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論文

Extraction mechanism of lanthanide ions into silica-based microparticles studied by single microparticle manipulation and microspectroscopy

大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 大野 真平; 名越 航平; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 中谷 清治*

Analytical Sciences, 35(10), p.1129 - 1133, 2019/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Analytical)

Single porous silica microparticles coated with styrene-divinylbenzene polymer (SDB) impregnated with octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide (CMPO) were injected into an aqueous 3 mol/L nitric acid solution containing trivalent lanthanide (Ln(III)), as a high-level liquid waste model, using the microcapillary manipulation-injection technique; and the extraction rate of Ln(III), as an Ln(III)-CMPO complex, into the single microparticles was measured by luminescence microspectroscopy. The extraction rate significantly depended on the Ln(III), CMPO, or NO$$_{3}$$$$^{-}$$ concentration, and was analyzed in terms of diffusion in the pores of the microparticles and complex formation of Ln(III). The results indicated that the rate-determining step in Ln(III) extraction was the diffusion in the pore solution of the microparticles.

報告書

酸化物燃料中の拡散挙動に関する研究(共同研究)

佐藤 勇; 有馬 立身*; 仁科 匡弘*; 田中 康介; 小野瀬 庄二; 出光 一哉*

JAEA-Research 2012-006, 66 Pages, 2012/05

JAEA-Research-2012-006.pdf:13.55MB

燃料の製造性及び照射挙動に影響する物性である拡散挙動に関して、実験的手法と分子動力学シミュレーション(MD)の両面から評価した。実験的手法では、Amを含有した混合酸化物燃料とUO$$_{2}$$燃料を用いた拡散試験を実施した。その結果、UO$$_{2}$$中のPu及びAmの拡散は粒界に大きく影響される傾向があった。格子拡散と粒界拡散を区別せずに拡散係数を評価したところ、その大きさは10$$^{-12}$$$$sim$$10$$^{-14}$$m$$^{2}$$/s程度であり、PuとAmの間に差はほとんどなかった。一方、MDでは、混合酸化物燃料中のU, Pu及びAmの格子拡散係数を評価し、拡散係数の温度依存性を導き出した。また、対応格子粒界構造を用いた粒界拡散係数の評価方法を確立した。その結果、MDから得られた粒界拡散係数の温度依存性の外挿値は実験的手法で得られた拡散係数と良い一致を示した。MDで得られた粒界拡散の熱活性化過程と実験的手法で得られた拡散係数を考慮し、PuやAmの拡散現象をよりよく再現できるような実質的な拡散係数の温度依存性を得た。燃料挙動解析コードで使用できる拡散係数の整備に関して検討を行った。

論文

Diffusion behaviors of plutonium and americium in polycrystalline urania

佐藤 勇; 田中 康介; 有馬 立身*

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012005_1 - 012005_8, 2010/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:56.95

ディスク状UO$$_{2}$$とAm含有MOX燃料を張り合わせて拡散対を作製し、一定の酸素分圧下で1600$$^{circ}$$Cで4.5時間アニールした。アニール後、界面近傍のアクチニド元素のプロファイルをEPMAにて測定し、平均拡散係数が10$$^{-15}$$から10$$^{-13}$$m/s$$^{2}$$であることを示したが、AmとPuで差異は明確ではなかった。この結果は照射後試験で見られるAmとPuの再分布の差異を生じるメカニズムが拡散挙動ではなく、他の機構によることを示している。また、拡散挙動は加熱時の酸素分圧・粒界の存在に依存していることがわかった。拡散挙動に対する粒界の影響から、燃料中の「実質的な」拡散の取り扱いには詳細な粒界のモデリングが必要である可能性がある。

報告書

高燃焼度燃料内の固体FPの挙動評価 -先行基礎工学分野に関する平成10年度報告書(最終報告)(共同研究報告書)

佐藤 勇*; 有馬 立身*; 出光 一哉*; 山本 一也; 滑川 卓志

JNC TY9400 99-003, 153 Pages, 1999/02

JNC-TY9400-99-003.pdf:6.95MB

高速炉燃料の高燃焼度化に伴い燃料内への多量の核分裂生成物(FP)の蓄積、余剰酸素の生成による酸素分圧の上昇等の現象が予想される。特に高収率で生成されるMo、Cs、Zr等のFPはその化学的性質から燃料内の諸現象において重要な役割をすることが知られている。本研究は、九州大学とサイクル機構との共同研究として、このような高燃焼度燃料内のFPとこれらの挙動に影響を及ぼすと考えられる酸素ポテンシャルに注目し、白色金属相の移動挙動、酸化析出物の析出挙動、照射燃料内の酸素ポテンシャル評価とそれに関わるPNC316被覆管の酸化-腐食挙動を総合的に評価することを目的として実施したものである。3年間の共同研究で得られた結果は以下の通りである。・白色金属相構成元素のうちPdとMoにおいて燃料ペレット内の移動挙動が観察された。蒸気圧の高いPdは燃料内を気体状態で移動できることが分かった。また、酸素ポテンシャルが高い高燃焼度燃料中では、Moが酸化物の気体となり、移動しやすくなるというモデルを提案した。・Ba、Zr系析出物(多成分酸化析出物)が燃焼度13.3at.%の燃料の相対半径0.48$$sim$$0.81の領域で観察された。その組成はBa:Zr:U:Pu:Mo=1.04:0.81:0.12:0.06:0.01であり、他研究者によって報告されている組成とほぼ同等であることが分かった。BaとZrの析出挙動は、BaとZrの燃料に対する固溶度の温度依存性及びO/M比依存性で説明し得ることを示した。・燃料の酸素ポテンシャルは燃焼度と共に上昇し、10at.%以上の燃焼度の燃料においては燃料外表面付近で約-450kJ/mol程度の酸素ポテンシャルを示すことが分かった。PNC316被覆管は主にCrが酸化する低酸素分圧下で酸化速度が一般のSUS316より小さく、またTeによる腐食に対してもPNC316の方が優れていることが分かった。また、腐食性FPによる被覆管の腐食挙動は燃焼初期の低酸素ポテンシャル下で生じた酸化層の影響を受ける可能性があることを示した。

報告書

高燃焼度燃料内の固体FPの挙動評価 - 先行基礎工学分野に関する平成9年c度報告書(中間方報告) -

佐藤 勇*; 古屋 廣高*; 今野 廣一; 有馬 立身*; 山本 一也

PNC TY9606 98-003, 99 Pages, 1998/06

PNC-TY9606-98-003.pdf:22.27MB

高速炉燃料の高燃焼度化で燃料内への多量の核分裂生成物(FP)の蓄積、余剰酸素の生成による酸素分圧の上昇等の現象が予想される。特に高収率で生成されるMo、Cs、Zr等のFPはその化学的性質から燃料内の諸現象において重要な役割をすることが知られている。本研究は、このような高燃焼度燃料内のFPの分布状態及び移動挙動とこれらの挙動に影響を及ぼすと考えられる酸素ポテンシャルに注目し、Mo、Cs、Zr等のFP挙動を総合的に評価することを目的として、平成8年度より九州大学と動燃事業団との3年間の共同研究として実施している。平成9年度は下記のような2部構成で、固体FPの挙動、酸素ポテンシャルに対する被覆管の酸化及び腐食挙動について測定、評価を実施し、次のような結果を得た。第1部:SXMA及び画像解析による固体FPの挙動評価・照射後燃料中の白色金属析出物構成元素の濃度分布を測定し、Pd,Moにおける燃料径方向移動の燃焼度依存性を評価したところ、Pdは10at%程度の燃焼度において燃料外周部への移動が確認され、さらに低い燃焼度でも移動している可能性があり、Moは13at%の燃焼度に達した燃料でのみ外周部への移動が確認された。また、Zr-Ba系析出物について組成を測定したところ析出物の組成はおおよそ、O:U:Pu:Ba:Zr:Mo=3:0.118:0.063:1.039:0.811:0.011であった。第2部:改良型SUS316の酸化・腐食挙動・平成8年度から実施している酸化実験を継続実施し、さらに極低酸素分圧下での酸化実験を行い、酸化挙動の酸素分圧依存性を観察した。また、FPによる腐食の効果を評価するために腐食試験装置を作成し、腐食量評価方法を確立した。

報告書

高燃焼度燃料内の固体FPの挙動評価 -先行基礎工学分野に関する平成8年度報告書-

佐藤 勇*; 古屋 廣高*; 今野 廣一; 有馬 立身*; 山本 一也; 梶谷 幹男

PNC TY9606 97-001, 117 Pages, 1997/07

PNC-TY9606-97-001.pdf:19.16MB

高速炉燃料の高燃焼度化で燃料内への多量の核分裂生成物(FP)の蓄積、余剰酸素の生成による酸素分圧の上昇等の現象が予想される。特に高収率で生成されるMo、Cs、Zr等のFPはその化学的性質から燃料内の諸現象において重要な役割をすることが知られている。本研究は、このような高燃焼度燃料内のFPの分布状態及び移動挙動とこれらの挙動に影響を及ぼすと考えられる酸素ポテンシャルに注目し、Mo、Cs、Zr等のFP挙動を総合的に評価することを目的として、九州大学と動燃事業団との3年間の共同研究として実施している。平成8年度は共同研究の初年度として下記のような3部構成で研究を実施し、Moの移動メカニズム解明のため1、2部を、酸素ポテンシャルに対する被覆管酸化の影響評価のために3部を実施し次のような結果を得た。第1部:Moの気相移動化学形の計算による評価・熱力学解析プログラムSOLGASMIX-PVを用いて、高燃焼度燃料内のMoの移動化学形を推測したところ、MoO3がもっとも安定に存在しうることがわかった。第2部:画像解析を用いた白色金属相の分布評価・金相写真から確認される白色金属析出物断面の面積を測定し、統計的手法を用いて析出物サイズの分布状態を把握する手法を検討した。第3部:改良型SUS316の酸化挙動・比較的高酸素ポテンシャルを制御した系で改良型SUS316の酸化試験を行った。その結果、酸化速度は放物線則を示すことが分かった。低酸素ポテンシャル下の酸化、腐食試験のデータが必要であることが分かった。次年度以降は、MoO3による気相移動モデルの構築、照射後試験による白色金属相分布データの評価、第3部で課題になった酸素ポテンシャル中の腐食試験を実施する予定である。

口頭

酸化物燃料中におけるPu及びAmの拡散挙動

佐藤 勇; 田中 康介; 田中 健哉; 有馬 立身*; 出光 一哉*

no journal, , 

Am含有MOX燃料ペレットとUO$$_{2}$$燃料ペレットを接触・加熱し、両燃料間での拡散現象を誘発させ、Pu及びAmの濃度分布をEPMAにて分析した。分析結果から燃料挙動解析上重要な拡散係数を評価した。

口頭

MOX燃料中におけるアクチニドの拡散挙動に関する研究,2; 酸化物燃料中におけるPu及びAmの拡散挙動, 2

佐藤 勇; 田中 康介; 田中 健哉; 有馬 立身*; 出光 一哉*

no journal, , 

多結晶であるUO$$_{2}$$とAm-MOX燃料ディスクで拡散対を作製し、1600$$^{circ}$$Cで一定の酸素分圧下で4.5時間アニールした。拡散対の界面を横切るPuとAmの濃度分布をEPMAにて測定した。この濃度分布をFickの法則に適用し、PuとAmの平均的な拡散係数が10$$^{-15}$$$$sim$$10$$^{-14}$$m$$^{2}$$/s程度であることを導き出した。

口頭

偏極中性子反射率計「写楽」の現状と展望

武田 全康; 山崎 大; 林田 洋寿; 久保田 正人; 丸山 龍治; 曽山 和彦; 朝岡 秀人; 山崎 竜也; 吉田 登*; 坂口 佳史*; et al.

no journal, , 

MLFのBL17に設置された偏極中性子反射率計「写楽」は、2012年1月より中性子ビームを受け入れ、3月からは、コミッショニングと並行して一般利用実験を開始した。本反射率計は、MLFで偏極中性子を物性実験に本格的に利用することのできる最初の装置で、反射中性子の偏極度解析も可能である。また、非偏極中性子反射率計としての利用も可能であり、自由表面・界面を除くさまざまな研究テーマに利用できる。発表では、コミッショニングの過程で標準試料を使って得られた「写楽」の基本性能と、今後の整備計画について報告する。

口頭

J-PARC偏極中性子反射率計の現状と展望,1

武田 全康; 山崎 大; 林田 洋寿; 久保田 正人; 丸山 龍治; 曽山 和彦; 朝岡 秀人; 山崎 竜也*; 吉田 登*; 坂口 佳史*; et al.

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)に設置された偏極中性子反射率計「写楽」では、2012A期より一般利用実験を本格的に開始した。現在のところ、磁性体を含む試料に対して、4K冷凍機と1T電磁石を使った低温磁場下での偏極中性子鏡面反射率測定が、また、磁性体を扱わない場合には、非偏極中性子を使った高強度での反射率測定が可能となっている。装置グループでは、共用実験に並行して、3種類の2次元位置敏感検出器(MWPC: a two-dimensional (2D) multiwire proportional counter, WLSF: a wavelength-shifting-fiber scintillation detector, PS-PMT: a scintillator detector based on a position-sensitive photomultiplier)の導入による、非鏡面反射率及び反射小角散乱(GISANS)の測定、集光デバイスによるさらなる高強度化、斜入射回折(GID)用ゴニオメータ、7T超伝導磁石などの試料特殊環境整備など、装置の高度化を進めている。講演では、「写楽」の現状と今後の展望について報告する。

口頭

Current status of a newly developed polarized neutron reflectometer (Sharaku) at bemaline BL 17 of J-PARC

久保田 正人; 武田 全康; 山崎 大; 曽山 和彦; 丸山 龍治; 林田 洋寿; 朝岡 秀人; 及川 健一; 山崎 竜也*; 相澤 一也; et al.

no journal, , 

As a nondestructive technique, neutron reflectivity brings significant information on the magnetism at interfaces even in thin films. We constructed a newly polarized neutron reflectometer a at BL17 SHARAKU installed at MLF, and started the user program in the end of January 2012. The magnet with high field and the spin polarization apparatus are available. We report the current status and future prospects of the beamline in terms of a commissioning and a research.

口頭

A New polarized neutron reflectometer SHARAKU at Material Life Science Facility (MLF) at Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC)

武田 全康; 山崎 大; 曽山 和彦; 林田 洋寿; 藤 健太郎; 山岸 秀志*; 片桐 政樹*; 坂佐井 馨; 丸山 龍治; 水沢 多鶴子*; et al.

no journal, , 

A new polarized neutron reflectometer (SHARAKU) was installed at the beam line 17 (BL17) of MLF as the second neutron reflectometer in J-PARC. This reflectometer was designed for a variety of surface science applications except the free surface and interface investigation. Therefore, this reflectometer has the capability of performing full polarization analysis, grazing incidence small-angle neutron scattering (GISANS), and the grazing incidence diffraction (GID) measurements. Four kinds of detectors are employed to cover a wide q-range with a proper q-resolution. One is a point detector, and the other three are two-dimensional position-sensitive-detectors. A polarizer and analyzer both of which consist of Fe/Si polarizing supermirrors and two-coil flippers are used for the polarization analysis. We will report the outline design specification, and the basic performance of this new reflectometer.

口頭

A New polarized neutron reflectometer at the intense pulsed neutron source of the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of J-PARC

武田 全康; 山崎 大; 曽山 和彦; 林田 洋寿; 藤 健太郎; 山岸 秀志*; 片桐 政樹*; 坂佐井 馨; 丸山 龍治; 水沢 多鶴子*; et al.

no journal, , 

A new polarized neutron reflectometer (SHARAKU) was installed at the beam line 17 (BL17) of the Material and Life Science Experimental Facility (MLF) in the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC). The user program of this reflectometer has been already started in February 2012. We will report the outline design specification, and the basic performance of this new reflectometer.

口頭

分子動力学法によるUO$$_{2}$$中におけるFP元素の拡散係数評価

佐藤 勇; 松本 卓; 小山 真一; 有馬 立身*

no journal, , 

UO$$_{2}$$の結晶中に陽イオンの置換型で配置した核分裂生成元素Zr, Nd, Ba及びSrの拡散係数を分子動力学法で評価した。その結果、それぞれ3価及び2価のイオンとなるNd及びBa/Srの拡散係数の方が4価のイオンであるU及びZrの拡散係数より大きいことを示した。

口頭

単一微粒子計測法によるリン系抽出剤を含む高分子被覆多孔質シリカ/溶液系におけるユウロピウム移動機構解析

大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 中谷 清治*; 名越 航平*; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

硝酸溶液中におけるリン系抽出剤を含浸させた高分子被覆多孔質シリカへのEuの分配過程を顕微蛍光法で追跡した。Eu分配速度の高分子架橋度やEu濃度、CMPO含有量依存性から、Eu移動機構を検討した。

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