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論文

Degassing behavior of noble gases from groundwater during groundwater sampling

中田 弘太郎*; 長谷川 琢磨*; Solomon, D. K.*; 宮川 和也; 富岡 祐一*; 太田 朋子*; 松本 拓也*; 濱 克宏; 岩月 輝希; 小野 昌彦*; et al.

Applied Geochemistry, 104, p.60 - 70, 2019/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Geochemistry & Geophysics)

地下水に溶存している希ガス(He, Ne, Ar, Kr, Xe)は、地下水の起源や滞留時間、涵養温度などの推定に使われる。地下水に溶存しているガスを全て定量することが望ましいが、一方で、地下水の採取に伴う溶存ガスの脱ガスを避けることは難しい。本研究は、地下水の採取に伴う溶存希ガスの脱ガス挙動について調べ、その補正方法を提案するものである。地下施設及び深層ボーリングから地下水試料を採取し、原位置の圧力を維持した状態で採取した試料と、圧力を低下させて脱ガスさせた試料との比較を行った。その結果、溶存ガス圧が低い試料(約4.6気圧以下)については、大気圧下で脱ガスさせた場合、気液平衡が成り立つことが分かった。一方で、溶存ガス圧が高い試料(約32気圧)については、気液平衡が成り立たないことが分かった。気液平衡が成り立つ試料については、脱ガスの影響を補正することが可能であるが、気液平衡が成り立たない試料については、補正が困難であり、さらなる検討が必要である。

論文

Evaluation of $$delta^{2}$$H and $$delta^{18}$$O of water in pores extracted by compression method; Effects of closed pores and comparison to direct vapor equilibration and laser spectrometry method

中田 弘太郎*; 長谷川 琢磨*; 大山 隆弘*; 宮川 和也

Journal of Hydrology, 561, p.547 - 556, 2018/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:86.54(Engineering, Civil)

高レベル放射性廃棄物地層処分の安全評価では、地下水シナリオは主要な評価対象の一つである。地下水の酸素・水素同位体比からは、地下水の起源や混合、移動などのプロセスを理解するために重要な知見を得ることができる。地上からのボーリング調査において、地下深部の低透水性の岩盤中の地下水を、掘削水の汚染などの影響を受けずに取得するためには、岩石コアに含まれる間隙水を取得する必要がある。この場合には、圧縮抽出により間隙水を抽出する手法が一般的であるが、段階的な圧縮過程により異なる塩分濃度の地下水が抽出されることがあることから、同位体比にも影響が見られる可能性が考えられる。本研究では、2種の天然の岩石から圧縮抽水し、水の同位体比の圧縮圧力に伴う変化とそのメカニズムについて議論した。さらに、同サンプルに直接蒸気平衡レーザー法(DVE-LS)を適用し、その結果と比較をした。その結果、圧縮抽水では、閉鎖空隙中の水の影響により、水素同位体比が圧力に伴い変化することが分かった。さらに、2種類の圧縮抽水試験を組み合わせることで、開放間隙と閉塞間隙の両方の水の同位体組成を推定可能であることを示した。また、閉鎖間隙の影響を受けない酸素・水素同位体比は、DVE-LSによって得られる値と良く一致した。このため、圧縮抽水とDVE-LSにより得られた水の酸素・水素同位体比の比較により、閉塞間隙と開放間隙の水の酸素・水素同位体比を推定可能であることが示された。

論文

An Evaluation of the long-term stagnancy of porewater in the neogene sedimentary rocks in northern Japan

中田 弘太郎*; 長谷川 琢磨*; 大山 隆弘*; 石井 英一; 宮川 和也; 笹本 広

Geofluids, 2018, p.7823195_1 - 7823195_21, 2018/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.12(Geochemistry & Geophysics)

高レベル放射性廃棄物地層処分の安全評価におけるシナリオの一つとして、地下水シナリオがある。地下水シナリオに基づく安全評価において、長期間にわたり地下水の移動が遅いことは重要な要因である。本研究では、透水性の低い堆積岩地域の一例として、北海道幌延地域に分布する新第三系の海成堆積岩である声問層と稚内層中の地下水の安定性について、塩素やヘリウムの同位体及び水の安定同位体を用いて調査・考察を行なった。その結果、稚内層の深部地下水は、約100万年前から始まった地層の隆起後も、天水の影響を受けることなく、安定に存在している可能性が示された。一方、声問層や稚内層浅部の地下水は、地層の隆起後、天水の影響を受けており、このことは地下水年代測定の結果からも支持された。本地域の様に、地層の圧密・続成作用を受けた厚い堆積層では、間隙水・結晶水の放出等の影響を受け、地下水の絶対年代を正確に推定することは難しい。しかし、本研究において検討した地下水年代測定の結果と地史との比較は、地下水の流動性に関わる概略的な評価(長期にわたる地下水の安定性の有無)を行う上で有効な手段であると考えられる。

報告書

幌延深地層研究計画に関わるガス組成データ

宮川 和也; 玉村 修司*; 中田 弘太郎*; 長谷川 琢磨*

JAEA-Data/Code 2016-021, 60 Pages, 2017/03

JAEA-Data-Code-2016-021.pdf:3.87MB
JAEA-Data-Code-2016-021-appendix(CD-ROM).zip:0.45MB

日本原子力研究開発機構幌延深地層研究センターでは、平成13年3月より、北海道の幌延町において幌延深地層研究計画を進めている。本計画における堆積岩を対象とした地層科学研究では、ボーリング孔の地下水などの水質分析を実施しており、これと同時に、地下水溶存ガスの分析を実施してきた。一方、幌延地圏環境研究所では、微生物を活用した資源開発の一環として、幌延地域を含む北海道に産する石炭層の有効活用を目的とした調査研究を行っており、幌延深地層研究センターとの研究協力の一環として幌延の地下水溶存ガスの分析を実施してきた。また、電力中央研究所では、幌延深地層研究センターとの共同研究の一環として、幌延の地下水中の希ガスの分析を実施してきた。本報告書は、幌延深地層研究計画に関わる平成13年度から平成27年度までの地下水溶存ガスデータを取りまとめたデータ集である。

論文

Cross-checking groundwater age by $$^{4}$$He and $$^{14}$$C dating in a granite, Tono area, central Japan

長谷川 琢磨*; 中田 弘太郎*; 富岡 祐一*; 後藤 和幸*; 柏谷 公希*; 濱 克宏; 岩月 輝希; 國丸 貴紀*; 武田 匡樹

Geochimica et Cosmochimica Acta, 192, p.166 - 185, 2016/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:66.75(Geochemistry & Geophysics)

岐阜県東濃地域に分布する花崗岩中の地下水について、$$^{4}$$He法および$$^{14}$$C法を利用した年代測定を行った。6本の深度1000m級のボーリング孔を利用して合計30区間から地下水試料を採取した。地下水の流動経路に沿って、$$^{4}$$He濃度は増加し、$$^{14}$$C濃度は減少する傾向があり、両者から推定される年代値には線形相関が認められた。このような複数の指標を利用して年代測定を行うことにより、信頼性の高い年代値が取得できると考えられる。

論文

Comparison of $$^{14}$$C collected by precipitation and gas-strip methods for dating groundwater

中田 弘太郎*; 長谷川 琢磨*; 岩月 輝希; 加藤 利弘

Radiocarbon, 58(3), p.491 - 503, 2016/09

AA2015-0781.pdf:0.96MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:85.62(Geochemistry & Geophysics)

地下水の$$^{14}$$C年代測定に必要な溶存無機炭酸(DIC)の回収法(沈殿法とガス化法)の違いが、$$^{14}$$C測定値に与える影響について検証を行った。その結果、ガス化法で回収されたDICの$$^{14}$$C値は理論的に想定される値と同等の値を示した。一方で、沈殿法で回収されたDICの$$^{14}$$C値は、理論値より高い値を示し、回収処理中に現代炭素による汚染が生じることが確認された。汚染の程度は、使用した試薬の量などから算出することができた。地下水の$$^{14}$$C年代測定については、調査目的に応じてDIC回収方法を選択する必要があると考えられた。

論文

各種粘土鉱物のCsの収着・脱離挙動

横山 信吾*; 中田 弘太郎*; 鈴木 伸一

粘土科学, 54(1), p.28 - 35, 2015/08

福島県の土壌には様々な種類の粘土鉱物が含まれており、地域によって主要な粘土鉱物種が異なることが知られている。また、同一の粘土鉱物であっても、その環境により交換性陽イオンの組成なども異なると予想される。そのため、土壌中の放射性セ シウムの安定性を系統的に理解するうえでは、鉱物学的性質の異なる様々な粘土鉱物のCsの収着・脱離挙動を統一的な手法で評価することが重要である。また、周知のとおり放射性セシウムによる汚染度合い(放射性セシウム濃度)は地域によって異なっており、その安定性への影響評価も重要と考えられるが、十分に理解されているとは言いがたい。そこで本研究では、土壌中の放射性セシウムの安定性評価に資するため、Csの収着・脱離挙動に対する粘土鉱物種の影響、粘土鉱物の交換性陽イオン種の影響に関して調べた。具体的には、10$$^{-3}$$mol/Lおよび10$$^{-7}$$mol/LのCs溶液を 収着試験の初期濃度として、8種類の粘土鉱物に対して収着・脱離試験を実施した。その結果、10$$^{-3}$$mol/LのCs溶液を用いた収着・脱離試験では、粘土鉱物の層問陽イオン種はCsの収着挙動に影響を与え、その影響は粘土鉱物種により異なることが明らかとなった。一方、10$$^{-7}$$mol/LのCs溶液を用いた収着・脱離試験の結果より、今回使用した粘土鉱物では1$$sim$$10$$^{-9}$$mol/g程度のCsを強固に収着することが明らかとなった。

論文

大規模地下施設の建設,排水に伴う浅層地下水の地下深部への侵入; $$^{3}$$H, CFCs, SF$$_{6}$$トレーサーを用いた評価

萩原 大樹; 岩月 輝希; 長谷川 琢磨*; 中田 弘太郎*; 富岡 祐一*

日本水文科学会誌, 45(2), p.21 - 38, 2015/07

大規模地下施設の建設・操業においては、長期間にわたる地下水の地上への排水に伴い、周辺の地下水環境が変化する可能性がある。本研究では、地下施設周辺の浅層地下水の深部への侵入を推定するための評価手法の構築を目的として、瑞浪超深地層研究所(MIU)の深度500mまでの建設期間中、地下水中の主要化学成分、安定同位体比($$delta$$D及び$$delta$$$$^{18}$$O), リチウム($$^{3}$$H)さらに浅層地下水の指標となるクロロフルオロカーボン類(CFCs)や六フッ化硫黄(SF$$_{6}$$)について、約5年間、モニタリングを継続してきた。その結果、地下施設の建設に伴う排水の影響により、深度200-400mまで浅層地下水が侵入してきており、浅層地下水の混入率は$$^{3}$$HとCFC-12濃度から最大で50%程度と見積もられた。これは、花崗岩中に深度数百m規模、排水量が数万トン/月程度の地下施設を建設し、数年間操業した場合に周辺の地下水環境に与える影響の大きさを示す事例となる。また、$$^{3}$$HとCFCsを併用した調査解析が、地下施設の建設に伴う排水による浅層地下水の地下深部への侵入を確認するための効果的な方法であることが示された。

論文

湿式分級洗浄及び天然鉱物等による農地土壌等に含まれる放射性セシウム除去方法の実践的検討

伊藤 健一*; 宮原 英隆*; 氏家 亨*; 武島 俊達*; 横山 信吾*; 中田 弘太郎*; 永野 哲志; 佐藤 努*; 八田 珠郎*; 山田 裕久*

日本原子力学会和文論文誌, 11(4), p.255 - 271, 2012/04

放射性セシウムで汚染された土壌の減容化を検討するために、福島県飯舘村の農地土壌やグラウンド土壌に対し土壌分級洗浄実験を行った。その結果、水田,畑の土壌については分級洗浄により放射性セシウムの7, 8割を0.075mm以下の濁水として回収できること、また、グラウンドの砂質土壌については粗粒画分にも有意な量が分布しているが、分級洗浄の前に分散,振動,研磨などの処理を行うことにより、放射性セシウムをより細かい画分より回収できることを明らかにした。

論文

マグネタイト表面におけるネプツニウム(V)の還元反応に関する研究

北村 暁; 中田 弘太郎*; 田中 知*; 戸村 努*; 亀井 玄人

サイクル機構技報, (22), p.59 - 66, 2004/03

ネプツニウム(V)(Np(V))とマグネタイト(Fe(II)1Fe(III)2O4)の間の酸化還元反応を、窒素雰囲気下で調べた。実験はバッチ法で行った。高純度のマグネタイトと0.1M NaCl水溶液をポリプロピレン製試験管に入れ、pH, 酸化還元電位および溶存ネプツニウム濃度の、振とう時間(1時間$$sim$$7日)、温度(298Kおよび318K)、および液固比(20, 50および100ml.g$$^{-1}$$)に対する依存性を取得した。溶存Np濃度は、Np(V)からNp(IV)への還元およびNp(IV)の沈殿により、実験開始後1日以内で急速に減少した。この結果は、液固比および温度が高い試料ほど顕著に見られた。また、この反応の速度定数および活性化エネルギーの導出を行った。この酸化還元反応では、マグネタイト表面に存在するFe(II)のみならず、内奥部にあるFe(II)も反応に関与していることが示唆された。

報告書

固液界面におけるアクチニドイオンの酸化還元反応メカニズム(公募型研究に関する共同研究報告書)

田中 知*; 長崎 晋也*; 中田 弘太郎*; 小田 卓司*; 亀田 純*; 亀井 玄人; 舘 幸男

JNC-TY8400 2003-008, 88 Pages, 2003/05

JNC-TY8400-2003-008.pdf:1.29MB

鉄(II)を含む鉱物の表面におけるクロム(Cr)およびネプツニウム(Np)の酸化還元反応について研究した。予備的な研究として,塩化第一鉄(FeCl$$_{2}$$)及びマグネタイト(Fe(II)$$_{1}$$Fe(III)$$_{2}$$O$$_{4}$$)とCr(VI)を反応させたところ,酸化還元反応が起こることが確認された。このときの実験結果から,マグネタイト表面でFe(II)が消費されると電子移動が生じ,マグネタイト表面に存在するFe(II)の量以上に酸化還元反応が進むことが示唆された。この結果は,量子化学計算を用いても定性的に示された。また,FeCl$$_{2}$$とNp(V)を反応させたところ明確な酸化還元反応は見られなかったが,マグネタイトとNp(V)を反応させたときにはNpの4価への還元が確認された。この反応は,マグネタイト/水溶液比が高いほど,また温度が高いほど早く進むことが確認され,その反応速度定数を導出した。その結果,Cr(VI)の場合と同様に,マグネタイト表面に存在するFe(II)の量以上に酸化還元反応が進むことが示唆された。さらに,不活性ガス雰囲気中で石英を粉砕した際に水素ガス及び水素イオンの発生が認められ,Fe(II)を含まない鉱物でも酸化還元反応の起こる可能性が示唆された。

論文

Sorption and reduction of Neptunium(V) on the surface of iron oxides

中田 弘太郎*; 長崎 晋也*; 田中 知*; 坂本 義昭; 田中 忠夫; 小川 弘道

Radiochimica Acta, 90(9-11), p.665 - 669, 2002/12

 被引用回数:46 パーセンタイル:6.28(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

鉄酸化物はその表面で放射性核種を吸着することにより、地層中での放射性核種の移行を遅延させることが知られている。このような吸着反応において酸化還元反応に敏感な一部の元素に対して、単なる吸着だけでなく、鉄鉱物中のFe(II)による還元反応を伴う吸着反応の可能性が指摘されてきた。そこで、本研究ではFe(II)を含むマグネタイトとFe(III)のみのヘマタイトへのNp(V)の吸着反応について、大気条件下及び低酸素条件下で調べた。その結果、マグネタイトに対しては低酸素条件下でのNp(V)の吸着量が大気条件下よりも増加するとともに、その吸着形態は大気条件下で見られたイオン交換的な吸着よりも強い結合であることが示された。しかし、ヘマタイトではこのような現象が認めらないこと、低酸素条件下でマグネタイトに吸着したNpがNp(IV)を抽出するTTAで抽出された結果から、低酸素条件下ではマグネタイトへのNp(V)の吸着がNp(IV)への還元を伴う吸着現象である可能性を示唆した。

論文

Effect of temperature on the sorption of neptunium on magnetite

中田 弘太郎*; 長崎 晋也*; 田中 知*; 坂本 義昭; 田中 忠夫; 小川 弘道

JAERI-Conf 2002-004, p.667 - 673, 2002/03

放射性廃棄物処分の安全評価では、地層中の鉱物への長半減期核種の吸着移行挙動の評価が重要である。本研究では、地層中での核種の挙動に重要な役割を果たす鉄鉱物へのネプツニウムの吸着現象を温度依存性の観点から調べた。その結果、ネプツニウムのマグネタイト(磁鉄鉱)への吸着は温度とともに増加することが明らかになった。さらに、吸着試験終了後のマグネタイトを塩化カリウム溶液(イオン交換性)及びシュウ酸カリウム溶液(非晶質鉄酸化物への吸着)による逐次抽出し、その脱離量を比較すると、塩化カリウムで抽出されるネプツニウム量とシュウ酸カリウムで抽出されるネプツニウムの量は比例しており、ネプツニウムがマグネタイト上の複数の吸着サイトへの吸着により吸着していることが推定された。

論文

Sorption and desorption kinetics of Np(V) on magnetite and hematite

中田 弘太郎*; 長崎 晋也*; 田中 知*; 坂本 義昭; 田中 忠夫; 小川 弘道

Radiochimica Acta, 88(8), p.453 - 457, 2000/12

 被引用回数:13 パーセンタイル:33.34(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

マグネタイトとヘマタイトへのNp(V)の吸着速度を調べるとともに、吸着したNpの吸着形態を逐次抽出法により調べた。その結果、Np(V)の吸着は、非常に速い吸着と1時間以内に平衡に達する遅い吸着からなることを示した。逐次抽出の結果から、(1)Np(V)の速い吸着は酸性及びアルカリ領域の両方でマグネタイトとヘマタイトの表面及び非結晶相への吸着により生じること、(2)アルカリ領域でのヘマタイトへの速い吸着は、結晶相への吸着によること、(3)酸性領域でのヘマタイト及び酸性、アルカリ領域でのマグネタイトへの遅い吸着は結晶相への吸着により生じることを明らかにした。また、Np(V)の吸着と脱離速度から、Np(V)の吸着量は1時間以内で平衡に達するが、Np(V)の種々の吸着種が平衡となるのは約1週間必要であることを示した。

口頭

コロイド-岩石-水溶液間での核種の分配; 試験系構築とCsへの適用

中田 弘太郎*; 飯島 和毅; 戸村 努*; 飛田 実*

no journal, , 

岩石-コロイド-水相間の核種の分配を評価するための試験装置を作製し、スメクタイトコロイド・花崗岩へのCsの収着・脱離・分配試験を行った。装置の試験条件下での適用性を確認し、3相共存系における分配係数を取得した。さらに脱離試験の結果から、スメクタイトコロイドへのCsの収着は可逆的である可能性が高いことを示した。

口頭

原子力機構-電力中央研究所共同研究; 瑞浪超深地層研究所周辺の水理・物質移動特性評価に関する研究

濱 克宏; 岩月 輝希; 長谷川 琢磨*; 中田 弘太郎*; 富岡 祐一*; 後藤 和幸*

no journal, , 

瑞浪超深地層研究所用地周辺において、地下水中の複数の放射性元素を利用した地下水の年代測定を実施した。

口頭

溶液-ベントナイトコロイド-花崗岩の三元系におけるCs・Am(III)の収着分配

飯島 和毅; 中田 弘太郎*; 戸村 努*; 飛田 実*; 鈴木 康之*

no journal, , 

溶液-ベントナイトコロイド-花崗岩の三元系におけるCs及びAmのバッチ式分配実験を行った。三元系でのベントナイトコロイドに対するCs分配係数は、溶液中のNa濃度を考慮すると、二元系で得られたイオン交換選択係数に基づく計算値と同程度であり、この系では二元系での収着分配予測手法を三元系へ適用可能と考えられた。

口頭

北海道幌延地域における$$^{4}$$He$$cdot$$$$^{36}$$Cl法による地下水年代推定の試み

中田 弘太郎*; 長谷川 琢磨*; 岩月 輝希

no journal, , 

北海道幌延地域において、$$^{4}$$Heと$$^{36}$$Clを指標とした地下水年代推定手法の適用性について検討を行った。その結果、$$^{36}$$Clと$$^{4}$$Heを用いた地下水年代推定結果には整合性があり、標高-250m以深における地下水年代が200万年-1000万年程度と推定され、岩石の堆積年代と近い値を示した。これらのことから、幌延地域では地下水の流動性が乏しく、堆積時から岩石間隙に留まっている可能性が高いと考えられる。

口頭

電力中央研究所-日本原子力研究開発機構共同研究; 瑞浪超深地層研究所周辺の水理・物質移動特性評価に関する研究

長谷川 琢磨*; 中田 弘太郎*; 富岡 祐一*; 後藤 和幸*; 柏谷 公希*; 濱 克宏

no journal, , 

地下深部における地下水の流速は、高レベル放射性廃棄物の地層処分における安全評価において重要な項目の一つである。一般に地下深部での地下水流速は非常に遅く、直接計測が困難である。このため、地下水中に溶存した放射性物質などに着目した地下水年代測定法が有効である。地下水年代測定法を天然の環境において適用するには幾つかの課題がある。例えば、$$^{14}$$C年代測定では、炭酸塩鉱物の溶解,有機物の分解などによりC同位体比が変化するため、これを補正する手法の構築が必要となる。本研究は、電力中央研究所との共同研究として、$$^{4}$$He及び$$^{14}$$Cなどによる地下水年代測定を実施し、両者の結果の相互比較などを行った。

口頭

ウラニンを含む地下水における有機$$^{14}$$Cを用いた地下水年代評価

中田 弘太郎*; 長谷川 琢磨*; 児玉 宏樹*; 宮島 徹*; 濱 克宏; 岩月 輝希

no journal, , 

トレーサーとして使用されたウラニンが混入した地下水において、溶存有機物中の$$^{14}$$Cを用いた地下水年代評価法の検討を行った。DAX-8樹脂を用いた溶存有機物回収法では、ウラニンはフルボ酸に混入し、地下水年代評価の妨げとなる。しかし、ウラニン由来の有機炭素の混入率を評価する、あるいは本研究で確立したウラニン-フルボ酸分離法を適用することにより、フルボ酸単独の年代を算出する方法を示した。

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