$$ = 2), and their capabilities for air kerma measurements in each high-energy reference field were confirmed. Therefore, the capabilities of the air-kerma measurements can be verified in the two high-energy reference fields.

論文

1F廃炉に向けた放射線源逆推定及び線源対策に係るデジタル技術の研究開発; 3D-ADRES-Indoor FrontEnd: 廃炉現場で用いるファストデジタルツイン技術

町田 昌彦; 山田 進; Kim, M.; 田中 伶詞*; 飛田 康弘*; 岩田 亜矢子*; 青木 勇斗; 青木 和久; 柳澤 憲一*; 山口 隆司; et al.

RIST News, (70), p.3 - 22, 2024/09

福島第一原子力発電所(1F)建屋内には、原子炉内から漏洩した放射性物質の汚染により高い放射線量を示す地点が多数存在し、廃炉作業を円滑に進める上での大きな障害となっている。日本原子力研究開発機構(JAEA)は、この課題解決に貢献するため、経済産業省の廃炉・汚染水対策事業費補助金「原子炉建屋内の環境改善のための技術開発(被ばく低減のための環境・線源分布のデジタル化技術の高機能化開発)」を受託し、令和(R)5年度4月より、廃炉屋内の放射線環境改善に係るデジタル技術の研究開発事業を進めている。本事業では、前期事業(R3$$sim$$4年度実施)にて開発した3 D-ADRES-Indoor(プロトタイプ)を発展させ、現場で活用可能な高速デジタルツイン技術より成るFrontEnd、1F新事務本館等の居室で詳細解析を行うPro、そして、収集したデータ及び解析したデータを集中管理するデータベースの役割を果たすBackEndの3つの連携システムの開発を目標としている。本報告では、この3つの連携システムの中でも現場で活用するシステムとして、点群測定後、迅速に3Dメッシュモデルを作成し、線量率の計測結果から線源を逆推定し、その推定線源の位置や強度を更に高精度化する計算技術(再観測指示と再逆推定)を有するFrontEndを中心に、その開発状況について報告し、その検証結果として5号機での試験結果を示す。また、簡単に当該事業の今後の研究開発の計画も報告する。

論文

Estimation of the activity median aerodynamic diameter of plutonium particles using image analysis

高崎 浩司; 安宗 貴志; 山口 祐加子; 橋本 周; 前田 宏治; 加藤 正人

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1437 - 1446, 2023/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

空気力学的放射能中央径(AMAD)は内部被ばくの評価に必要な情報である。2017年6月6日に日本原子力研究開発機構の大洗サイトのプルトニウム取扱施設において、核燃料物質を収納した貯蔵容器の調査作業中に事故的な汚染が発生し、5名の作業者がプルトニウムを含む放射性物質を吸入した。線量評価のために、いくつかのスミアろ紙と空気サンプリングフィルタをイメージングプレートで測定し、硝酸プルトニウムと二酸化プルトニウムの2つのケースの最小AMADを保守的に推定した。AMADの指定の結果、スミアろ紙の極端に大きな粒子を除いても、塗抹紙からの硝酸プルトニウムの最小AMADは4.3-11.3$$mu$$m、二酸化プルトニウムのそれは5.6-14.1$$mu$$mであった。また、空気サンプリングフィルタからの硝酸プルトニウムの最小AMADは3.0$$mu$$mで、二酸化プルトニウムは3.9$$mu$$mであった。

論文

Status report of JAEA-AMS-TONO; Research and technical development in the last four years

國分 陽子; 藤田 奈津子; 渡邊 隆広; 松原 章浩; 石坂 千佳; 三宅 正恭*; 西尾 智博*; 加藤 元久*; 小川 由美*; 石井 正博*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 539, p.68 - 72, 2023/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:28.72(Instruments & Instrumentation)

本発表では、東濃地科学センターJAEA-AMS-TONOで行っている加速器質量分析に関わるここ4年間の研究技術開発について紹介する。5MVの加速器を有する加速器質量分析装置(AMS)では、炭素-14、ベリリウム-10、アルミニウム-26、ヨウ素-129の地質試料の年代測定等に関する測定に加え、塩素-36の測定技術整備を行っている。また、測定の需要の高まりに伴い、300kMの加速器を有するAMSを2020年に導入した。また、試料調製法や同重体分離技術の開発も行っており、微量試料での試料調製法の開発や、イオンチャネリングによる同重体分別技術の開発やその技術を用いた超小型AMSの開発も行っている。

報告書

燃料製造機器試験室の廃止措置

影山 十三男; 出沼 昭生; 小泉 仁*; 小田倉 学*; 萩野谷 雅浩*; 井坂 信一*; 門脇 弘幸*; 小林 真悟*; 森元 大成*; 加藤 芳章*; et al.

JAEA-Technology 2022-033, 130 Pages, 2023/03

JAEA-Technology-2022-033.pdf:9.87MB

燃料製造機器試験室(モックアップ室)は、核燃料製造設備の開発のためのウラン取扱い施設として昭和47年(1972年)に建設されたが、耐震性に脆弱であり、経年劣化が進んでいた。また、本施設では当初の目的を達成し、新規の開発計画が無い。これより、内装設備の解体撤去を平成31年(2019年)3月より開始し、汚染検査を行い、令和4年(2022年)3月29日に管理区域の解除をした。本作業における人工数は、総6,549人工(保安立会者を含まない)であり、解体撤去作業により発生した一般廃棄物量は31,300kg、放射性廃棄物量は可燃性廃棄物3,734kg(ドラム缶103本)、難燃性廃棄物4,393kg(ドラム缶61本)、不燃性廃棄物37,790kg(ドラム缶124本、コンテナ19基)であった。本報告書では、燃料製造機器試験室の内装設備の解体撤去、発生した廃棄物及び管理区域解除の手順について報告する。

論文

Identification and quantification of a $$^{60}$$Co radiation source under an intense $$^{137}$$Cs radiation field using an application-specific CeBr$$_3$$ spectrometer suited for use in intense radiation fields

冠城 雅晃; 島添 健次*; 加藤 昌弘*; 黒澤 忠弘*; 高橋 浩之*

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(8), p.983 - 992, 2022/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:15.53(Nuclear Science & Technology)

Passive $$gamma$$-ray spectroscopy is a useful technique for surveying the radioactive wastes and spent nuclear fuels under nuclear decommissioning. However, this method depends on material properties such as the activity, density, element, scale, and (especially) low-energy $$gamma$$ rays from $$^{235}$$U and $$^{239}$$Pu. The $$gamma$$-decay lines of $$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Cs, $$^{60}$$Co, and $$^{154}$$Eu occur at greater energies (than those of $$^{235}$$U and $$^{239}$$Pu), and these nuclides provide significant information on spent nuclear fuel and radioactive wastes. A CeBr$$_{3}$$ spectrometer with a small-volume crystal has been previously developed for use in intense radiation measurements. We exposed the spectrometer to radiation dose rates of 0.025, 0.151, 0.342, 0.700, and 0.954 Sv/h under a standard $$^{137}$$Cs radiation field. A 6.38 MBq $$^{60}$$Co calibration source was placed in front of the detector surface. Identification of the full energy peak at 1173 keV was impossible at dose rates higher than 0.700 Sv/h. However, subtraction of the $$^{137}$$Cs radiation spectra from the $$gamma$$-ray spectra enabled the identification of the full energy peaks at 1173 and 1333 keV at dose rates of up to 0.954 Sv/h; the relative energy resolution at 1173 and 1333 keV was only slightly degraded at this dose rate.

論文

Sodium-cooled Fast Reactors

大島 宏之; 森下 正樹*; 相澤 康介; 安藤 勝訓; 芦田 貴志; 近澤 佳隆; 堂田 哲広; 江沼 康弘; 江連 俊樹; 深野 義隆; et al.

Sodium-cooled Fast Reactors; JSME Series in Thermal and Nuclear Power Generation, Vol.3, 631 Pages, 2022/07

ナトリウム冷却高速炉(SFR: Sodium-cooled Fast Reactor)の歴史や、利点、課題を踏まえた安全性、設計、運用、メンテナンスなどについて解説する。AIを利用した設計手法など、SFRの実用化に向けた設計や研究開発についても述べる。

論文

Plant system study of France-Japan common concept on Sodium-cooled Fast Reactor

加藤 篤志; 山本 智彦; 安藤 将人; 近澤 佳隆; 村上 久友*; 大山 一弘*; 金子 文彰*; 日暮 浩一*; Chanteclair, F.*; Chenaud, M.-S.*; et al.

EPJ Nuclear Sciences & Technologies (Internet), 8, p.11_1 - 11_10, 2022/06

AA2022-0103.pdf:3.02MB

本稿はナトリウム冷却炉のプラントシステムに採用する技術について、仏国のアストリッド炉等を基にして日仏の技術仕様共通化を検討し、共通プラントの構築に係る検討の成果をまとめている。特に地震条件の違いに対応した原子炉構造設計では、日本側で採用している高周波設計を日仏で共有し、適応を試みている。その他、蒸気発生器、崩壊熱除去システム、燃料取り扱いシステム、および格納容器の仕様共通化の検討を紹介する。

論文

JAEA-AMS-TONOの現状; 2019-2020年度

藤田 奈津子; 松原 章浩; 三宅 正恭*; 渡邊 隆広; 國分 陽子; 西尾 智博*; 小川 由美*; 加藤 元久*; 島田 顕臣; 尾方 伸久

第33回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, P. 48, 2022/04

日本原子力研究開発機構東濃地科学センター土岐地球年代学研究所では、地質環境の長期安定性に関する研究における年代測定及びその技術開発に加速器質量分析装置(Accelerator Mass Spectrometer: AMS)を使用している。現在、東濃地科学センターにはAMSが3台あり、うち年代測定の実試料測定用に2台、AMSの技術開発用に試験装置が1台ある。発表では2019-2020年度のこれらの装置現状について報告する。

論文

「放射性廃棄物処分に係わる生活圏被ばく評価に用いられるパラメータ調査専門研究会」活動報告

高橋 知之*; 深谷 友紀子*; 飯本 武志*; 宇仁 康雄*; 加藤 智子; Sun, S.*; 武田 聖司; 中居 邦浩*; 中林 亮*; 内田 滋夫*; et al.

保健物理(インターネット), 56(4), p.288 - 305, 2021/12

日本保健物理学会専門研究会「放射性廃棄物処分に係わる生活圏被ばく評価に用いられるパラメータ調査」に係る活動の成果を報告する。

論文

Development of the multi-cubic $$gamma$$-ray spectrometer and its performance under intense $$^{137}$$Cs and $$^{60}$$Co radiation fields

冠城 雅晃; 島添 健次*; 加藤 昌弘*; 黒澤 忠弘*; 鎌田 圭*; Kim, K. J.*; 吉野 将生*; 庄司 育宏*; 吉川 彰*; 高橋 浩之*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1010, p.165544_1 - 165544_9, 2021/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Instruments & Instrumentation)

2011年の東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の事故以来、世界各地で廃止措置措置に入る原子力施設が増加している。これらの原子力施設では、放射性物質の適切な管理が要求されている。そこで、ガンマ線スペクトル測定技術は、放射性物質の重要な情報を得ることができるため、有益なツールである。さらに、放射性物質の空間情報も重要であるため、ガンマ線イメージングについて求められている。しかしながら、これらの施設には、強度放射線場が広がるため、ガンマ線スペクトル測定やガンマ線イメージングが困難になる。そのため、寸法が5mm $$times$$ 5mm $$times$$ 5mmの小さなCeBr$$_3$$シンチレーター4個で分割した$$gamma$$線スペクトロメーターを開発した。上記の4個のシンチレーターは、強度放射場に特化したマルチアノード光電子増倍管と組合わせた。私たちは、$$^{137}$$Csと$$^{60}$$Coの放射線場で照射試験を実施した。$$^{137}$$Cs照射場の線量率1375mSv/hにおいて、相対エネルギー分解能が、それぞれのチャンネルで、9.2$$pm$$0.05%, 8.0$$pm$$0.08%, 8.0$$pm$$0.03%, 9.0 $$pm$$0.04%であった。

論文

Deexcitation dynamics of muonic atoms revealed by high-precision spectroscopy of electronic $$K$$ X rays

奥村 拓馬*; 東 俊行*; Bennet, D. A.*; Caradonna, P.*; Chiu, I. H.*; Doriese, W. B.*; Durkin, M. S.*; Fowler, J. W.*; Gard, J. D.*; 橋本 直; et al.

Physical Review Letters, 127(5), p.053001_1 - 053001_7, 2021/07

 被引用回数:16 パーセンタイル:77.14(Physics, Multidisciplinary)

超伝導遷移エッジ型センサーマイクロカロリメーターを用いて、鉄のミュー原子から放出される電子$$K$$X線を観測した。FWHMでの5.2eVのエネルギー分解能により、電子特性$$K$$$$alpha$$および$$K$$$$beta$$X線の非対称の広いプロファイルを約6keVの超衛星線$$K$$$$alpha$$線とともに観察することができた。このスペクトルは、電子のサイドフィードを伴う、負ミュオンと$$L$$殻電子による核電荷の時間依存スクリーニングを反映している。シミュレーションによると、このデータは電子$$K$$殻および$$L$$殻の正孔生成と、ミュオンカスケードプロセス中のそれらの時間発展を明確に示している。

論文

原子力災害の防護方策の意思決定; リスクトレードオフとステークホルダー関与

神田 玲子*; 本間 俊充*; 高原 省五; 坪倉 正治*; 大迫 政浩*; 川口 勇生*; 加藤 尊秋*

リスク学研究, 30(3), p.133 - 139, 2021/04

東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故から約10年が経過し、原子力災害時における防護措置について多くの経験が蓄積されてきた。1F事故後の防護措置では、住民へのパターナリスティックな介入や脆弱な集団の避難による健康リスクの増加などの問題が明らかになった。また、除染等の長期的な管理においても、次世代や県外の住民等のステークホルダー間において、リスク・トレードオフが発生しており複雑で継続的な課題と向き合うことになる。これらの事例は、原子力災害の特徴としてリスクが地理的にも時間的にも広範にわたるため、現実の対応では個々の事例に則した対応が不可欠であることを示している。今後、原子力防災の改善にあたっては、国等による合理的な防災計画に加えて住民等の理解や考え方を防災計画に反映することで、トップダウン的アプローチとボトムアップ的アプローチをバランスよく取り入れていく必要がある。

論文

Decrease in pitting corrosion resistance of extra-high-purity type 316 stainless-steel by Cu$$^{2+}$$ in NaCl

青山 高士; 小河 浩晃; 加藤 千明; 上野 文義

Metals, 11(3), p.511_1 - 511_13, 2021/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:16.78(Materials Science, Multidisciplinary)

超高純度タイプ316ステンレス鋼の耐孔食性に及ぼすバルク溶液中のCu$$^{2+}$$の影響を調べた。0.1M NaClでは孔食が発生しなかったが、0.1M NaCl-1mM CuCl$$_2$$では孔食が発生した。0.1M NaCl-1mM CuCl$$_2$$では電位域によらず表面へのCu$$^{2+}$$の析出が生じたが、バルク溶液中のCu$$^{2+}$$は不動態皮膜の形成に影響を与えなかった。0.1M NaCl-1mM CuCl$$_2$$における耐孔食性の低下は、表面にCuまたはCu化合物が析出し、Cu$${2+}$$が継続的に供給されていることに起因する。

論文

Gamma-ray spectroscopy with a CeBr$$_3$$ scintillator under intense $$gamma$$-ray fields for nuclear decommissioning

冠城 雅晃; 島添 健次*; 加藤 昌弘*; 黒澤 忠弘*; 鎌田 圭*; Kim, K. J.*; 吉野 将生*; 庄司 育宏*; 吉川 彰*; 高橋 浩之*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 988, p.164900_1 - 164900_8, 2021/02

 被引用回数:13 パーセンタイル:81.39(Instruments & Instrumentation)

近年、2011年の東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所事故より、世界各地で、廃止措置になる原子力施設が増加している。一方、原子力施設の廃止措置工程においては、放射性廃棄物や使用済み核燃料を適切な管理下で回収しなければならないため。そこで、本研究は、高線量率下でのガンマ線スペクトロメトリを実現するため、5mm$$times$$5mm$$times$$5mmの微小CeBr$$_{3}$$スペクトロメーターを構築した。さらに、(1)毎秒ギガサンプリング率のデジタル信号処理、(2)後段3段ダイノード電圧印加機能付光電子増倍管により、1Sv/hを超える線量率でのガンマ線スペクトル測定に成功した。$$^{137}$$Cs放射線場で、662keVのエネルギー分解能(半値幅)が、22mSv/hで4.4%であり、それが1407mSv/hでは5.2%である。対して、$$^{60}$$Co放射線場では、1333keVのエネルギー分解能(半値幅)が、26mSv/hで3.1%であり、それが2221mSv/hでは4.2%である。これらは、$$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Cs, $$^{60}$$Co, $$^{154}$$Euのガンマ線を分解できる要求を満たており、同時に1Sv/h以上で上記核種のガンマ線分析が可能なことを示唆するものである。

論文

Present status of the JAEA-AMS-TONO in 2019

藤田 奈津子; 松原 章浩; 三宅 正恭*; 渡邊 隆広; 國分 陽子; 加藤 元久*; 岡部 宣章*; 磯崎 信宏*; 石坂 千佳*; 西尾 智博; et al.

Proceedings of the 8th East Asia Accelerator Mass Spectrometry Symposium and the 22nd Japan Accelerator Mass Spectrometry symposium (EA-AMS 8 & JAMS-22), p.34 - 36, 2020/00

日本原子力研究開発機構東濃地科学センターでは加速器質量分析装置JAEA-AMS-TONOを1998年から運用を開始し、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発の一環として行う深地層の科学的研究のうち、地質環境の長期安定性に関する研究に対して年代測定及びその技術の開発を行っている。本発表では2019年度の現状について報告する。装置導入から2018年度までの総測定時間は約25,000時間であり、総測定試料数は20,000試料を超え、複数の核種による年代測定法を実用化しており、幅広い年代値を持つ地質試料等に適用している。最近では測定試料が増加し、新しいAMS装置の導入が予定されている。

論文

Density Functional Theory (DFT)-based bonding analysis correlates ligand field strength with $$^{99}$$Ru M$"o$ssbauer parameters of ruthenium-nitrosyl complexes

金子 政志; 加藤 茜*; 中島 覚*; 北辻 章浩

Inorganic Chemistry, 58(20), p.14024 - 14033, 2019/10

 被引用回数:12 パーセンタイル:56.84(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

高レベル放射性廃液中に存在することが知られているニトロシルルテニウム錯体について、密度汎関数計算を用いて、$$^{99}$$Ruメスバウアー分光パラメータ($$delta$$及び$$Delta$$$$E_{rm Q}$$)と配位子場分裂($$Delta$$$$_{rm o}$$)を相関づけた。[Ru(NO)L$$_{5}$$] (L = Br$$^{-}$$, Cl$$^{-}$$, NH$$_{3}$$, CN$$^{-}$$)の構造は、全て報告されている単結晶構造に基づいて作成した。異なるスピン状態で計算した構造とエネルギーを比較した結果、一重項状態[Ru(II)(NO$$^{+}$$)L$$_{5}$$]が最も安定であることが分かった。$$delta$$及び$$Delta$$$$E_{rm Q}$$の計算値は、報告されている実験値をよく再現し、L = Br$$^{-}$$, Cl$$^{-}$$, NH$$_{3}$$, CN$$^{-}$$の順で増加した。さらに、C$$_{rm 4v}$$対称性を仮定した$$Delta$$$$_{rm o}$$を見積った結果、同じ順で増加し、分光化学系列と一致することが分かった。これは、配位子の$$sigma$$ドナー性及び$$pi$$アクセプター性の増加が、結果としてメスバウアー分光パラメータの増加に起因することを示唆している。

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