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O
皮膜中へのD
Oの拡散浸透挙動春名 匠*; 宮瀧 裕貴*; 廣畑 洋平*; 柴田 俊夫*; 谷口 直樹; 立川 博一*
材料と環境, 67(9), p.375 - 380, 2018/09
本研究では、酸化剤含有沸騰45mass% NaOH水溶液(424K)中においてFeの浸漬試験を行い緻密な皮膜を形成させる浸漬時間の探索を行うこと、ならびに形成した皮膜に対する室温でのDOの浸透挙動を明らかにすることを目的とした。その結果、以下の知見が得られた。酸化剤含有沸騰NaOH水溶液中に0.4ks以上浸漬したFe表面にはFeOが検出され、21.6ksまでは浸漬時間の増加とともに皮膜厚さが放物線則に従って増加した。酸化剤含有沸騰NaOH水溶液中にFeを1.2ksもしくは3.6ks浸漬して形成したFeO皮膜にDO浸透試験を行った結果、いずれの皮膜に対しても、浸透時間が1000ksまでは、浸透時間の増加とともにDO浸透量が増加し、それ以上の浸透時間ではDO浸透量が定常値を示した。また3.6ks浸漬して形成した皮膜に対する定常DO浸透量の方が大きい値を示した。DOの浸透時間と浸透量の関係をFickの拡散方程式に基づいて解析した結果、1.2ksおよび3.6ks浸漬して形成したFeO皮膜に対するDOの拡散係数がそれぞれ5.1
10
cm
・s
および9.910 cm・sと算出されたため、本FeO皮膜に対するDOの拡散係数は5.110 
9.910 cm・sの範囲に存在すると推定された。
杉山 大輔*; 木村 英雄; 立川 博一*; 飯本 武志*; 河田 陽介*; 荻野 治行*; 大越 実*
Journal of Radiological Protection, 38(1), p.456 - 462, 2018/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Environmental Sciences)福島第一原子力発電所事故後の経験から、現存被ばく状況において環境修復に関する放射性廃棄物管理の放射線防護規準を確立することが必要である。本報ではそのために段階的なアプローチを提案し、放射性廃棄物管理に伴う年間線量の参考レベルとして第一段階1-10mSv/yを設定すべきであると考える。その後、最終的な線量目標1mSv/yを達成するため、段階的にその参考レベルは引き下げられる。その各段階における線量基準は、ステークホルダーの関与の下で決定される。本報ではその段階的アプローチの具体的な例を示す。
線照射下における高pH溶液中での純チタンの腐食挙動湯川 卓司*; 井上 博之*; 小嶋 崇夫*; 岩瀬 彰宏*; 谷口 直樹; 立川 博一*
材料と環境2016講演集(CD-ROM), p.359 - 362, 2016/05
線照射下における模擬地下水溶液中でのチタンの全面腐食速度への溶液pHの影響を検討することを目的として、pHの異なる微量(50mM)の塩化物イオンを含む炭酸水素塩/炭酸塩水溶液中で、線照射下で純チタン試料の浸漬試験を行い、試験後の溶液中のTiの分析結果から純チタンの腐食速度を測定した。その結果、溶液のpHの増加とともに照射後の溶液中の過酸化水素濃度が増加した。また、過酸化水素濃度の増加に応じて純チタンの腐食速度は増加した。pH12ならびに13の溶液中での照射下での腐食速度は非照射下と比較し5から10倍程度大きかった。
Oの拡散浸透挙動春名 匠*; 山本 達也*; 宮入 洋志*; 柴田 俊夫*; 谷口 直樹; 坂巻 景子; 立川 博一*
材料と環境, 64(5), p.201 - 206, 2015/05
オーバーパック候補材料である炭素鋼の酸素欠乏地下水中での腐食速度を推定するための基礎研究として、Feを高温酸化することで作製した酸化皮膜中のDOの拡散係数を決定することを試みた。Fe板を大気中で573K, 723Kまたは873Kで高温酸化させて酸化皮膜を作製した。X線回折およびSEM観察による皮膜性状を確認した後、皮膜にDOを接触させ、5184ksまでの種々の時間保持することでDOを浸透させた。DOを浸透させた試料に昇温脱離ガス分析試験を行い、皮膜中の浸透DO量を測定した。573Kおよび723Kで酸化させた試料にはFeO単層皮膜が、873Kで酸化させた試料にはFeOとFeOの二層皮膜が確認された。また、DO浸透量がDO浸透時間の平方根に対して直線関係を示すこと、ならびに長時間浸透させるとDO浸透量が定常値を示すことがわかった。Fickの第二法則に基づいて推定された各種酸化皮膜中のDOの拡散係数は、FeO皮膜では9.710
cm
s、FeO皮膜では5.510cmsから2.210
cmsであった。
土井 玲祐; 立川 博一*; 油井 三和
Journal of Nuclear Science and Technology, 47(3), p.278 - 285, 2010/03
被引用回数：6 パーセンタイル：40.28(Nuclear Science & Technology)地層処分模擬環境下でSe溶解度及びその溶解度制限固相について調査した。Se-79は処分環境下で陰イオンとして存在するためバリア材に対する吸着性が低く、高レベル放射性廃棄物処分の安全評価における重要核種の一つである。鉄のオーバーパックの腐食によりFe(II)が発生するため、Se(cr)より溶解度が低いFe-Se固相の生成が予期されている。ベントナイト平衡溶液中における実験とベントナイトが存在しない単純な系の実験を地層処分模擬環境下で行った。前者において液中Se濃度が約10
mol/dm
になった。後者は溶解度制限固相を確認するためのもので、Se固相の変遷を加速するためにより高温度の80
Cで行った。液中Se濃度は時間とともに減少し、幾つかのSe固相を特定した。しかしながら、平衡は未確認である。当初はSe(cr)が支配的であったが、時間の経過とともにFe-Se固相(FeSe, FeSe)が生成し始めた。長期にわたっては、熱力学計算で安定な固相として示された地層処分環境下におけるSe溶解度制限固相のFeSeを実験的に確かめることができた。
立川 博一*; 川久保 文恵*; 清水 亮彦*; 柴田 俊夫*; 安住 和久*; 井上 博之*; 杉本 克久*; 水流 徹*; 藤本 愼司*
JAEA-Research 2007-086, 74 Pages, 2008/02
JAEA-Research-2007-086.pdf:5.96MB
オーバーパックの腐食寿命については、これまで、日本の幅広い地質環境条件を想定した実験データや既往研究等に基づいて検討が行われてきた。しかしながら、高pH環境での挙動,ニアフィールド環境条件の時間的な変化に伴う挙動,溶接部の腐食挙動等、長期的な信頼性を向上させるとともに、オーバーパック設計を具体化するうえでの課題がある。このような状況を考慮して、(財)原子力安全研究協会内に国内の金属の腐食科学分野の専門家からなる「オーバーパックの長期安定性に関する調査専門委員会」を設置し、既往の研究成果と安全評価上の考え方について、金属の腐食科学の観点から長期耐食性に関する調査検討を行った。
立川 博一*; 川久保 文恵*; 清水 亮彦*; 柴田 俊夫*; 杉本 克久*; 瀬尾 眞浩*; 水流 徹*; 藤本 慎司*; 井上 博之*
JAEA-Research 2006-058, 80 Pages, 2006/10
JAEA-Research-2006-058.pdf:10.86MB
旧核燃料サイクル開発機構では、「我が国における高レベル放射性廃棄物地層処分の技術的信頼性; 地層処分研究開発第2次取りまとめ」(「第2次取りまとめ」)報告書を国に提出し、日本の幅広い地質環境条件を想定して実験データや既往研究等に基づいてオーバーパックの腐食寿命について検討を行った。しかしながら、高pH環境での挙動,ニアフィールド環境条件の時間的な変化に伴う人工バリアの挙動など長期的な信頼性を向上させるうえでの課題がある。このような状況を考慮して、原子力安全研究協会内に国内の金属の腐食科学分野の専門家からなる「オーバーパックの長期安定性に関する調査専門委員会」を設置し、既往の研究成果と安全評価上の考え方について、人工バリア材の長期安定性,長期耐食性の観点から調査検討を行った。
青山 絵理*; 立川 博一*; 清水 亮彦*
JNC TJ8400 2004-034, 442 Pages, 2005/03
JNC-TJ8400-2004-034.pdf:18.48MB
核燃料サイクル開発機構では「第2次取りまとめ」報告書を国に提出し、日本の幅広い地質環境条件を想定して実験データや既往研究等に基づいてベントナイトの長期的な変質挙動、オーバーパックの腐食寿命について検討している。しかしながら、高pH環境での挙動、ニアフィールド環境条件の時間的な変化に伴う人工バリアの挙動など長期的な信頼性を向上させるうえでの課題がある。このような状況を考慮して、(財)原子力安全研究協会内に国内の粘土科学及び金属の腐食科学分野の専門家からなる「緩衝材の長期安定性評価に関する調査専門委員会」、「オーバーパックの長期安定性に関する調査専門委員会」を設置し、既往の研究成果と安全評価上の考え方について、人工バリア材の長期安定性、長期耐食性の観点から調査検討を行った。本報告書はその調査結果を取りまとめたものである。
佐野 絵理*; 立川 博一*; 清水 亮彦*
JNC TJ8420 2004-004, 342 Pages, 2005/02
JNC-TJ8420-2004-004.pdf:15.39MB
核燃料サイクル開発機構で策定した核種移行に関する研究計画及び得られた研究成果について(財)原子力安全研究協会内に当該分野の専門家からなる委員会を設置し、総合的かつ多角的にレビューを行った。また、核種移行データの信頼性を向上させるために、人工バリア材および天然バリア材中でのアクチニド元素や核分裂生成物の溶液化学および移行挙動に関する調査検討を行った。研究課題は次の通りである。(1)還元環境でのベントナイト中のプルトニウムの拡散挙動に関する研究。(2)表面錯体モデルによる圧縮ベントナイト中での核種分配係数の解析的評価。(3)天然水及び各種材料における崩壊系列核種の放射非平衡に関する調査。(4)f元素の錯生成反応に関する調査
立川 博一*
JNC TJ8400 2003-082, 240 Pages, 2004/03
JNC-TJ8400-2003-082.pdf:13.81MB
核燃料サイクル開発機構では「第2次取りまとめ」報告書を国に提出し、日本の幅広い地質環境条件を想定して実験データや既往研究等に基づいてベントナイトの長期的な変質挙動、オーバーパックの腐食寿命について検討している。しかしながら、高pH環境での挙動、ニアフィールド環境条件の時間的な変化に伴う人工バリアの挙動など長期的な信頼性を向上させるうえでの課題がある。このような状況を考慮して、(財)原子力安全研究協会内に国内の粘土科学及び金属の腐食科学分野の専門家からなる「緩衝材の長期安定性評価に関する調査専門委員会」、「オーバーパックの長期安定性に関する調査専門委員会」を設置し、既往の研究成果と安全評価上の考え方について、人工バリア材の長期安定性、長期耐食性評価の観点から調査検討及び技術レビューを行った。本報告書はその調査結果を取りまとめたものである。
立川 博一*
JNC TJ8420 2003-002, 280 Pages, 2004/02
JNC-TJ8420-2003-002.pdf:9.17MB
核燃料サイクル開発機構で策定したコロイド・有機物の影響評価に係る研究計画および得られたその研究成果について、(財)原子力安全研究協会内に当該分野の専門家からなる委員会を設置し、総合的かつ多角的にレビューを行った。
立川 博一*
JNC TJ8420 2002-007, 227 Pages, 2003/02
JNC-TJ8420-2002-007.pdf:15.85MB
核種移行データの信頼性を向上させるために、地層中での核種移行に関する研究およびTRU核種の溶液化学に関する調査検討を行った。研究の実施に当たっては、当該分野の専門家からなる委員会を設置し、総合的かつ多角的に検討を行った。研究課題は次の通りである。(1)還元環境でのベントナイト中のプルトニウムの拡散挙動に関する調査検討(2)Am(III)の鉱物への吸着に与えるフミン酸とイオン強度の影響に関する調査検討(3)アクチノイドの錯生成の温度依存性に関する調査検討(4)放射線によるテクネチウムコロイドの生成・成長過程に関する調査検討(5)レーザによる微粒子計測に関する調査検討(6)天然崩壊系列核種の非平衡浸出の影響についての調査検討(7)Pu(VI)の水和酸化物の溶解度積に関する調査検討また、諸外国および国内における核種移行関連データの取得方法およびデータの整備状況に関する動向調査をしつつ、既存の核種移行関連データの取得方法などについて議論を行った。
立川 博一*
JNC TJ8420 2001-011, 167 Pages, 2002/02
JNC-TJ8420-2001-011.pdf:8.01MB
核種移行データの信頼性を向上させるために、地層中での核種移行に関する研究およびTRU核種の溶液化学に関する調査検討を行った。研究の実施に当たっては、当該分野の専門家からなる委員会を設置し、総合的かつ多角的に検討を行った。研究課題は次の通りである。(1)還元環境でのベントナイト中のプルトニウムの拡散挙動に関する調査検討(2)放射線によるテクネチウムコロイドの生成・成長過程に関する調査検討(3)4価アクチノイドの錯生成に関する調査検討・(4)機能性粘土材料によるヨウ素酸の固定に関する調査検討(5)天然崩壊系列核種の非平衡浸出の影響についての調査検討(6)アクチニドイオンの溶液化学種に関する調査検討 また、データ取得方法の標準化に関して、原子力学会において組織された標準化委員会活動の進捗状況および動向を見極めつつ、既存のデータ取得方法などについて議論を行った。
立川 博一*; 北尾 秀夫*; 桂井 清道*; 柳澤 一郎*; 柴田 雅博; 陶山 忠宏*; 油井 三和
JNC TN8400 99-068, 108 Pages, 1999/11
高レベル放射性廃棄物処分の核種移行評価では、Se-79が重要な核種の一つとなっている。しかしながら、Seの溶解度および溶解度制限固相に関しては、不明な点が多い状況にある。そこで、処分場環境を考慮して、還元雰囲気で、Fe、ベントナイト、黄鉄鉱等を共存させたの条件で、過飽和側からのSeの溶解度実験を行った。また、その際の沈殿固相についても評価を行い、処分環境における溶解度制限固相に関する考察を行った。その結果、60
において、Fe(II)溶液、Se溶液を混合した系においては、Se含有固相として、FeSe2(Ferroselite)およびSe(cr.六方晶系)が認められた。また、S(-II)を添加した系においては、SeSが認められた。ベントナイト共存および黄鉄鉱共存系でSe溶解度を求めたところ、中性域で10-8mol/lとなり、pH9では、10-6mol/lとなった。黄鉄鉱共存系での試験における、Se含有固相はSe(cr.六方晶系)を主として、一部FeSe2も確認された。また、侵漬した黄鉄鉱表層部には、Auger分析によりFe(S,Se)固溶体生成の可能性も示唆された。さらに、試験温度を60から80に上げ、Se含有固相の変遷を確認する試験を試みた。その結果、沈殿固相は、Se(cr.六方晶系)からFeSe2およびFeSeのFe-Se系固相へ変遷することが確認され、これにともなって、液相Se濃度は、経時的に減少し、3ヶ月後には、ICP-MSの検出下限(410-9mol/l)以下となるケースがあった。このことから、長期の地層処分環境条件においては、熱力学的に最も安定なFeSe2(Ferroselite)が溶解度変遷固相となる可能性が示唆された。なお、一連の実験環境での硫酸塩還元細菌(SRB)の存在の可能性を調べ、SRBは存在していないことを確認した。
片岡 伸一*; 北尾 秀夫*; 立川 博一*; 島田 隆*; 前田 一人*; 根本 和明*; 柳沢 一郎*
PNC TJ1216 98-002, 676 Pages, 1998/02
本研究では、性能評価上重要となる、我が国の地下水水質を設定する上で必要な鉱物等の信頼性の高い熱力学データを整備するとともに、地下水水質のモデリングで必要となる情報の整理、モデリングのレビューなどを行った。また、地層処分システムの性能評価において重要なSe鉱物に関して、地下水環境下での信頼性の高い熱力学データを取得した。(1)鉱物等の熱力学データベースの開発研究・信頼性の高い熱力学データベースを開発するとともに、これらのデータを地球化学コードPHREEQE用のフォーマットに変換した。・最新の反応速度定数を収集し本データを用いて平衡モデルの適用性について検討した。(2)地下水水質モデリングに関する研究・最新の地球化学コードならびに前後処理ソフトウェアを導入した。・地球化学コードPHREEQEのベンチマーク解析(PHREEQC,EQ3/6)を実施した。・熱力学データベースの変換に伴う作業に対して品質保証活動を実施した。(3)Fe-Se鉱物の熱力学に関する実験的研究・ベントナイト共存下でのSe系およびFe-Se系についてのSeの溶解度測定を実施した。Seの固相は、確認できなかったが、液相Se濃度は、試験開始1ケ月でほぼ平衡に達した。液相Se濃度は,pH7で約110mol/lになり、pH9で約110
mol/lとなった。・Fe-Se熱力学試験としてFe(S,Se)固溶体生成を確認する試験を実施した。Se固相としては、一部の試料からSe固相(六方晶)を同定した、またFeSe2と見られる固相データも得られた。固溶体の生成については、分析中である。・これら2試験の結果から、液相Se濃度は、Se単体(六方晶)に制限されていると考えられる。・Fe-Se鉱物の熱力学に関するモデル化のための調査とFe-Se系の解析を実施した。
向井 悟*; 北尾 秀夫*; 立川 博一*; 房枝 茂樹*; 柳澤 一郎*; 土井 基尾*; 浜崎 学*
PNC TJ1216 96-003, 106 Pages, 1996/03
ニアフィールド性能の定量化には、処分環境で生起する現象のモデル化、使用データの信頼性の向上及びそれらモデルやデータの統合の他、モデル、データの履歴、解析内容のトレース等が可能な品質管理体系の構築が必要である。このため、本研究では性能評価手法の統合的な運用を進めていくため、以下の検討を実施した。(1)速度論的吸着特性を考慮した物質移行モデルの開発及びトレーサー試験解析・速度論的吸着モデルに関する文献調査の結果、吸着性トレーサであるCs、Srは、Frenudlich型の吸着を示すことが分かった。・吸着速度を考慮して物質移行のモデル化を行ない、吸着速度定数及びFrenudlich定数の違いによる物質移行量への影響を把握することができた。・吸着性トレーサ試験のデータを用いた解析の結果、Naは線形吸着モデルで説明できるがSr、Rb、Csについては吸着速度を考慮することで、大略破過曲線を説明することができた。(2)Uの溶解度制限固相の変遷に関する研究・UO2(am)は、十分にUO2(cr)まで結晶化した。UO2(cr)の溶解度は、10-1010-9Mになると推定された。・乾式法でUO2(cr)が合成されたが、固相表面は、活性で溶解度が高いことが示された。(3)性能評価手法の統合的運用のための品質管理システムに関する研究
立川 博一*; 出雲路 敬明*; 土井 基尾*
PNC TJ1214 95-002, 37 Pages, 1995/03
本研究では、ウランの非晶質固相(UO2/xH2O)の結晶性固相(UO2(cr))への変遷過程を短期的ウラン液相濃度変化試験および加速試験により実験的に求めるとともに、得られた結果を解析し、メカニズムの推定に基づく速度式、速度定数の取得を行った。以下に得られた結果を示す。(1)短期的変化試験でウラン液相濃度は、ウラン非晶質生成直後では、210-5mol/lとなり、試験開始24時間では510-9310-8mol/lとなった。(2)加速試験より、加熱保持により結晶化が進行したが、著しい結晶化の進行で沈澱固相にイオン交換反応由来と見られるpH減少が生じた。結晶化度約50%の試験系では、液相ウラン濃度が短期的変化試験と同等となった。(3)8種類の固相変遷のモデルの検討を行い、このうち汎用性が高いと考えられる2種類のモデル〔U(OH)4(aq)を考慮したUO2(am)-UO2(cr)、UO2(am)-UO2(s、cr)-UO2(cr)のモデル〕を作成した。(4)速度式、速度定数の算出手順の検討を行い、作成したモデルに基づき実験データ解析(短期および長期試験)を行なった。UO2(am)-UO2(s、cr)-UO2(cr)のモデルを用いた場合は、測定された固相の変遷及びウラン濃度の挙動を再現することができた。(5)固相の変遷に及ぼす放射線の影響度に関する調査を行った結果、分子動力学法によるモデル解析が候補として考えられることが分かった。
立川 博一*; 出雲路 敬明*; 土井 基尾*
PNC TJ1214 95-004, 187 Pages, 1995/02
本研究では、ウランの非晶質固相(UO2・xH2O)の結晶性固相(UO2(cr))への変遷過程を短期的ウラン液相濃度変化試験および加速試験により実験的に求めるとともに、得られた結果を解析し、メカニズムの推定に基づく速度式、速度定数の取得を行った。以下に得られた結果を示す。(1)短期的変化試験でウラン液相濃度は、ウラン非晶質生成直後では、210-5mol/lとなり、試験開始24時間では510-9310-8mol/lとなった。(2)加速試験より、加熱保持により結晶化が進行したが、著しい結晶化の進行で沈澱固相にイオン交換反応由来と見られるpH減少が生じた。結晶化度約50%の試験系では、液相ウラン濃度が短期的変化試験と同等となった。(3)8種類の固相変遷のモデルの検討を行い、このうち汎用性が高いと考えられる2種類のモデルU〔(OH)4(aq)を考慮したUO2(am)
UO2(cr)、UO2(am)UO2(s、cr)UO2(cr)のモデル〕を作成した。(4)速度式、速度定数の算出手順の検討を行い、作成したモデルに基づき実験データ解析(短期および長期試験)を行なった。UO2(am)UO2(s、cr)UO2(cr)のモデルを用いた場合は、測定された固相の変遷及びウラン濃度の挙動を再現することができた。(5)固相の変遷に及ぼす放射線の影響度に関する調査を行った結果、分子動力学法によるモデル解析が候補として考えられることが分かった。
)腐食皮膜生成の場合柴田 俊夫*; 谷口 直樹; 坂巻 景子; 立川 博一*
no journal, ,
オーバーパック材料として炭素鋼が候補材料として想定され、その腐食挙動について種々検討されている。深部地下環境は酸素を欠乏しているため、酸素による腐食は生じないが、水による腐食が生じることが知られている。この酸素欠乏環境下の炭素鋼腐食について、すでにマグネタイト(FeO)腐食皮膜の生成する場合の腐食モデルのシミュレーションを行い、腐食皮膜中をHOが拡散する過程が腐食速度を決定することを明らかにした。また腐食皮膜溶解速度を取り入れた改良モデルにより、長時間後の定常腐食速度が推定可能であることを示した。本研究は、深部地下環境中に炭酸イオンが存在するため、シデライト(FeCO)皮膜が生成する場合についてシミュレーションを行い、FeO皮膜の場合と比較した。FeO皮膜の溶解速度はpHと水素ガス分圧により決定されるが、FeCO皮膜の溶解速度はpHと全炭酸濃度により決定される。谷口らの実験条件に合わせ、炭酸塩濃度が0.1Mおよび0.25mMの場合の腐食皮膜溶解速度を推定し実験結果と比較した結果、0.1Mの場合にFeCO腐食皮膜が生成する実験事実と整合するシミュレーション結果を得た。
清水 孝介*; 井上 博之*; 谷口 直樹; 坂巻 景子; 立川 博一*
no journal, ,
炭素鋼製HLWオーバーパックの、処分環境での超長期における健全性を保証するには、還元性の地下水環境中での炭素鋼のSCC感受性への溶液pHの影響を検討しておかなければならない。本研究では、pHを8から13に調製しかつArガスで脱気したNaHCO/NaCO水溶液中で、各pHでの水素発生平衡電位ならびにその近傍の電位での炭素鋼のSCC感受性を低速度歪み試験(SSRT)で測定した。SCC感受性はpH 9ならびに13近傍で極小となり、pH 11近傍で極大となった。
