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論文

乾燥-湿潤過程における粘土鉱物のCs収着構造の解明

辻 卓也; 松村 大樹; 小林 徹

SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 12(5), p.259 - 262, 2024/10

2:1型層状粘土鉱物には層を構成する陽イオンが同形置換することで層電荷を持ち、層間に陽イオンを取り込むことで電荷を補償する。また、層電荷の大小により異なる膨潤性を示す。風化黒雲母は比較的大きい層電荷をもつため膨潤性が低く、モンモリロナイトは層電荷が小さいため膨潤性が高い。アルミノケイ酸塩であるゼオライトは様々な細孔を持ち、その内部に水分子を持つ。これらの粘土鉱物中では、降雨等の環境の変化により異なるセシウム収着構造をとることが考えられるため、本研究では湿潤・乾燥・再湿潤状態の粘土鉱物試料に対し、Cs K吸収端X線吸収分光(X-ray Absorption Fine Structure, XAFS)測定によりセシウム近傍の局所構造解析を行った。その結果、湿潤・乾燥試料においては水分子の存在により、一部の収着サイトではセシウムを収着しにくくなり、乾燥・再湿潤試料においては収着構造に差はなく、不可逆的にセシウムが収着していることが示唆された。

論文

Local and electronic structures of NaNbO$$_3$$, AgNbO$$_3$$, and KNbO$$_3$$

米田 安宏; 小林 徹; 辻 卓也; 松村 大樹; 斎藤 祐児; 野口 祐二*

Japanese Journal of Applied Physics, 63(9), p.09SP12_1 - 09SP12_10, 2024/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:35.22(Physics, Applied)

NaNbO$$_3$$、AgNbO$$_3$$、KNbO$$_3$$のABO$$_3$$型ペロブスカイト系は良好な強誘電特性を持つことが知られている。我々は局所構造解析により各原子のラットリング空間を直接決定した。この解析により、大きな揺らぎを持つ結合サイトがイオンサイズの変化によって変化することを明らかにした。軟X線吸収分光法を含む実験から、Aサイトイオンは酸素と混成していることがわかった。

論文

Continuous structural phase transition and antiferromagnetic order in ilmenite-type NiVO$$_{3}$$

山本 孟*; 池田 理*; 本田 孝志*; 木村 健太*; 青山 拓也*; 大串 研也*; 鈴木 昭夫*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 辻 卓也; et al.

Physical Review Materials (Internet), 8(9), p.094402_1 - 094402_6, 2024/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:51.02(Materials Science, Multidisciplinary)

We investigate the crystal and electronic structures as well as magnetic properties of ilmenite-type NiVO$$_{3}$$, which has attracted research interest as an ${it S}$ = 1 honeycomb lattice magnet. Ilmenite-type NiVO$$_{3}$$ samples were synthesized under high-pressure and high-temperature conditions. Synchrotron X-ray diffraction and Rietveld refinement results demonstrated that NiVO$$_{3}$$ underwent a continuous structural phase transition from the triclinic (${it P$bar{1}$}$) phase to the rhombohedral (${it R$bar{3}$}$) phase at 450 K. This transition is concomitant with the decomposition of the V-V dimers formed by the tetravalent V ions. X-ray absorption spectroscopy measurements confirmed that the Ni and V ions were divalent and tetravalent, respectively. Magnetic and specific heat measurements revealed that NiVO$$_{3}$$ underwent an antiferromagnetic transition at 140 K, and a zigzag-type magnetic order with magnetic propagation vector ${it k}$=(0,1/2,0) was observed by neutron diffraction measurements.

論文

Enhancement of modelling approaches for the assessment of radionuclide transfer in the marine environment

Peri$'a$$~n$ez, R.*; Bezhenar, R.*; Maderych, V.*; Brovchenko, I.*; Liptak, L.*; 小林 卓也; Min, B.-I.*; Suh, K. S.*; Little, A.*; Iosjpe, M.*; et al.

IAEA-TECDOC-2060, 55 Pages, 2024/07

IAEAは、2016年から2019年にかけて、放射線影響評価のためのモデリングとデータに関する(MODARIA II)プログラムを組織した。MODARIA IIの第7作業部会「海洋環境に放出された放射性核種の移行挙動の評価」では、拡散モデルを使用した海洋環境における放射性核種のシミュレーションに関する一般情報をまとめた。そして、東京電力福島第一原子力発電所事故シナリオを用いてCs-137の広域シミュレーションと生物への移行について検討するとともに、大西洋シナリオとして、ヨーロッパの核燃料使用済施設からの歴史的な放出について検討した。最後に、ラグランジェモデルにおける補間スキームの試験を実施した。本書は第7作業部会の活動内容について述べたものである。

論文

Local structure analysis of Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3-$$BaTiO$$_3$$ solid solutions

米田 安宏; 小林 徹; 辻 卓也; 松村 大樹; 斎藤 祐児; 野口 祐二*

Japanese Journal of Applied Physics, 62(SM), p.SM1006_1 - SM1006_8, 2023/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:47.87(Physics, Applied)

Bi$$_{0.5}$$Na$$_{0.5}$$TiO$$_3-$$BaTiO$$_3$$ (BNT$$-$$BT)固溶体は良い圧電特性を示すため多くの研究が行われてきた。また、BT組成に応じてバラエティーに富んだ相が観測される。BNT$$-$$BT固溶体の軟X線吸収分光実験と高エネルギーX線回折実験を放射光を利用して行った。得られたBNT$$-$$BT固溶体の電子構造と局所構造から、BTの置換効果は主にBaの置換サイトであるAサイトで起こっていることがわかった。BT組成の変化に対してTiO$$_6$$八面体の菱面体晶ひずみは変化しておらず、O-K吸収端で生じた電子構造の変化は混成状態の変化であると考えられる。

論文

福島第一原発港湾から流出した放射性ストロンチウム$$^{90}$$Sr($$^{89}$$Sr)量の経時変化の推定; 原発事故から2022年3月までの流出量変化の分析と福島沿岸および沖合への環境影響評価

町田 昌彦; 岩田 亜矢子; 山田 進; 乙坂 重嘉*; 小林 卓也; 船坂 英之*; 森田 貴己*

日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(4), p.119 - 139, 2023/11

本論文では、2013年6月から2022年3月までの福島第一原子力発電所(1F)港湾からの$$^{90}$$Srの月間流出量を、港湾内の$$^{90}$$Srのモニタリング結果からボロノイ分割法を使用して推定した。その結果、2015年の海側遮水壁閉合が、流出量の削減に最も効果的であったことがわかった。また、福島沿岸および沖合のバックグラウンドレベルから放射能濃度の上昇を観察するために必要な月間流出量を推定し、事故後の流出量の変遷と沿岸および沖合での放射能濃度の変化について議論した。これらの結果は、1Fに蓄積された処理水の今後の放流計画に対する環境影響を考慮する上で重要と考えられる。

論文

Cs ${it L$_{1}$}$吸収端XAFS測定による各種粘土鉱物中におけるセシウムの収着構造

辻 卓也; 松村 大樹; 小林 徹

SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(4), p.214 - 217, 2023/08

天然に存在する粘土鉱物は様々な層構造をもち、セシウムイオン等の陽イオン収着サイトは複数存在すると考えられており、層間サイト、表面サイトや端面サイト等が存在すると考えられている。福島第一原子力発電所事故後に放射性セシウムにより汚染された土壌中での詳細な収着構造解明のため、本研究ではセシウムを飽和収着させた粘土鉱物試料に対しCs ${it L$_{1}$}$吸収端X線吸収分光(X-ray absorption fine structure, XAFS)測定を行い、セシウム収着様式の比較を行った。その結果、各種粘土鉱物においてスペクトルの詳細構造に差がみられ、四面体シートや八面体シートへの収着等、収着構造の違いに起因するセシウム収着様式の違いが明らかになった。

論文

Some considerations on the dependence to numerical schemes of Lagrangian radionuclide transport models for the aquatic environment

Peri$'a$$~n$ez, R.*; Brovchenko, I.*; Jung, K. T.*; Kim, K. O.*; Liptak, L.*; Little, A.*; 小林 卓也; Maderich, V.*; Min, B. I.*; Suh, K. S.*

Journal of Environmental Radioactivity, 261, p.107138_1 - 107138_8, 2023/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:31.62(Environmental Sciences)

ラグランジュモデルは、緊急事態における水環境での放射性核種の輸送をシミュレートするために、オイラーモデルよりもいくつかの利点がある。放射性核種の放出は、軌道が時間に沿って計算される多数の粒子としてシミュレートされるため、これらのモデルは空間離散化を必要としない。この論文では、粒子の最終分布から濃度を計算するために使用されるグリッド間隔、シミュレーション内の粒子数、および離散的な性質のために必要な補間スキームを使用して、ラグランジュモデルの依存性を調査した。また、ラグランジュモデルは、相(液体と固体)間の放射性核種の交換を記述することができる。濃度を計算するために使用される最適なグリッドサイズは慎重にチェックする必要があり、より正確な解を得るには空間補間よりも時間補間の方が重要であることがわかった。また、特定の精度保つために必要な粒子の数を推定する方法を提案した。最後に、堆積物濃度が低く、分配係数が小さい場合、遷移確率の正確な式を使用する必要があることがわかった。

論文

Uranium hydroxide/oxide deposits on uranyl reduction

大内 和希; 松村 大樹; 辻 卓也; 小林 徹; 音部 治幹; 北辻 章浩

RSC Advances (Internet), 13(24), p.16321 - 16326, 2023/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:10.11(Chemistry, Multidisciplinary)

電気化学水晶振動子マイクロバランス、インピーダンススペクトル及びX線吸収微細構造測定の結果から、ウラニルイオン(U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$)の還元に伴う析出物の化学状態変化を明らかにした。U$$^{rm VI}$$O$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元に伴い、(1)U$$^{rm V}$$の不均化によりU$$^{rm IV}$$が生成する。(2)U$$^{rm IV}$$はU$$^{rm IV}$$水酸化物として析出物を形成し、(3)最終的に水酸化物より大きな電気抵抗を持つU$$^{rm IV}$$酸化物に変化する析出機構が提案される。

論文

Estimation of temporal variation of tritium inventory discharged from the port of Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant; Analysis of the temporal variation and comparison with released tritium inventories from Japan and world major nuclear facilities

町田 昌彦; 岩田 亜矢子; 山田 進; 乙坂 重嘉*; 小林 卓也; 船坂 英之*; 森田 貴己*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(3), p.258 - 276, 2023/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:60.29(Nuclear Science & Technology)

本論文では、福島第一原子力発電所の港湾口から沿岸へと流出するトリチウム量を、港湾内のトリチウムモニタリング結果から推定し、事故当初の2011年4月から2020年3月までのおよそ9年間に渡り、月間流出量を算出した。その結果、2015年の海側遮水壁閉合により、未知の流出はほとんど抑制されたことが分かった。また、この推定量を基に、日本全体の原子力施設からのトリチウム年間排出量を求め、事故前後の排出量の変遷を議論した。その結果、2015年以降、福島第一原子力発電所からの流出量は、事故前の約半分程度となっている一方、事故後の日本全体の排出量は大きく減少していることが分かった。

論文

風化黒雲母およびカオリナイトにおけるセシウム収着構造

辻 卓也; 松村 大樹; 小林 徹; 矢板 毅

SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(1), p.15 - 18, 2023/02

風化黒雲母の様な層状粘土鉱物では様々な収着サイトが存在すると考えられており、その中でもCsイオンは層間に取り込まれると考えられている。一方でカオリナイトのような粘土鉱物においては、層間に陽イオンを持たないことから、表面・端面サイトにのみ収着すると考えられている。本研究では福島第一原子力発電所事故後に放射性Csにより汚染された実土壌に近い濃度のCs収着粘土鉱物試料を調製しCs K吸収端におけるX-ray Absorption Fine Structure (XAFS)測定を行い、風化黒雲母とカオリナイトにおけるCs周りの局所構造の違いを観測した。結果、層間サイトに収着していると思われる風化黒雲母と表面・端面サイトに収着していると思われるカオリナイトとでは、特に低濃度領域においてCs周りの局所構造が大きく異なることが判明し、Cs収着様式によってCsイオンの収着安定性が大きく異なることが示唆された。

論文

福島前面海域におけるトリチウム存在量の推定とその経時変化; 福島沿岸および沖合のトリチウム存在量と1F貯留量および年間放出管理量との比較

町田 昌彦; 岩田 亜矢子; 山田 進; 乙坂 重嘉*; 小林 卓也; 船坂 英之*; 森田 貴己*

日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(1), p.12 - 24, 2023/01

2013年から2021年の1月まで、福島第一原子力発電所周辺の福島沿岸と沖合という二つのエリアで、トリチウムのモニタリングデータからそのインベントリーの経時変化を推定した。それらの結果から沖合のエリアにおけるインベントリー平均量は、1Fに貯留されているトリチウムの凡そ1/5程度であり、その時間変動量は、1F貯留量の1/20程度ということが分かった。これらの結果は、既に海域に存在しているトリチウムのインベントリーが、1F貯留量の放出に際し、無視できないことを示している。また、その沖合の一定のエリアにおけるインベントリーの評価を1960年代にまで遡ると、過去には核実験により、平均して1F貯留量の4倍程のトリチウムインベントリーが1960年代に存在していた他、1960年から1980年代にかけて凡そ30年に渡り、1F貯留量と同程度かそれ以上のインベントリーが存在していたことが分かった。この事実は、過去に既に1F貯留量を瞬時に放出し当該沖合の海域に滞留するとした保守的条件より遥かにトリチウムが海洋中に存在していた時期が長期間あったことを示している。更に、トリチウムのインベントリーを千葉から宮城沖まで含めた領域に拡大し評価すると、現在、1F貯留量の凡そ半分が存在していることが分かる。ここで、トリチウムの被ばく量を魚食を通じた内部被ばくと仮定し、1F貯留量がその拡大領域にて拡散し1年滞留するとした保守的評価をすると、その量は、自然放射線からの寄与の100万分の一程度であり、殆ど無視できることが分かった。

論文

Liquid decontamination using acidic electrolyzed water for various uranium-contaminated steel surfaces in dismantled centrifuge

酒瀬川 英雄; 野村 光生; 澤山 兼吾; 中山 卓也; 矢板 由美*; 米川 仁*; 小林 登*; 有馬 立身*; 檜山 敏明*; 村田 栄一*

Progress in Nuclear Energy, 153, p.104396_1 - 104396_9, 2022/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

ウラン濃縮施設の使用済み遠心分離機を解体する際、解体部品のウラン汚染面のみを選択的に除去できる除染技術を開発することは重要である。これは適切な除染を通じて、解体部品を非放射性廃棄物として処分、もしくは、再利用するためである。これまでの研究により、ウラン汚染面を除去できる酸性電解水を利用した湿式除染技術を開発した。ただし、実用化のためにはさらなる技術の最適化は必要である。解体部品は、様々な運転履歴、七フッ化ヨウ素ガスを使用した不均一な系統除染の状況、そして、解体後の長期保管条件の変化により、ウラン汚染状態が異なるためである。本研究は遠心分離機の低炭素鋼製ケーシングからウラン汚染状態の異なる試料を採取して酸性電解水を利用した湿式除染を実施した。その結果、ウラン汚染面のみを効果的に除去することができ、最大20分間で放射能の目標値を下回った。実際の除染時間は解体部品の大きさや形状にも依存することになるが、この方法が遠心分離機のウラン汚染部品に対する除染技術として利用できることを明らかとした。

論文

${it Neocalanus cristatus}$ (Copepoda) from a deep sediment-trap; Abundance and implications for ecological and biogeochemical studies

池上 隆仁*; 乙坂 重嘉*; 本多 牧生*; 喜多村 稔*; 三野 義尚*; 成田 尚史*; 小林 卓也

Frontiers in Marine Science (Internet), 9, p.884320_1 - 884320_11, 2022/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Environmental Sciences)

2011年8月5日から2013年6月23日の期間において日本の太平洋沖に設置したセディメントトラップで採取されたメソ動物プランクトンスイマー(沈降粒子ではなく、能動的にトラップに入ってきた動物プランクトン)の季節変動を解析した。スイマーのほとんどはNeocalanus cristatus(亜寒帯域を代表するカイアシ類で成長に伴い深層に潜る(季節的鉛直移動))と中深層に生息するメソ動物プランクトンであり、トラップの設置水深の動物プランクトン相をよく反映していた。観察されたNeocalanusの成長段階はすべて亜成体$$sim$$成体であることから、Neocalanusの個体数フラックスは季節的鉛直移動に伴う鉛直方向のフラックス(アクティブフラックス)と見なすことができる。Neocalanusのアクティブフラックスによる炭素輸送量を計算したところ、北太平洋の外洋域の沈降粒子による有機炭素フラックスに匹敵した。

論文

福島第一原発港湾から流出したトリチウム量の経時変化の推定; 流出量変化の要因分析と福島事故前後の日本および世界の原子力施設との排出量比較

町田 昌彦; 岩田 亜矢子; 山田 進; 乙坂 重嘉*; 小林 卓也; 船坂 英之*; 森田 貴己*

日本原子力学会和文論文誌, 21(1), p.33 - 49, 2022/03

本論文では、福島第一原子力発電所の港湾口から沿岸へと流出するトリチウム量を、港湾内のトリチウムモニタリング結果から推定し、事故当初の2011年4月から2020年3月までの凡そ9年間に渡り、月間流出量を算出した。その結果、2015年の海側遮水壁閉合により、未知の流出は殆ど抑制されたことが分かった。また、この推定量を基に、日本全体の原子力施設からのトリチウム年間排出量を求め、事故前後の排出量の変遷を議論した。その結果、2015年以降、福島第一原子力発電所からの流出量は、事故前の約半分程度となっている一方、事故後の日本全体の排出量は大きく減少していることが分かった。

論文

A Modeling study on the oceanic dispersion and sedimentation of radionuclides off the coast of Fukushima

上平 雄基; 内山 雄介*; 川村 英之; 小林 卓也; 乙坂 重嘉*

Journal of Environmental Radioactivity, 238-239, p.106724_1 - 106724_16, 2021/11

 被引用回数:14 パーセンタイル:55.86(Environmental Sciences)

放射性核種の海水及び海底堆積物間の移行を考慮した3次元海洋拡散モデルを開発した。福島沿岸の海底堆積物中のCs-137の再解析を行い、福島第一原子力発電所事故に由来する溶存態Cs-137の海底堆積物への移行メカニズムを調べた。モデルと観測データの比較により、モデルが海洋構造と海水および海底堆積物中のCs-137濃度を十分に再現できることが示された。また、事故後の福島沿岸の堆積物中のCs-137分布は、原発からのCs-137直接海洋放出の影響が顕著であった2011年6月までに、主に溶存相からの吸着により形成されたことが示された。

論文

緊急時海洋環境放射能評価システムの開発; 海洋拡散の迅速な予測を可能に

小林 卓也; 川村 英之; 上平 雄基

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 62(11), p.635 - 639, 2020/11

原子力事故により海洋へ放出される放射性物質の移行過程を予測することは、近年原子力施設の立地が進む東アジア諸国の周辺海域において重要なことである。原子力機構は、放射性物質の海洋拡散モデルを基盤とした緊急時海洋環境放射能評価システムを開発した。本システムは、海象予測オンラインデータを活用して、東アジア諸国の周辺海域における放射性物質の海洋拡散を迅速に予測するものである。これまでに、システムで実行される海洋拡散予測の精度を定量的に評価するとともに、アンサンブル予測手法を導入することで予測精度が向上することを示した。さらに、領域海洋モデリングシステムを用いて沿岸域を対象とした高分解能モデルを導入する等、システムの高度化を継続している。

論文

Seven-year temporal variation of caesium-137 discharge inventory from the port of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant; Continuous monthly estimation of caesium-137 discharge in the period from April 2011 to June 2018

町田 昌彦; 山田 進; 岩田 亜矢子; 乙坂 重嘉; 小林 卓也; 渡辺 将久; 船坂 英之; 森田 貴己*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(8), p.939 - 950, 2020/08

 被引用回数:13 パーセンタイル:77.24(Nuclear Science & Technology)

2011年4$$sim$$5月にかけて発生した東京電力ホールディングス・福島第一原子力発電所2号機及び3号機からの汚染水の海洋への直接流出以後、神田は相対的に小さいが連続的な放射性物質の流出が引き続き起こっていることを指摘している。しかし、その期間は2012年9月までであり、その後の流出量の推定についての報告はない。そこで、本論文では、その後を含めて2011年4月から2018年6月までの7年間に渡り$$^{137}$$Csの流出量を推定した結果を報告する。報告のない時期、国・東京電力ホールディングスは、流出を抑制するための努力を続け、港湾内海水の放射性核種濃度は徐々に減少している。われわれは、一月単位で$$^{137}$$Csの流出量を二つの手法、一つは神田の提案した手法だがわれわれの改良を加えた手法とボロノイ分割によるインベントリー評価法を使い評価した。それらの結果から、前者の手法は常に後者の手法と比べて保守的だが、前者の後者に対する比は1桁の範囲内であることが分かった。また、それらの推定量から簡単に沿岸域に対するインパクトを評価し、特に魚食による内部被ばく量を推定したところ、福島第一原子力発電所(1F)の海洋流出量に基づく内部被ばく分は極めて小さいことが分かった。

論文

Predictability of a short-term emergency assessment system of the marine environmental radioactivity

川村 英之; 上平 雄基; 小林 卓也

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(4), p.472 - 485, 2020/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:25.69(Nuclear Science & Technology)

日本原子力研究開発機構は、原子力施設等から放出される放射性核種の日本近海における海洋拡散を予測するため、緊急時海洋環境放射能評価システムを開発した。本研究の目的は、これまでに蓄積した海況の予測データと再解析データを使用して、緊急時海洋環境放射能評価システムの予測精度を検証することである。再解析データは、データ同化により最適化されたものであり、過去の事象を解析するのに信頼性が高いため、再解析データを入力した海洋拡散シミュレーションの結果を真値と仮定した。予測精度の検証は、福島第一原子力発電所から放出されるセシウム137を想定した海洋拡散シミュレーションにより行った。複数の海洋拡散シミュレーションを実行することで統計的に予測精度を検証し、予測期間毎に変化する予測精度を定量的に評価した。さらに、アンサンブル予測を適用することで、予測精度を向上させることに成功した。

論文

最先端の研究開発,日本原子力研究開発機構,2; 1Fの廃炉と環境回復をめざして,2

佐藤 優樹; 川瀬 啓一; 飯島 和毅; 小林 卓也

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 62(1), p.37 - 41, 2020/01

原子力機構の研究開発の最前線を紹介する。2回目となる今回は、福島第一原子力発電所(1F)の廃炉と環境回復を目指して(2)について紹介する。

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