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報告書

セメント固化におけるペーストの流動性に影響する化学物質についての調査

谷口 拓海; 松本 早織; 平木 義久; 佐藤 淳也; 藤田 英樹*; 金田 由久*; 黒木 亮一郎; 大杉 武史

JAEA-Review 2024-059, 20 Pages, 2025/03

JAEA-Review-2024-059.pdf:1.0MB

廃棄物のセメント固化で求められる基本的な性能である硬化前の流動性および硬化後の強度特性は、廃棄物に含まれる物質や成分などの化学的作用の影響を受けることが予想される。硬化前の流動性および硬化後の強度特性はセメントの硬化速度に大きく影響されることから、セメントの硬化速度に影響を与える化学物質を対象に着目して既往の知見を調査し、取りまとめを行った。本報告書ではセメントの流動性に影響を及ぼす化学物質を大きく分類し、無機物質として(1)陰イオン種、(2)重金属等金属元素、(3)セメント混和剤として用いられる無機物質および(4)セメント混和剤として用いられる有機物質の4つに整理した。調査の結果、化学物質によって硬化を促進する効果と遅延する効果に大きく分類されることが分かったが、一部の化学物質ではその添加量によって硬化に与える影響が逆転するものも見られたことから、実際に化学物質を添加し、凝結時間測定を実施した。その結果、硬化促進に寄与するメカニズムが複数あることが分かった。セメントの硬化反応を阻害する化学物質を調査し、セメント固化における混入禁忌成分を検討するための情報を整理することができた。

論文

Decontamination and solidification treatment on spent liquid scintillation cocktail

渡部 創; 高畠 容子; 小木 浩通*; 大杉 武史; 谷口 拓海; 佐藤 淳也; 新井 剛*; 梶並 昭彦*

Journal of Nuclear Materials, 585, p.154610_1 - 154610_6, 2023/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

Treatment of spent scintillation cocktail generated by analysis of radioactivity is one of important tasks for management of nuclear laboratories. This study proposed a procedure consists of adsorption of radioactivity and solidification of residual liquid wastes, and fundamental performance of each step was experimentally tested. Batch-wise adsorption showed excellent adsorption performance of Ni onto silica-based adsorbent, and chelate reaction was suggested as the adsorption mechanism by EXAFS analysis. Alkaline activate material successfully solidified the liquid waste, and TG/DTA and XRD analyses revealed that the organic compounds exist inside the matrix. Only 1% of the loaded organic compounds were leaked from the matrix by a leaching test, and most of the organic compounds should be stably kept inside the matrix.

論文

Solidification and stabilization of strontium and chloride ions in thermally treated calcium aluminate cement modified with or without sodium polyphosphate

入澤 啓太; 並木 仁宏*; 谷口 拓海; Garcia-Lodeiro, I.*; 木下 肇*

Cement and Concrete Research, 156, p.106758_1 - 106758_8, 2022/06

 被引用回数:12 パーセンタイル:61.72(Construction & Building Technology)

多くの$$^{90}$$Srで汚染された放射性廃棄物のセメント化は挑戦的であり、ポリリン酸ナトリウムで修飾されたカルシウムアルミネートセメント(CAP)の活用が期待できる。本研究は、20$$^{circ}$$Cの閉鎖系と90$$^{circ}$$Cの開放系で作製したカルシウムアルミネートセメント(CAC)とCAP中のSr$$^{2+}$$とCl$$^{-}$$の固化と安定化に関して調査した。浸漬試験の結果、Sr$$^{2+}$$イオンはCACよりもCAPで非常に効果的に安定化できることを示した。一方、Cl$$^{-}$$イオンの安定化は、20$$^{circ}$$Cの閉鎖系のCACが最も効果的であった。CAC中に形成されるフリーデル氏塩がCl$$^{-}$$イオンの固定に寄与していることが考えられる。CAPによるCl$$^{-}$$イオンの安定化はCACよりも効果的ではなかったが、熱処理によって改善する傾向がみられた。これはCAP中のCl$$^{-}$$イオンは結晶性の低いアパタイト構造中に組み込まれていることを示唆している可能性がある。

論文

Soft X-ray irradiation induced metallization of layered TiNCl

Kataoka, Noriyuki*; Tanaka, Masashi*; Hosoda, Wataru*; Taniguchi, Takumi*; 藤森 伸一; Wakita, Takanori*; Muraoka, Yuji*; Yokoya, Takashi*

Journal of Physics; Condensed Matter, 33(3), p.035501_1 - 035501_6, 2021/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:23.62(Physics, Condensed Matter)

We have performed soft X-ray spectroscopy in order to study thephotoirradiation time dependence of the valence band structure and chemicalstates of layered transition metal nitride chloride TiNCl. Under the soft X-ray irradiation, the intensities of the states near the Fermi level ($$E_{rm F}$$)and the Ti$$^{3+}$$ component increased, while the Cl 2$$p$$ intensity decreased. Ti2$$p$$-3$$d$$ resonance photoemission spectroscopy confirmed a distinctive Fermiedge with Ti 3$$d$$ character. These results indicate the photo-inducedmetallization originates from deintercalation due to Cl desorption, and thusprovide a new carrier doping method that controls the conducting propertiesof TiNCl.

論文

Hydrogen gas measurements of phosphate cement irradiated during heat treatment

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 63, 2019/03

廃棄物管理の観点から、放射性分解H$$_{2}$$ガスをできる限り抑制することは、長期保管及び処分時において火災や爆発のリスクを低減するためには、望ましい。そのため、加熱処理による水分率を最小化した代替セメント固化技術を開発している。本技術は、90$$^{circ}$$C、非照射下において、実現可能であることが報告されている。実際の廃棄物は放射性であり、本技術の適用が放射性分解H$$_{2}$$ガスの抑制に効果的であるかどうかは、未だ不明である。そこで、本技術によって作製されたリン酸セメントから発生した放射性分解H$$_{2}$$ガスを直接、分析した。その結果、本技術の適用により、放射性分解H$$_{2}$$ガスが低減でき、そのリスク低減につながることがわかった。

論文

Application of phosphate modified CAC for incorporation of simulated secondary aqueous wastes in Fukushima Daiichi NPP, 1; Characterization of solidified cementitious systems with reduced water content

Garcia-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Machoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/11

Processing of contaminated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (NPP) results in a large amount of radioactive aqueous wastes, with a significant amount of radioactive strontium ($$^{90}$$Sr) and inorganic salts (mainly chlorides). It is challenging to condition these wastes using the conventional cementation because of the significant contamination and associated risk of hydrogen gas generation. The present study investigates the applicability of calcium aluminate cement (CAC) modified with phosphates (CAP) for incorporation of simulated secondary aqueous wastes. The use of CAP system is interesting because it may allow the reduction of water content, and the risk of hydrogen gas generation, since the solidification of this systems does not solely rely on the hydration of clinker phases. CAC and CAP pastes were prepared intermixing with different secondary aqueous wastes (concentrated effluent, iron co-precipitation slurry and carbonate slurry) and cured at either 35$$^{circ}$$C or 90$$^{circ}$$C in open systems for 7 days. Overall, the incorporation of the simulated wastes did not significantly alter the development of CAP or CAC, maintaining the integrity of their microstructure. However, because of the high Cl$$^{-}$$ content in the simulated wastes, CAC system showed formation of the Friedel's salt (Ca$$_{2}$$Al(OH)$$_{6}$$Cl(H$$_{2}$$O)$$_{2}$$). On the other hand, formation of chlorapatite-type phase was detected in the CAP systems cured at 90$$^{circ}$$C.

論文

酸化剤含有NaOH水溶液中でFeに形成させたFe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜中へのD$$_{2}$$Oの拡散浸透挙動

春名 匠*; 宮瀧 裕貴*; 廣畑 洋平*; 柴田 俊夫*; 谷口 直樹; 立川 博一*

材料と環境, 67(9), p.375 - 380, 2018/09

本研究では、酸化剤含有沸騰45mass% NaOH水溶液(424K)中においてFeの浸漬試験を行い緻密な皮膜を形成させる浸漬時間の探索を行うこと、ならびに形成した皮膜に対する室温でのD$$_{2}$$Oの浸透挙動を明らかにすることを目的とした。その結果、以下の知見が得られた。酸化剤含有沸騰NaOH水溶液中に0.4ks以上浸漬したFe表面にはFe$$_{3}$$O$$_{4}$$が検出され、21.6ksまでは浸漬時間の増加とともに皮膜厚さが放物線則に従って増加した。酸化剤含有沸騰NaOH水溶液中にFeを1.2ksもしくは3.6ks浸漬して形成したFe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜にD$$_{2}$$O浸透試験を行った結果、いずれの皮膜に対しても、浸透時間が1000ksまでは、浸透時間の増加とともにD$$_{2}$$O浸透量が増加し、それ以上の浸透時間ではD$$_{2}$$O浸透量が定常値を示した。また3.6ks浸漬して形成した皮膜に対する定常D$$_{2}$$O浸透量の方が大きい値を示した。D$$_{2}$$Oの浸透時間と浸透量の関係をFickの拡散方程式に基づいて解析した結果、1.2ksおよび3.6ks浸漬して形成したFe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜に対するD$$_{2}$$Oの拡散係数がそれぞれ5.1$$times$$10$$^{-15}$$ cm$$^{2}$$・s$$^{-1}$$および9.9$$times$$10$$^{-15}$$ cm$$^{2}$$・s$$^{-1}$$と算出されたため、本Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜に対するD$$_{2}$$Oの拡散係数は5.1$$times$$10$$^{-15}$$ $$sim$$ 9.9$$times$$10$$^{-15}$$ cm$$^{2}$$・s$$^{-1}$$の範囲に存在すると推定された。

論文

Characterization of phosphate cement irradiated by $$gamma$$-ray during dehydration

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 63, 2018/03

福島第一原子力発電所から発生する汚染水処理二次廃棄物の安全な貯蔵のため、リン酸セメントによる最小含水化した固化技術を開発している。実際の二次廃棄物における本固化技術の適用性を把握するため、脱水中のリン酸セメントを$$^{60}$$Co $$gamma$$線によって照射した。リン酸セメントのG(H$$_{2}$$)は脱水中の時間と共に減少し、7日後に検出下限値となった。さらに、脱水中の$$^{60}$$Co $$gamma$$線照射がリン酸セメントの結晶及び非晶質相を変化させないことが分かった。

報告書

福島第一原子力発電所の廃炉によって発生する放射性廃棄物の処理に向けた固化技術及び減容技術カタログ

加藤 潤; 中川 明憲; 谷口 拓海; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘

JAEA-Review 2017-015, 173 Pages, 2017/07

JAEA-Review-2017-015.pdf:6.67MB

福島第一原子力発電所では様々な性状の放射性廃棄物が発生している。これらの放射性廃棄物を処分するためには、廃棄物に対して減容処理や固化処理を行い、処分に適した廃棄体を作ることが必要である。また、今後の廃炉に向けた検討では、既存の処理技術が適用可能かを見極めることが必要である。そこで、今後の処理技術の選定に向けて、実規模での開発実績が確認されている国内外の放射性廃棄物の減容技術及び固化技術の文献調査を実施した。本報告書はその調査結果をまとめたものである。対象廃棄物を均一な粉粒体・液体廃棄物と不均一な雑固体廃棄物の2種類に区分し、それぞれに対する減容技術、廃棄体化技術の調査を行った結果を、技術の名称や原理、処理能力、固化体性状などの適用性評価に必要な項目にまとめた。

論文

Heat treatment of phosphate-modified cementitious matrices for safe storage of secondary radioactive aqueous wastes in Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏; Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; 大杉 武史; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04

東京電力福島第一原子力発電所から発生する汚染水二次廃棄物の安全な貯蔵のために、リン酸セメントを用いて低含水固化技術を開発している。従来のセメントシステムは水和反応を経由して固化し、一定量の水の要求と含有を必要とする。しかしながら、リン酸セメントは酸塩基反応を経由して固化する。それゆえ、水は作業性の観点から必要とされているだけである。水分量が低減されたリン酸セメントシステムは放射性廃棄物による水の放射線分解で発生する水素ガスを低減できるため、安全な貯蔵に貢献できる。本研究は、異なる温度(60, 90, 120$$^{circ}$$C)の開放系及びリファレンスとして20$$^{circ}$$Cの閉鎖系で養生したカルシウムアルミネートセメント(CAC)とリン酸添加CAC(CAP)の含水率と特性を調査した。CACとCAP中の水分量は時間経過に伴い減少した。$$geq$$ 90$$^{circ}$$Cにおいて、CAPはCACよりも低い含水率を得た。CAC中の自由水は、加熱処理により構造水に転換したが、CAPでは生じなかった。ハイドロキシアパタイトの前駆相である正リン酸塩が20, 60$$^{circ}$$CのCAP中で発見され、90$$^{circ}$$Cでは正リン酸塩とハイドロキシアパタイトの混合物が発見された。120$$^{circ}$$CのCAP中のリン酸生成物は、20, 60, 90$$^{circ}$$CのCAPと比較して異なるリン酸塩からなるようにみえる。

論文

「2015年度バックエンド週末基礎講座」参加報告

谷口 拓海; 阿部 智久

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(1), p.73 - 74, 2016/06

2015年11月7日(土)、8日(日)の2日間、宮城県仙台市の東北大学青葉山キャンパスにてバックエンド週末基礎講座が開催された。講座には大学や企業などから28名が参加し、7件の講義とグループディスカッションが行われた。本講座の概要とグループディスカッションの内容について報告する。

論文

大気中でFeを高温酸化させた皮膜中へのD$$_{2}$$Oの拡散浸透挙動

春名 匠*; 山本 達也*; 宮入 洋志*; 柴田 俊夫*; 谷口 直樹; 坂巻 景子; 立川 博一*

材料と環境, 64(5), p.201 - 206, 2015/05

オーバーパック候補材料である炭素鋼の酸素欠乏地下水中での腐食速度を推定するための基礎研究として、Feを高温酸化することで作製した酸化皮膜中のD$$_{2}$$Oの拡散係数を決定することを試みた。Fe板を大気中で573K, 723Kまたは873Kで高温酸化させて酸化皮膜を作製した。X線回折およびSEM観察による皮膜性状を確認した後、皮膜にD$$_{2}$$Oを接触させ、5184ksまでの種々の時間保持することでD$$_{2}$$Oを浸透させた。D$$_{2}$$Oを浸透させた試料に昇温脱離ガス分析試験を行い、皮膜中の浸透D$$_{2}$$O量を測定した。573Kおよび723Kで酸化させた試料にはFe$$_{3}$$O$$_{4}$$単層皮膜が、873Kで酸化させた試料にはFe$$_{3}$$O$$_{4}$$とFe$$_{2}$$O$$_{3}$$の二層皮膜が確認された。また、D$$_{2}$$O浸透量がD$$_{2}$$O浸透時間の平方根に対して直線関係を示すこと、ならびに長時間浸透させるとD$$_{2}$$O浸透量が定常値を示すことがわかった。Fickの第二法則に基づいて推定された各種酸化皮膜中のD$$_{2}$$Oの拡散係数は、Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$皮膜では9.7$$times$$10$$^{-13}$$cm$$^{2.}$$s$$^{-1}$$、Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$皮膜では5.5$$times$$10$$^{-13}$$cm$$^{2.}$$s$$^{-1}$$から2.2$$times$$10$$^{-12}$$cm$$^{2.}$$s$$^{-1}$$であった。

論文

Extraction of astatine isotopes for development of radiopharmaceuticals using a $$^{211}$$Rn-$$^{211}$$At generator

前田 英太*; 横山 明彦*; 谷口 拓海*; 鷲山 幸信*; 西中 一朗

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1465 - 1468, 2015/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:64.53(Chemistry, Analytical)

アルファ放射性同位体$$^{211}$$Atは、放射性同位体治療に有効であると注目されている。$$^{211}$$Rn-$$^{211}$$Atジェネレータによるアスタチンの利用促進を目指し、アスタチンの有機溶媒への抽出挙動を調べた。有機溶媒の中でも溶媒極性の大きいジイソプロピルエーテルとメチルイソブチルケトンへの分配比が大きいことがわかった。また、ジイソプロピルエーテルへの抽出において、高い塩酸濃度でより分配比が大きくなることが分かった。$$^{211}$$Rn-$$^{211}$$Atジェネレータ開発に有益なアスタチンの有機溶媒への抽出挙動を明らかにした。

論文

${it In situ}$ X-ray diffraction of graphite-diamond transformation using various catalysts under high pressures and high temperatures

内海 渉; 岡田 卓; 谷口 尚*; 舟越 賢一*; 亀卦川 卓美*; 浜谷 望; 下村 理

Journal of Physics; Condensed Matter, 16(14), p.S1017 - S1026, 2004/04

 被引用回数:15 パーセンタイル:57.25(Physics, Condensed Matter)

MgOの溶けた水流体相を触媒とした黒鉛-ダイヤモンド変換を6.6-8.8GPa, 1400-1835$$^{circ}$$Cの高温高圧下で、時分割X線その場観察の手法により研究した。実験は、SPring-8BL14B1ビームラインに設置されている180トンキュービックアンビルプレスを用いて行われた。得られたカイネティクスデータをアブラミ方程式で解析することにより、ダイヤモンドの核発生,結晶成長プロセスが温度圧力条件によって、大きく異なっていることが明らかになった。

論文

Accelerator R&D for JT-60U and ITER NB systems

井上 多加志; 花田 磨砂也; 伊賀 尚*; 今井 剛; 柏木 美恵子; 河合 視己人; 森下 卓俊; 谷口 正樹; 梅田 尚孝; 渡邊 和弘; et al.

Fusion Engineering and Design, 66-68, p.597 - 602, 2003/09

 被引用回数:21 パーセンタイル:77.73(Nuclear Science & Technology)

中性粒子ビーム(NB)入射は、トカマク型核融合装置において、最も有力なプラズマ加熱・電流駆動手段の一つである。原研ではJT-60UとITER用NB入射装置のために、大電流静電加速器の開発を進めてきた。この開発において最近、以下の進展があったので報告する; (1)JT-60U負イオンNB入射装置において、加速器内の電界の歪みによりビームの一部が偏向され、NB入射ポートにあるリミタに熱負荷を与えていた。不整電界の原因である電極下面の段差を埋めたところ熱負荷は従来の半分以下となって、2.6MWのH$$^{0}$$ ビームを355 keVで10秒間連続入射することに成功した。(2)加速器耐電圧性能の向上を目指して、3重点(FRP製絶縁管,金属フランジ,真空の接点)の電界を緩和する電界緩和リングを設計し、JT-60U負イオン源加速器とITER用R&Dで使用している1MeV加速器に取り付けた。ビーム加速無しでの耐電圧試験において、良好な耐電圧性能を確認した。

論文

In-situ X-ray observation of phase transformation of rhombohedral boron nitride under static high pressure and high temperature

谷口 尚*; 佐藤 正俊*; 内海 渉; 亀卦川 卓美*; 下村 理

Diamond and Related Materials, 6(12), p.1806 - 1815, 1997/12

 被引用回数:18 パーセンタイル:70.57(Materials Science, Multidisciplinary)

菱面体構造窒化硼素の高温高圧下相転移をその場X線観察の手法により9GPa,1600$$^{circ}C$$までの領域で調べた。1GPa以下の圧力で、積層シークエンスの変化が観測され、室温下6GPaでウルツ構造への相転移が起こった。さらに8GPa,1400$$^{circ}C$$で立方晶への転移が確認され、これは1気圧に凍結可能であった。

論文

Effect of nonhydrostaticity on the pressure induced phase transformation of rhombohedral boron nitride

谷口 尚*; 佐藤 正*; 内海 渉; 亀卦川 卓美*; 下村 理

Applied Physics Letters, 70(18), p.2392 - 2394, 1997/05

 被引用回数:25 パーセンタイル:74.35(Physics, Applied)

菱面体構造の窒化硼素の室温下における圧力誘起構造相転移を10GPaまでの高圧領域で、その場X線観察の手法により調べた。液圧セルの実験においては相転移は見られなかったのに対し、固体圧力媒体中での実験では、1GPa以下で積層シークエンスの乱れをともなう構造転移が起き、さらに6GPaで、ウルツ構造に転移することが観測された。この事実は、この転移が、非静水圧性の影響を大きくうけるということを意味している。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,5; 低温処理材料の照射試験

谷口 拓海; 今泉 憲*; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 黒木 亮一郎; 菊地 道生*; 山本 武志*; 金田 由久*; 芳賀 和子*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理から発生する廃棄物をセメント等で低温固化処理する場合の基礎データを取得する目的で、セメント及びAAM(Alkali-activated materials)の試験体を作製し、照射試験を行った。試験概要及び得られた結果の一部を紹介する。

口頭

Application of phosphate modified CAC for incorporation of simulated secondary aqueous wastes in Fukushima Daiichi NPP, 2; Leaching test of simulated wasteforms with reduced water content

Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; Lebon, R.*; Mahoney, D.*; Zhang, B.*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*

no journal, , 

Calcium aluminate cements modified with phosphate (CAP) have been studied as an alternative matrix for the encapsulation of aqueous secondary wastes arising from processing of contaminated waster in Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. The present study focuses on the immobilisation of Sr and the other elements present in the simulated wastes in the CAP cements. As a result, CAP has a great potential as a host matrix for aqueous secondary wastes currently stored in Fukushima. It was possible to incorporate the simulated secondary wastes and form stable solids that can retain Sr under exposure to water.

口頭

$$^{60}$$Co-$$gamma$$線が脱水中のリン酸セメントの特性に及ぼす影響

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

no journal, , 

汚染水処理二次廃棄物の安全・安心な長期貯蔵のため、リン酸セメントを用いて、漏洩を抑制する固化と放射線分解で発生するH$$_{2}$$ガス量を抑制する脱水を同時に達成する技術を開発している。実際の二次廃棄物は高線量を持つことから、高崎量子応用研究所食品照射棟内で脱水中のリン酸セメントを30Gy/hで7日間$$^{60}$$Co-$$gamma$$線照射し、脱水中における$$gamma$$線がH$$_{2}$$ガス発生量とリン酸セメントの物性に及ぼす影響を調べた。H$$_{2}$$ガス発生量は時間と共に減少し、7日目で検出下限値となった。脱水中の照射がリン酸セメントの結晶及び非晶質相を変化させなかった。以上の結果は、本技術が漏えい・H$$_{2}$$ガス燃焼のリスク低減のために有益であり、高線量下において適用できる可能性を示す。

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