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永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 小島 一男*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*
JAEA-Research 2021-010, 62 Pages, 2022/01
JAEA-Research-2021-010.pdf:6.05MB
ホウケイ酸ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その化学組成によって変化する。本研究は、原料ガラスや模擬廃棄物ガラス試料を対象に軟X線領域のXAFS測定を実施し、ホウ素(B),酸素(O)やケイ素(Si)及び廃棄物成分の鉄(Fe)やセシウム(Cs)の化学的状態及び局所構造を評価した。化学組成や原料ガラス形態が異なるガラス試料をXAFS測定し、B及びOのK吸収端XANESスペクトルを比較すると、Na
O濃度がB-Oの配位構造へ与える影響は廃棄物成分濃度による影響よりも大きく、OのK吸収端前に出現するプリエッジの高さはガラス試料に含まれるFe等の第一遷移金属元素の濃度に依存することが分かった。長期化学的耐久性を評価した浸出試験前後のガラス試料表面をXAFS測定し、OのK吸収端XANESスペクトルから、浸出試験後試料表面に新たな化合物相が形成した可能性があり、ラマン分光測定結果からも浸出試験後の試料表面状態に変化が観察された。またCsのM吸収端のXANESスペクトルから、浸出試験後試料表面のCsの消失が確認でき、Csは浸出液へ溶出し易いと考えられる。NaO濃度が異なる原料ガラスと希土類酸化物を添加したガラス試料を対象に、SiのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、NaO濃度が高くなるに従いSiのK吸収端ピークが低エネルギー側にシフトし、また希土類酸化物の種類によってSi周辺構造への影響が異なることを確認した。
永野 博彦; 中山 理智*; 堅田 元喜*; 福島 慶太郎*; 山口 高志*; 渡辺 誠*; 近藤 俊明*; 安藤 麻里子; 久保田 智大*; 舘野 隆之輔*; et al.
Soil Science and Plant Nutrition, 67(5), p.606 - 616, 2021/10
被引用回数：2 パーセンタイル：12.07(Plant Sciences)北海道の牧草地に囲まれた冷温帯林において、大気からの窒素沈着量と土壌の微生物群集特性との関係を調査した。窒素沈着量の緩やかな増大(年間10kg N/ha未満)が土壌微生物群集に及ぼす影響について明らかにすることを本研究の目的とした。調査対象の森林において6つの実験区画を設置し、そのうち3つを草地に隣接した林縁、他の3つを草地から少なくとも700m離れた林内に設置した。2018年5月から11月まで、各プロットでの窒素沈着を測定した。2018年8月には、すべての実験区画からリター層と表層土壌(深さ0-5cm)を収集し、微生物活性の指標として正味の窒素無機化と硝化速度、また微生物量の指標として微生物バイオマス炭素・窒素およびさまざまな微生物の遺伝子量(すなわち、細菌16S rRNA,真菌のITS,細菌のamoA、および古細菌のamoA遺伝子)を測定した。森縁の窒素沈着量は、林内の窒素沈着の1.4倍多かった一方、最も沈着量が多い場合でも3.7kg N/haであった。窒素沈着は、正味の窒素無機化および硝化速度、16S rRNAおよび細菌のamoA遺伝子の存在量と有意に相関していた。環境DNA解析に基づく土壌微生物群集構造は、リター層と表層土壌で異なっていたが、林縁と林内では類似していた。土壌の炭素/窒素比、および硝酸とアンモニウムの含有量に対する窒素沈着の有意な相関も観察された。以上より、窒素可給性の低い森林では、林縁における緩やかな窒素沈着の増大が土壌微生物の活性と存在量を増大させることが示された。
永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 小島 一男*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*
JAEA-Research 2020-009, 48 Pages, 2020/09
JAEA-Research-2020-009.pdf:4.53MB
廃棄物ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その廃棄物ガラスの化学組成によって変化する。本研究では原料ガラスや模擬廃棄物ガラス試料を作製し、軟X線領域のXAFS測定によりホウ素(B),酸素(O)及び廃棄物成分のセリウム(Ce)やセシウム(Cs)等の化学的状態及び局所構造を評価した。化学組成や原料ガラス形態等が異なるガラス試料を対象に、BのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、NaO濃度が高くなるとB-Oの4配位sp
構造(BO
)の存在比が高まる傾向を確認した。また、OのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、OのK吸収端スペクトルで観察されるプリエッジの高さは、試料中のFe濃度に依存することを確認した。長期化学的耐久性を評価した浸出試験前後のガラス試料表面を対象に、BのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、浸出試験後に試料表面のB-Oの4配位sp構造(BO)の存在比が高まる傾向を確認した。また、CeやCsのM吸収端等のXANESスペクトルを測定した結果、表層に存在するCeは浸出試験により酸化され、表層のCsの多くが浸出試験後に失われていることを確認した。また、XAFS測定に供したガラス試料の状態をラマン分光測定で確認した結果、原料ガラス形態や作製方法によって同様な化学組成であってもラマンスペクトルが異なることを確認した。
清水 剛志*; Wang, H.*; 松村 大樹; 光原 圭*; 太田 俊明*; 吉川 浩史*
ChemSusChem, 13(9), p.2256 - 2263, 2020/05
被引用回数：32 パーセンタイル：78.25(Chemistry, Multidisciplinary)Three porous disulfide-ligand-containing metal-organic frameworks (DS-MOFs) and two nonporous coordination polymers with disulfide ligands (DS-CPs) with various structural dimensionalities were used as cathode active materials in lithium batteries. Charge/discharge performance examinations revealed that only porous DS-MOF-based batteries exhibited significant capacities close to the theoretical values, which was ascribed to the insertion of electrolyte ions into the DS-MOFs. Battery reactions were probed by instrumental analyses. The dual redox reactions of metal ions and disulfide ligands in the MOFs resulted in higher capacities, and the presence of reversible electrochemically dynamic S-S bonds stabilized the cycling performance. Thus, the strategy of S-S moiety trapping in MOFs and the obtained correlation between the structural features and battery performance could contribute to the design of high-performance MOF-based batteries and the practical realization of Li-S batteries.
永井 崇之; 捧 賢一; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 高橋 友恵*; et al.
JAEA-Research 2019-003, 94 Pages, 2019/09
JAEA-Research-2019-003.pdf:7.92MB
廃棄物ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、固化体の化学組成によって変化する。本研究は、リン又はバナジウムを添加したホウケイ酸ガラスと模擬廃液から模擬廃棄物ガラス試料を作製し、廃棄物濃度によるガラス成分の軽元素や廃棄物成分の希土類元素等の化学状態及び局所構造をXAFS測定により評価した。
永井 崇之; 小林 秀和; 嶋村 圭介; 大山 孝一; 捧 賢一; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山中 恵介*; 太田 俊明*
JAEA-Research 2018-005, 72 Pages, 2018/09
JAEA-Research-2018-005.pdf:28.2MB
ガラス固化プロセスで製造されるガラス固化体中の原料ガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、固化体に含まれる廃棄物成分による影響を受ける。本研究は、リン添加ホウケイ酸ガラスを原料ガラスに用いて模擬廃棄物ガラス試料を作製し、放射光XAFS測定によりガラス成分の軽元素や廃棄物成分の希土類元素等の化学状態及び局所構造を評価した。
清水 剛志*; Wang, H.*; 谷藤 尚貴*; 松村 大樹; 吉村 真史*; 中西 康次*; 太田 俊明*; 吉川 浩史*
Chemistry Letters, 47(5), p.678 - 681, 2018/05
被引用回数：12 パーセンタイル：37.90(Chemistry, Multidisciplinary)Disulfide, which is a sub-group of organosulfides, has been studied as a promising cathode active material. Herein, to improve battery performance, we inserted disulfide into Cu-based metal organic framework (MOF) as a ligand. As a result, the disulfide inserted MOF exhibited a high capacity based on dual redox reactions of Cu ions and disulfide ligands, and a stable cycle performance. The S 
-edge X-ray absorption fine structure analyses revealed a reversible cleavage and formation of S-S bond in the MOF during discharge and charge process.
岡本 芳浩; 永井 崇之; 金子 耕士; 元川 竜平; 芳賀 芳範; 山中 恵介*; 太田 俊明*
2017年度成果公開型利用成果報告書(立命館大学SRセンター), p.33 - 36, 2018/00
使用済核燃料再処理プロセスから発生した高レベル放射性廃液は、ホウケイ酸ガラス原料と混合され、化学的に安定なガラス固化体に製造される。ガラス固化体に含まれる軽元素の局所構造を解明するため、原料ガラス及び模擬放射性廃棄物ガラスを対象にBのK吸収端XANES測定を行い、ガラス組成によるBの局所構造を評価した。原料ガラスのNa濃度が高いほど、B-Oの4配位sp構造(BO)の割合が増え、3配位sp
構造(BO
)の割合が減ることを明らかにした。
永井 崇之; 小林 秀和; 捧 賢一; 菖蒲 康夫; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 山中 恵介*; 太田 俊明*
JAEA-Research 2017-005, 54 Pages, 2017/06
JAEA-Research-2017-005.pdf:16.17MB
ガラス固化プロセスで製造されるガラス固化体中のホウ素(B)や廃棄物成分の局所構造は、固化体に含まれる廃棄物成分による影響を受ける。本研究は、模擬廃棄物ガラス試料を作製し、放射光XAFS測定によるガラス試料中のB及び廃棄物成分の局所構造を評価した。BのK吸収端XAFS測定において、薄板状の試料を用いて良好なXANESスペクトルが得られることを確認し、原料ガラスに廃棄物成分を添加するとB-Oの3配位sp構造(BO)割合が減少して4配位sp構造(BO)割合が増加することを明らかにした。また、組成のSiO/BO比の低下又は(SiO+BO)/AlO比の上昇によって、BO割合が増加しBO割合が減少すること、PO
の添加によって、BO割合が減少しBO割合が増加することを明らかにした。廃棄物成分のXAFS測定において、BO含有率が高い組成ほどセリウム(Ce)原子価が還元されること、原料ガラスへPOを添加するとCe原子価が還元されることを確認した。またイメージング測定により、ガラス中に析出するRu化合物の状況は組成のBO含有率を変えても変わらなかった。本研究は、資源エネルギー庁より日本原子力研究開発機構が受託した次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業の実施項目「高レベル廃液ガラス固化の高度化」の一つとして実施した。
F used as tracer to study water uptake and transport imaging of a cowpea plant中西 友子*; 田野井 慶太朗*; 横田 はる美*; Kang, D.-J.*; 石井 龍一*; 石岡 典子; 渡辺 智; 長 明彦; 関根 俊明; 松橋 信平; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 249(2), p.503 - 507, 2001/08
マメ科の植物の中できわめて乾燥に強いと考えられるササゲ(
)を用いて水分吸収の計測を行った。ササゲは茎の下部に乾燥に耐えるための水分保持組織を発達させていると考えられている植物である。われわれは、中性子ラジオグラフィの手法を用いてこの組織が他の茎よりも水分量が多いことを確認した。またサイクロトロンによって製造されたF標識水を用いてPETIS法によりササゲの水分吸収動態を測定した。インゲンマメとササゲで水分吸収を比較すると、乾燥処理でもササゲのほうが高い水分吸収活性を維持していることが示され、より乾燥に強い性質を有していることが示唆された。
F-labeled water movement in a cowpea plant by positron emitting tracer imaging system (PETIS)古川 純*; 横田 はる美*; 田野井 慶太朗*; 上岡 志ほり*; 松橋 信平; 石岡 典子; 渡辺 智; 内田 博*; 辻 淳憲*; 伊藤 岳人*; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 249(2), p.495 - 498, 2001/08
被引用回数：16 パーセンタイル：72.46(Chemistry, Analytical)ポジトロン放出核種を利用したイメージング装置であるPETIS(Positron Emitting Tracer Imaging System)を用いてササゲにおけるバナジウム(V
)吸収をリアルタイムで測定した。バナジウム-48は、日本原子力研究所高崎研究所のAVFサイクロトロンを用い、Sc箔に50MeVの
粒子を照射することにより製造した。
Vを水耕液に添加し、PETISによりリアルタイム計測を行った。またV水溶液を添加してから3,6,20時間目の植物体を用いてバナジウム分布をラジオグラフィにより測定した。これらにより処理開始後20時間目には植物体全体にバナジウムが分布していることが明らかになった。植物に吸収されたバナジウムが及ぼす影響を見るために、同様にポジトロン放出核種であるフッ素-18で標識した水を用いてPETISによりササゲの水分吸収動態を測定した。計測前に20時時間バナジウムを吸収させると、標識水の吸収が極端に抑えられることが示された。これらの結果は植物体の地上部に移行したバナジウムが標識水の吸収を阻害する主な原因であることを示唆している。
O-labeled and F-labeled water uptake in a soybean plant by PETIS (Positron Emitting Tracer Imaging System)中西 友子*; 横田 はる美*; 田野井 慶太朗*; 池上 奈通子*; 大國 曜子*; 古川 純*; 石岡 典子; 渡辺 智; 長 明彦; 関根 俊明; et al.
Radioisotopes, 50(6), p.265 - 269, 2001/06
ダイズにおけるO標識水とF標識水の吸収動態をPETIS(Positron Emitting Tracer Imaging System)法を用いて比較検討した。O標識水(半減期: 2分)はサイクロトロンを用いて
N(d,n)O反応により、また、F標識水(半減期: 110分)は
O(,pn)F反応により調製した。標識水の供給は、根を切り落としたダイズの茎の下部から行い、植物中の標識水から放出される
線をBGO検出器(5cm
15cm)を用いてリアルタイム計測を行った。15秒ごとの計測の積算値からダイズの各茎における20分間の吸水動態を調べたところ、F標識水の方がO標識水より早く吸収されることがわかり、F標識水ではフッ素はF
イオンとなり、バルクの水とは異なる動態を示すことが示された。吸収されたO標識水の静止画像を撮ったところ、10分間の吸収後においても初葉よりも上部にO標識水の分布は見られなかった。
永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*
no journal, ,
ガラス固化体中の原料ガラス成分や廃棄物成分の化学的状態や局所構造を明らかにするため、XAFS測定等により模擬廃棄物ガラスを評価している。今回、原料ガラス成分であるホウ素とナトリウムや基本組成である酸素のK端等をXAFS測定し、ガラス試料中の廃棄物濃度等による影響を調査した。
永井 崇之; 岡本 芳浩; 金子 耕士; 元川 竜平; 芳賀 芳範; 山岸 弘奈*; 山中 恵介*; 太田 俊明*
no journal, ,
ホウケイ酸ガラス組成によるBの局所構造への影響を明らかにするため、Na等のアルカリ成分やアルカリ土類成分を変えた原料ガラス及び模擬廃棄物ガラスを対象にBのK吸収端XAFS測定を実施し、B-Oの3配位構造と4配位構造の存在割合の変化を確認した。
山中 恵介*; 永井 崇之; 太田 俊明*
no journal, ,
本研究は、立命館大学SRセンターBL-11において、放射性廃棄物のガラス固化プロセスにおける基礎的な知見を得ることを目的として、模擬廃棄物ガラスのホウ素近傍の局所構造解析・評価を行った。
永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 山中 恵介*; 太田 俊明*
no journal, ,
Si/B比やPO濃度を変えて原料ガラスと模擬廃棄物ガラスを作製し、B及びNa周辺の局所構造を軟X線領域のXAFS測定で評価した。その結果、PO添加によりB-O配位構造の4配位が増加すること等を確認した。
永井 崇之; 岡本 芳浩; 山中 恵介*; 太田 俊明*
no journal, ,
ガラス固化体組成であるホウケイ酸ガラスに係る基盤的な知見を蓄積するため、模擬廃棄物ガラス試料中の廃棄物成分の局所構造をXAFS測定等で評価している。今回、原料ガラスへ廃棄物成分が含まれた際の原料ガラス成分であるホウ素(B)とナトリウム(Na)の局所構造変化を明らかにするため、BとNaのK吸収端XAFS測定を行った。
