Liquid decontamination using acidic electrolyzed water for various uranium-contaminated steel surfaces in dismantled centrifuge

酒瀬川 英雄; 野村 光生; 澤山 兼吾; 中山 卓也; 矢板 由美*; 米川 仁*; 小林 登*; 有馬 立身*; 檜山 敏明*; 村田 栄一*

Progress in Nuclear Energy, 153, p.104396_1 - 104396_9, 2022/11

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2022.104396

ウラン濃縮施設の使用済み遠心分離機を解体する際、解体部品のウラン汚染面のみを選択的に除去できる除染技術を開発することは重要である。これは適切な除染を通じて、解体部品を非放射性廃棄物として処分、もしくは、再利用するためである。これまでの研究により、ウラン汚染面を除去できる酸性電解水を利用した湿式除染技術を開発した。ただし、実用化のためにはさらなる技術の最適化は必要である。解体部品は、様々な運転履歴、七フッ化ヨウ素ガスを使用した不均一な系統除染の状況、そして、解体後の長期保管条件の変化により、ウラン汚染状態が異なるためである。本研究は遠心分離機の低炭素鋼製ケーシングからウラン汚染状態の異なる試料を採取して酸性電解水を利用した湿式除染を実施した。その結果、ウラン汚染面のみを効果的に除去することができ、最大20分間で放射能の目標値を下回った。実際の除染時間は解体部品の大きさや形状にも依存することになるが、この方法が遠心分離機のウラン汚染部品に対する除染技術として利用できることを明らかとした。

Study on decontamination of steel surface contaminated with uranium hexafluoride by acidic electrolytic water

中山 卓也; 野村 光生; 美田 豊; 米川 仁*; 分枝 美沙子*; 矢板 由美*; 村田 栄一*; 保坂 克美*; 杉杖 典岳

Proceedings of 2019 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2019) (Internet), 8 Pages, 2019/05

金属廃棄物は、放射性廃棄物量最小化の観点から、クリアランスして資源化することが重要である。適用可能な除染技術の中で、金属廃棄物のように、形状・材質が多様であるものに対しては、湿式除染が有効な手法と考えられる。一方、一般的には、湿式除染は、廃液処理から生ずる二次廃棄物量が多くなる傾向がある。本件では、六フッ化ウランで汚染した鋼材をクリアランスするための目標レベル(0.04Bq/cm)以下まで除染し、かつ二次廃棄物発生量を最小化することを目標とする。本試験では、除染液の液性に着目し、酸性電解水,塩酸,硫酸,オゾン水を試験した。その結果、酸性電解水は六フッ化ウランで汚染した鋼材の除染液として有効であることがわかった。

High-temperature X-ray imaging study of simulated high-level waste glass melt

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

電気化学および工業物理化学, 81(7), p.543 - 546, 2013/07

https://doi.org/10.5796/electrochemistry.81.543

高温溶融状態の高レベル模擬ガラス中のルテニウム元素の挙動と化学状態を、放射光X線イメージング技術を使用して分析した。溶融から気泡発生、ルテニウムの凝集と沈殿までを、12ビットCCDカメラで動的に観察した。X線強度は、画像の濃淡を数値化することによって得た。また、ルテニウムの存在は、そのK吸収端直後のエネルギーにおいては、図中にて黒く強調されて観測される。位置分解能を備えたイメージングXAFS分析技術を駆使して、溶融状態のルテニウムの化学状態についても調べた。

イメージングXAFS法による模擬ガラス試料中のルテニウムの状態分析

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 塩飽 秀啓; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

日本原子力学会和文論文誌, 11(2), p.127 - 132, 2012/06

https://doi.org/10.3327/taesj.J11.031

模擬ガラス中のルテニウム元素の分布とその化学状態を、放射光イメージング測定技術を使い分析した。この方法では、ダイレクトX線CCDカメラを、イオンチェンバーの代わりに使用している。X線CCDカメラによる画像の濃淡を数値化解析することにより、位置分解能を備えたX線吸収スペクトルが取得可能である。本研究では最初に、ルテニウム金属と酸化物が混在したテスト試料の測定を実施した。その結果、ルテニウム元素の分布情報を取得できたうえに、さらにルテニウムリッチの微小領域における化学状態、すなわちそれが金属か酸化物かの評価が可能であることを示すことができた。この手法を模擬ガラス試料へ適用し、ガラス中のルテニウム元素が酸化物の状態でいることを明らかにした。

Direct measurement of Li+d reactions of astrophysical interest

橋本 尚志; 石山 博恒*; 渡辺 裕*; 平山 賀一*; 今井 伸明*; 宮武 宇也; Jeong, S. C.*; 田中 雅彦*; 吉川 宣治*; 野村 亨*; et al.

AIP Conference Proceedings 1016, p.313 - 318, 2008/05

https://doi.org/10.1063/1.2943592

Liを含む原子核反応は安定核の存在しない質量数8のギャップを超える反応として、初期宇宙や超新星爆発時の重元素合成の鍵を握ると考えられている。われわれは天体中の環境温度に相当する重心系でE=0.3 to 1.2MeVのエネルギーにおいてLi(d,x), (x=t,p,)反応断面積の直接測定を行った。東海短寿命核生成分離実験装置(TRIAC)から供給されたLiビームはCDターゲットに照射され、放出される軽粒子を大立体核位置検出型シリコン検出器で検出する。この実験で重心系1.5MeV以下の断面積のデータが世界で初めて得られた。Li(d,t)反応については解析が終了しており、重心系で0.8MeVに断面積の増大が見いだされた。これは複合核であるBeの22.4MeVの励起準位の寄与であると考えられる。本実験で得られた断面積から得られた天体核反応率と超新星爆発時の元素合成に与える寄与を議論する。また、Li(d,p)反応についても予備的な結果を報告する。

A New measurement of the Li(,n)B reaction for astrophysical interest

Das, S. K.*; 福田 共和*; 溝井 浩*; 石山 博恒*; 宮武 宇也*; 渡辺 裕*; 平山 賀一*; 田中 雅彦*; 吉川 宣治*; Jeong, S.-C.*; et al.

AIP Conference Proceedings 847, p.374 - 376, 2006/07

https://doi.org/10.1063/1.2234430

軽い中性子過剰核を含む(,n)反応は速い中性子捕獲過程やビッグバン元素合成中で重要な役割を担う。特にLi(,n)B反応は安定核の存在しない質量数8のギャップを越えて重い元素を生成する反応の一つとして注目を集めている。今回、Li(,n)B 反応の重心系で0.45-1.75MeVのエネルギー領域での直接測定を行った。このエネルギー領域は110Kでのガモフピークに相当する。LiビームはBe(Li,Li)反応を用いて生成し、反跳核質量分析器(RMS)を用いて一次ビームや同時に生成される核種とわけた。検出器系はビーム飛行時間測定装置,Multiple-Sampling and Tracking Proportional Chamber(MSTPC)と中性子検出器からなる。ビームの飛行時間でLiビームのエネルギーをイベントごとに決定した後、MSTPCに直接打ち込む。MSTPC内にはHe+CO(10)の混合ガスが140torrの圧力で封入されており、このガスは検出器ガスとターゲットの両方の役割を果たす。反応で放出された中性子はMSTPCの周りを取り囲んだ中性子検出器で検出される。MSTPC内で反応が起こった場合、エネルギー損失シグナルの急激な変化が測定され、反応位置とエネルギーを決定できる。中性子検出器からの情報を加えて、反応の運動学的条件を満たすものを本物のイベントとした。本実験の結果はわれわれのグループが過去に測定した結果とエネルギーの重なる範囲で一致した。本講演では得られた実験結果について報告する。

Gated multiple-sampling and tracking proportional chamber; New detector system for nuclear astrophysical study with radioactive nuclear beams

橋本 尚志; 石山 博恒*; 石川 智子*; 川村 隆史*; 中井 浩二*; 渡辺 裕*; 宮武 宇也; 田中 雅彦*; 渕 好秀*; 吉川 宣治*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 556(1), p.339 - 349, 2006/01

https://doi.org/10.1016/j.nima.2005.10.018

三次元の飛跡検出型の比例ガス検出器を開発した。ゲーティンググリッドの採用により、410個/秒の荷電粒子入射に対しても安定な性能を持続できる。ほぼ100の検出効率を持つので、ビーム強度の弱い短寿命核ビームによる天体核反応率の測定実験に最適な検出器である。

超臨界流体におけるウラン錯体の安定性と乾式回収技術の効率化(先行基礎工学研究に関する共同研究報告書)

冨安 博*; 野村 光生; 山崎 斉; 林原 健一

JNC TY6400 2004-004, 18 Pages, 2004/07

JNC-TY6400-2004-004.pdf:0.65MB

本研究は、ウランを含むNaFおよびCaF2廃棄物(以後NaFおおびCaF2廃棄物と呼ぶ)から二次廃棄物を作ることなくウランを回収する技術を開発することを目的として始められた。ウランの回収は完全で、最終的に回収したNaFおよびCaF2を再利用するものとする。この目的を達成するため、先ず、超臨界CO2を用いる方法を試みた。抽出剤としては、TBPが一般的であるが、二次廃棄物を作らないことの前提があるため、TBPに代わる抽出剤の使用を検討した。TBPには必ずりん廃棄物の問題が生じるからである。様々な抽出剤の中でも、超臨界CO2への溶解度、ウランに対する選択性等を考慮してアセチルアセトンを使用することにした。実験の結果、アセチルアセトンがTBPよりも強い配位能力を有することが分かった。超臨界二酸化炭素とアセチルアセトンによる混合流体を用い、硝酸ウラニル中からウランの回収が可能であることを確認した。実際に、アセチルアセトンを含む超臨界CO2を用い、NaF廃棄物からウランを回収する実験を試みた。その結果、ウランの一部は溶媒中に回収されたが、大部分は廃棄物中に留まった。これは、ウランがフッ化物と強く結合し、しかもNaFの内部に侵透しているため、表面の洗浄では完全なウラン回収は不可能であることを意味する。そこで、ウランを完全に回収することを目指し、以下に示す新たな実験を試みた。最初に、廃棄物を熱湯水に溶解する。この水溶液にNaOHを加え、ウランを加水分解種の沈殿として分離した。この操作によりウランを99.9%以上回収することができる。ウラン分離後、溶液に少量のエタノールを加える。この操作によりNaFを粉末として回収した。結論として、NaFおよびCaF2廃棄物では、ウランはフッ化物と強力に結合しているため、超臨界二酸化炭素を用いた乾式回収は極めて困難である。しかし、廃棄物を一旦熱湯に溶解する湿式処理により、ウランをほぼ完全に回収し、NaFも純粋な粉末として高収率で回収することができた。この際、回収したウランは加水分解種として水分を含んでいるが、これを水あるいはエタノールに分散させ、溶液を超臨界状態にすると、ウランは、それぞれ、U3O8あるいはUO2として安定化させることができる。

汚染金属の除染方法及び除染装置

中山 卓也; 杉杖 典岳; 美田 豊; 野村 光生

矢板 由美*; 村田 栄一*

特願 2019-147452  公開特許公報  特許公報

【課題】金属母材溶解量を抑制しつつ効率的に除染できる汚染金属の除染方法を提供する。 【解決手段】汚染金属の除染方法は、表面が汚染された金属を、次亜塩素酸を含む酸性電解水で除染することを特徴とする。

イメージングXAFS法による模擬ガラス中元素の化学状態分析

岡本 芳浩; 中田 正美; 赤堀 光雄; 駒嶺 哲*; 福井 寿樹*; 越智 英治*; 仁谷 浩明*; 野村 昌治*

no journal, , 

使用済核燃料の再処理プロセスで発生する高レベル廃液(HLLW)は、ホウケイ酸ガラスと高温で混ぜ合わせた「ガラス固化体」として処分される。本研究では、ガラス固化体マトリックス中に分散して存在する白金族元素の分布と化学状態を、イメージングXAFS法を使用して調べた。イメージングXAFS測定は、PF-ARのNW10A及びPFのBL-27Bにおいて、単色非集光X線を用いて実施した。使用したシステムは、浜松ホトニクス製のビームモニタAA40(分解能10m)及びAA50(分解能2m)と、高感度CCDカメラC9300-221(高速度タイプ)及びC11440-10C(高解像度タイプ)の組合せである。ガラス試料のイメージング分析とその画像中の微小領域のRu元素K吸収端XAFS分析を実施した。標準試料との比較から、微小領域におけるRuが、RuOの状態で存在していることがわかった。