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富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
放射化学, (48), p.1 - 15, 2023/09
二次イオン質量分析法は酸素などのイオンビームを試料に照射することで試料の構成元素から放出されたイオンを質量分析する手法である。この手法は僅かなイオンであっても高感度の計測が可能であり、極微量の元素の同位体比分析に広く用いられる。我々は高分解能を有する二次イオン質量分析装置を用いて、ウランを主とした核物質を含む微小粒子の同位体組成分析技術を開発するとともに、IAEAが原子力施設等の立ち入り査察で採取した試料に含まれるウラン粒子の同位体組成を日本のIAEAネットワーク分析所として分析し、その結果を報告している。本稿では、二次イオン質量分析法の解説と従来型の二次イオン質量分析装置から始まり、現在、主流となっている大型二次イオン質量分析装置が開発されるまでの二次イオン質量分析法を使用した保障措置環境試料中のウラン粒子に対する分析技術の発展について、我々が行った分析技術開発の成果を中心に述べる。
宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 安田 健一郎
Isotope News, (786), p.22 - 25, 2023/04
IAEAが核不拡散条約に基づき、IAEAに未申告の原子力活動を探知するための技術としてIAEAが実施している「保障措置環境試料」の分析について、技術的な側面から概要を述べるとともに、国際協力の一環として日本のIAEAネットワーク分析所として活動している原子力機構の分析技術について解説する。特に微小核物質粒子の検知および核物質の同位体組成分析技術に焦点を当てて解説する。
富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2022-2, p.154 - 158, 2022/11
保障措置環境試料に含まれるウラン粒子中の存在度の低いウラン同位体(
U及び
)を精密に測定することは、施設の原子力活動を検認するうえで重要である。本研究では、これら存在度の低いウラン同位体の測定技術を開発するために使用するウラン模擬粒子の作成方法を検討した。ウランの代用としたルテチウム溶液を粒子母体である多孔質シリカビーズを効果的に含浸させる方法を検討した。走査型電子顕微鏡で粒子の含浸状態を観察した結果、シリカビーズと溶液をPFA棒で混合するよりも時間をかけて静かに含浸させる方法が含浸粒子を効果的に作成できることが分かった。
富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2022-2, p.108 - 113, 2022/11
ウラン粒子に対するSIMS分析では最初に粒子自動測定(APM)を行う。APMを行うことで試料台上に存在するウラン粒子の個数とその位置や、どの程度の濃縮度であるかを知ることができる。APMは測定範囲350
m四方に酸素イオンビームを短時間照射する同位体比測定を座標を移動しながら繰り返すことで試料台全体の様子を網羅していくが、その精度や確度は試料の状態の影響を大きく受ける。そこで、試料の前処理で行っている加熱処理の温度がウラン二次イオンの発生効率やウラン水素化物の生成量、粒子の結晶性等に与える影響を調べ、APMに適した条件を求めた。得られた実験結果を元に試料の状態に応じた粒子分析スキームを作成した。実験により800
Cの加熱処理は350Cと比較してウラン二次イオンの検出量が33%まで低下し、ウラン水素化物の生成も4倍となる結果が得られた。ラマン分光分析によって800Cの加熱は結晶性の向上に繋がることがわかったが、二次イオンの発生効率を低下させるような変質が引き起こす悪影響の方が顕著であり、今回の実験では350Cによる加熱が適した加熱条件であるとわかった。
富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2021-2, p.146 - 150, 2021/12
大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)を使用したウラン粒子のスクリーニング測定(APM)は広い測定領域に複数の粒子を収め、測定範囲内に存在する個々の粒子の座標と同位体組成の情報を得る連続測定である。特に高濃縮の粒子を含むAPMではウラン粒子表面の水素化物生成比が高い場合にU$測定値$=
U
H+U$真値$となる影響を受けてUの存在率が見かけ上高くなる。APMでは個々の粒子から得られる二次イオンが少ないため正確な水素化物補正ができず、この影響でウラン全体に対するUの存在率が見かけ上低下する問題が起きる。そこでAPMの測定前に一定時間だけイオンビームを照射することでウラン粒子表面の水素化物生成比の低減を試みた。また、粒子表面を十分にスパッタしやすいマニピュレーション-APM(APM-mani)についても実験を行い、水素化物を効果的に低減できるスクリーニング条件を検討した。
鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 328(1), p.103 - 111, 2021/04
被引用回数：3 パーセンタイル：43.41(Chemistry, Analytical)保障措置のためのウラン粒子の精製年代分析技術を開発した。ウランの精製年代は、粒子中のウランとトリウムを化学分離したのち、シングルコレクタ型誘導結合プラズマ質量分析計を用いて
Th/
U原子個数比を測定することにより得た。粒子中のTh及びUの原子個数の定量は、既知量のU濃縮同位体標準物質及びその標準物質にUの娘核種として含まれる
Thをスパイクとして用いて行った。精製年代既知(精製からの経過年: 61年)の二種類の同位体標準物NBL U-850及びU-100のウラン粒子を用いて分析を行ったところ、得られた推定精製年代はそれらの標準物質の参照精製年代と良く一致した結果であった。さらに、単一のU-850ウラン粒子を用いて分析を行った結果、推定精製年代は参照精製年代から-28年
2年のずれの範囲内で得ることができた。
小倉 巧也*; 細田 正洋*; 玉熊 佑紀*; 鈴木 崇仁*; 山田 椋平; 根上 颯珠*; 辻口 貴清*; 山口 平*; 城間 吉貴*; 岩岡 和輝*; et al.
International Journal of Environmental Research and Public Health, 18(3), p.978_1 - 978_16, 2021/02
被引用回数：7 パーセンタイル：66.08(Environmental Sciences)Ten years have elapsed since the accident at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant in 2011, and the relative contribution of natural radiation is increasing in Fukushima Prefecture due to the reduced dose of artificial radiation. In order to accurately determine the effective dose of exposure to artificial radiation, it is necessary to evaluate the effective dose of natural as well as artificial components. In this study, we measured the gamma-ray pulse-height distribution over the accessible area of Namie Town, Fukushima Prefecture, and evaluated the annual effective dose of external exposure by distinguishing between natural and artificial radionuclides. The estimated median (range) of absorbed dose rates in air from artificial radionuclides as of April 1, 2020, is 133 (67511) nGy h
in the evacuation order cancellation zone, and 1306 (8922081) nGy h in the difficult-to-return zone. The median annual effective doses of external exposures from natural and artificial radionuclides were found to be 0.19 and 0.40 mSv in the evacuation order cancellation zone, and 0.25 and 3.9 mSv in the difficult-to-return zone. The latest annual effective dose of external exposure discriminated into natural and artificial radionuclides is expected to be utilized for radiation risk communication.
細田 正洋*; Nugraha, E. D.*; 赤田 尚史*; 山田 椋平; 玉熊 佑紀*; 佐々木 道也*; Kelleher, K.*; 吉永 信治*; 鈴木 崇仁*; Rattanapongs, C. P.*; et al.
Science of the Total Environment, 750, p.142346_1 - 142346_11, 2021/01
被引用回数：23 パーセンタイル：84.59(Environmental Sciences)低線量率の放射線被ばくが人体に及ぼす生物学的影響については、未だに不明な点が多い。実際、日本では福島第一原子力発電所事故後もこの問題に悩まされている。最近、高自然放射線であり慢性的に低線量率の放射線を浴びている特殊な地域をインドネシアにて発見した。そこで本研究では、特に自然放射線量が高い地域での内部被ばくと外部被ばくによる包括的な線量を推定し、ラドンの増強メカニズムを議論することを目的とした。大地からの放射線による外部被ばく線量を推定するために、自動車走行サーベイを実施した。屋内ラドン測定は、47戸の住宅を対象に、典型的な2つの季節をカバーする35ヶ月間で実施し、内部被ばく線量を推定した。また、大気中のラドンガスを複数の高さで同時に採取し、鉛直分布を評価した。調査地域の空気吸収線量率は、50nGy hから1109nGy hの間で大きく異なっていた。屋内ラドン濃度は124Bq m
から1015Bq mであった。すなわち、測定された屋内ラドン濃度は、世界保健機関(WHO)が推奨する基準値100Bq mを超えている。さらに、測定された屋外ラドン濃度は、高い屋内ラドン濃度に匹敵するものであった。調査地域の外部及び内部被ばくによる年間実効線量は、中央値を用いて27mSvと推定された。その結果、多くの住民が放射線業務従事者(職業被ばく)の線量限度を超える天然放射性核種による放射線被ばくを受けていることが判明した。このように屋外ラドン濃度が高くなっている原因は、例外的に低い高度で発生する安定した大気条件の結果である可能性がある。このことから、この地域は、慢性的な低線量率放射線被ばくによる健康影響に関する疫学調査を実施するためのユニークな機会を提供していることが示唆される。
鈴木 竜平*; 谷 幸則*; 内藤 博敬*; 宮田 直幸*; 田中 万也
Catalysts, 10(1), p.44_1 - 44_15, 2020/01
被引用回数：10 パーセンタイル：38.83(Chemistry, Physical)本研究では、マンガン酸化菌KR21-2株を用いて形成させたマンガン酸化物に対してpH6のCr(NO
)水溶液を用いて一回もしくは繰り返し処理を行った。好気条件においてはマンガン酸化物によるCr(III)のCr(VI)への酸化が認められた。この際、Mn(IV)がMn(II)に一旦還元されるものの真菌の活性のためMn(II)の再酸化により溶液中ではマンガンは検出されなかった。一方、嫌気条件においてはCr(III)の酸化は反応の初期段階で停止し、Mn(II)の再酸化が起こらないため還元されたマンガンが溶液中で検出された。
Heged
s, M.*; 城間 吉貴*; 岩岡 和輝*; 細田 正洋*; 鈴木 崇仁*; 玉熊 佑紀*; 山田 椋平; 辻口 貴清*; 山口 平*; 小倉 巧也*; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 323(1), p.197 - 204, 2020/01
被引用回数：3 パーセンタイル：30.79(Chemistry, Analytical)福島県浪江町において、2017年の部分的な避難指示区域の解除後、2つの主要河川の水中及び堆積物中の放射性セシウム濃度を大気中放射性物質濃度とともに測定した。観測された濃度は、ろ過していない河川水中の
Csで最大384
11mBq/L、大気中のCsで最大1.280.09mBq/m
であり、堆積物中のCsでは最大で4490023.4Bq/kgであった。
Cs/Cs比は、これまでの研究報告とよく一致し、浪江町における堆積物中の放射性セシウムの主な起源が1号機である可能性が高いと考えられる。
玉熊 佑紀*; 山田 椋平; 鈴木 崇仁*; 黒木 智広*; 佐賀 理貴哉*; 水野 裕元*; 佐々木 博之*; 岩岡 和輝*; 細田 正洋*; 床次 眞司*
Radiation Protection Dosimetry, 184(3-4), p.307 - 310, 2019/10
被引用回数：1 パーセンタイル：10.65(Environmental Sciences)東京電力福島第一原子力発電所事故後の放射能(線)監視データが不足していたため、第一陣の緊急対応者の放射線量は正確に評価されなかった。原子力事故で緊急対応をしている労働者の放射線量を評価することは重要である。本研究では、外部被ばく線量と内部被ばく線量の両方を評価できる新しい装置を開発し、緊急時の環境放射能(線)モニタリングの観点から、市販のモニタを含む様々な環境放射能(線)モニタの性能を比較した。福島県で各モニタのバックグラウンド計数値と周辺線量当量率を測定した。ベータ線の検出限界はISO11929に従って評価した。ZnS(Ag)とプラスチックシンチレータを用いたダストモニタのガンマ線に対する感度は高いが、CsI(Tl)結晶を有するシリコンフォトダイオードを用いた外部被ばくモニタの感度は比較的低かった。検出限界は100Sv hで190-280Bq mであり、日本の原子力規制委員会による要求下限値の100Bq mの検出限界を超えていた。要求下限値を達成するには、鉛によるシールドを用いることが必要である。これらの結果から、評価対象モニタの中でも、ZnS(Ag)シンチレータとプラスチックシンチレータを併用したダストモニタが外部被ばくモニタに適しており、開発された内部被ばくモニタが緊急時の内部被ばくモニタとして適していることがわかった。将来的には、アルファ線の計数効率, 相対不確かさ及び検出性能が評価され、さらに可搬性を考慮した上でどのタイプのモニタが適しているかが検討される予定である。
柳衛 宏宣*; 熊田 博明*; 中村 剛実; 東 秀史*; 生嶋 一朗*; 森下 保幸*; 篠原 厚子*; 藤原 光輝*; 鈴木 実*; 櫻井 良憲*; et al.
Proceedings of 14th International Congress on Neutron Capture Therapy (ICNCT-14) (CD-ROM), p.157 - 160, 2010/10
In the treatment of hepatocellular carcinoma (HCC), only 30 % patients can be operated due to complication of liver cirrhosis or multiple intrahepatic tumours. Tumour cell destruction in BNCT is necessary to accumulate a sufficient quantity of 
B atoms in tumour cells. In this study, we prepared BSH entrapped WOW emulsion by double emulsifying technique using iodized poppy-seed oil (IPSO), BSH and surfactant, for selective intra-arterial infusion to HCC, and performed the neutron dosimetry using CT scan imaging of HCC patient. The B concentrations in VX-2 tumour obtained by delivery with WOW emulsion was superior to those by conventional IPSO mix emulsion. In case of HCC, we performed the feasibility estimation of 3D construction of tumor according to the CT imaging of a patient with epithermal neutron mode at JRR-4. Normal liver biologically weighted dose is restricted to 4.9 Gy-Eq; the max., min. and mean tumour weighted dose are 43.1, 7.3, and 21.8 Gy-Eq, respectively, in 40 minutes irradiation. In this study, we show that B entrapped WOW emulsion could be applied to novel intra-arterial boron delivery carrier for BNCT.
-Fe
O and computation of their electronic structures by the DV-X method杉原 淳*; 鈴木 知史; 亀谷 亮平*
International Journal of Quantum Chemistry, 109(12), p.2788 - 2792, 2009/10
被引用回数：2 パーセンタイル：16.68(Chemistry, Physical)熱電変換技術は温暖化やエネルギー源の不足のため、近年重要性を増している。熱電材料の中でも酸化物系材料の研究が盛んに行われている。現在、熱電効率の高効率化のため、酸化-FeOの金属を置換した材料とその電子構造を研究している。その中で、LiFを加えて鉄を部分的に置換して(Fe,Li)Oの材料について、DV-X法により電子構造を検討するとともに粉末冶金法により試料を作製して評価した。その結果、870Kで、熱電起電力は、-411VK,抵抗率は3
10
m,熱伝導率は4WmKという結果が得られ、鉄酸化物を基材とする熱電材料は有望であることがわかった。また、この結果から、結晶格子中のFeのLiへの部分的な置換は、フェルミレベル近傍の電荷密度を増大させ、ゼーベック係数(熱電起電力)を保ちつつ電気抵抗を減少さす役割があることが明らかとなった。さらに、400K以下では、基準となる-FeOと比べて、導電率の低下は5WmK以下で60%の値となった。
Al小澤 顕*; 松多 健策*; 長友 傑*; 三原 基嗣*; 山田 一成*; 山口 貴之*; 大坪 隆*; 百田 佐多夫*; 泉川 卓司*; 炭竃 聡之*; et al.
Physical Review C, 74(2), p.021301_1 - 021301_4, 2006/08
被引用回数：43 パーセンタイル：89.13(Physics, Nuclear)理化学研究所のリングサイクロトロンで、陽子過剰核Alの
因子を初めて測定した。実験的に測定された因子の絶対値は、1.5570.088と決められた。この原子核は、鏡像核Neのエネルギー準位から見ると、基底状態は1/2
もしくは5/2と考えられる。決められた因子と殻模型計算による因子との比較から1/2は明らかに否定されるため、基底状態のスピンは5/2と与えられた。これまで、Alは陽子ハロー構造のため、1/2状態が基底状態になる可能性が議論されてきたが、この実験により少なくとも基底状態にハロー構造が存在しないことがはっきりした。また、Neの磁気モーメントの実験値から、Alの基底状態におけるアイソスカラー固有スピンの期待値が求められるが、その値は
Cのように異常な値を示さず、正常であることがわかった。
安田 健一郎; 鈴木 大輔; 富田 純平; 富田 涼平; 宮本 ユタカ
no journal, ,
粒子の形状が観察できないほど極微小なプルトニウムやウラン及びプルトニウムが混在している粒子の、ウランやプルトニウムの同位体比を効率的に測定する手法の開発がIAEAの行う保障措置活動において求められている。本研究グループではそのニーズに対応するため、両元素の存在を視覚的に判別するトラック法に基づく手法と、同位体組成の分析中に粒子の加熱温度を変えることで化学分離を用いることなく表面電離型質量分析法(TIMS法)によって同位体組成を高精度に分析する連続加熱昇温法を開発した。トラック法において、それぞれの元素に対して特徴的に反応する検出材を使うことで、粒子がどの元素を含んでいるのかを視覚的に判別するだけでなく、1つの粒子を検出・採取し測定時に元素分離することで、効率的かつ手軽に両元素の同時分析を可能にした。本発表では、開発した技術の概要とそれに基づく測定の例を報告する。
富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
no journal, ,
保障措置環境試料中のウラン(U)粒子の同位体比を測定することによって同位体濃縮や再処理の有無等の保障措置上重要な情報を読み取ることができる。ピコグラム量のU同位体測定では、
Uを測定しているファラデーカップからの出力電圧が低くなるため、同位体比を精度よく測定することは困難であった。本研究では、溶液量を0.2mL(従来の10分の1)に調製することでU濃度を高くし、ICP-MSに導入する方法を検討した。少量の溶液全量をMC-ICP-MSに導入するため、試料吸入開始直後から溶液が無くなるまでデータを取得し、得られた同位体のシグナル強度のうち空気混入の影響を除いて同位体比を算出する方法について考察した。CRM U015(U:1, 2, 8pg)及びIRMM184(2, 20pg)を測定した結果、いずれの溶液についても保証値と相対標準偏差の2倍以内で一致した。本手法では、U/U及びU/U比を従来よりも小さい相対標準偏差で測定可能となった。
富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
no journal, ,
環境試料中に存在する微小ウラン粒子に対する同位体比をマルチコレクター型大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)で正確に分析するためには、ウラン同位体組成が既知のウラン標準粒子を用いて、感度やマスバイアスの違いなどを補正することが必要である。ウランを含む標準粒子の製造は同位体組成が既知のウラン標準溶液のエアロゾルを乾燥させて得る手法を主として用いている。しかし、霧状のウラン標準溶液から粒子を製造するには特殊な設備が必要であり、容易に製造することができないため、入手可能な標準粒子の同位体組成は限定されてしまう。そこで、ウラン同位体標準溶液を多孔質の微細シリカ粒子に浸透させることで同位体標準粒子と同等の試料を作成する簡便な方法を発案するとともに、LG-SIMSにおける同位体標準粒子として利用することを目指した。得られた含浸シリカ粒子をガラス状炭素の試料台に乗せて、LG-SIMSの二次イオンイメージ機能を用いてウランを含む粒子の位置を特定したのち、ウラン同位体組成を測定した。含侵粒子のウラン同位体組成測定結果は、同位体標準溶液の保証値に対して標準偏差の1
範囲で一致する良好な結果が得られた。このことから、本実験から既存の標準溶液を利用して簡便な方法でウラン同位体の測定標準粒子を作成することが可能となった。
富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
no journal, ,
原子力関連分野における二次イオン質量分析(SIMS)装置の利用法の一つとして、保障措置を目的とした環境試料中の核燃料物質を含む微粒子の同位体組成分析が挙げられる。IAEAは、原子力施設内に立入査察を行った際、施設の壁や床から採取した拭き取り試料(保障措置環境試料)に含まれるウラン微小粒子の同位体組成を分析することで、未申告の原子力活動が行われていないことを確認している。試料の分析はIAEAが認定したネットワーク分析所で行われ、我々の研究グループでは、試料分析・結果報告を行いつつ、分析の課題克服や極微量分析技術の開発を進めている。本講演ではIAEAのネットワーク分析所の一つである原子力機構高度環境分析研究棟(CLEAR)における我々の分析活動や、IAEA保障措置環境試料中の極微量核物質の分析技術について紹介する。さらには、SIMSによる粒子分析技術において、これまでに得られた開発成果をIAEA試料分析に対してどのように応用しているのかについても紹介する。
富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
no journal, ,
ウラン粒子の同位体比を大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)で測定するには、同位体比が保証されたウラン標準粒子が必要である。我々は、以前に多孔質シリカ粒子に同位体比標準溶液を浸透させる含侵法を考案し、ウランを含む模擬粒子を簡便な方法で作成することを可能にした。本研究では、標準粒子に近い性能を持つ模擬粒子を目標とし、粒子1個あたり数pgのウランを含む模擬粒子の作成を試みた。得られた模擬粒子の同位体比をLG-SIMSによって測定し、模擬粒子の同位体組成の正確さや精度、母材が測定結果へ与える影響を評価した。作成した全ての模擬粒子はUの存在度(atom%)の標準誤差(2:約0.3%)の範囲で保証値と一致したが、保証値に対して系統的に約0.1%高い値を示した。また、模擬粒子の測定結果から求めた質量差別効果の補正係数はU100粒子から求めた補正係数と不確かさの範囲で一致しなかった。模擬粒子はU100と同等の正確さと精度を示したが、シリカを主成分とする模擬粒子は帯電しやすいといった違いがあり、これらが同位体差別効果を通してLG-SIMS法の測定結果に影響する可能性が示された。
富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
no journal, ,
単一U粒子の同位体比をPBの影響を最小限に抑えて正確に測定できる技術を開発することを目的に、使用する酸の量や容器を工夫することで、得られる効果やU同位体比測定に及ぼす影響を定量的に評価した。本実験では、U濃縮度10%のU溶液を多孔質シリカ粒子に含浸させて作った模擬U粒子を分析試料とした。底面円錐型容器を使用して溶液を1箇所に集中させることにより酸の使用量を低減したICP-MS測定試料溶液調製法を考案した。この試料調製法によるPBのU量は0.2pg、U/U比は0.0190であった。この同位体比は検出器の校正に用いるNBL CRM U015(0.0155)に近い値であることから、脱溶媒装置に極微量残存しているU015が検出されたものと考えられる。粒子中のU量が少ないほどU/U比が保証値よりも小さくなっており、PBのUに起因する影響が無視できなくなっていた。一方、U量が23pg以上の粒子では、U/U比が標準偏差(2)の範囲内で保証値と一致し、正確なU同位体比測定が可能であることが明らかとなった。
