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論文

Interface atom mobility and charge transfer effects on CuO and Cu $_{2}$ O formation on Cu $_{3}$ Pd(111) and Cu $_{3}$ Pt(111)

津田泰孝; Gueriba, J. S.*; 牧野隆正*; Dio, W. A.*; 吉越章隆; 岡田美智雄*

Scientific Reports (Internet), 11, p.3906_1 - 3906_8, 2021/02

https://doi.org/10.1038/s41598-021-82180-w

被引用回数：0 パーセンタイル：0(Multidisciplinary Sciences)

We bombarded Cu $_{3}$ Pd(111) and Cu $_{3}$ Pt(111) with a 2.3 eV hyperthermal oxygen molecular beam (HOMB) source, and characterized the corresponding (oxide) surfaces with synchrotron-radiation X-ray photoemission spectroscopy (SR-XPS). At 300 K, CuO forms on both Cu $_{3}$ Pd(111) and Cu $_{3}$ Pt(111). When we increase the surface temperature to 500 K, Cu $_{2}$ O also forms on Cu $_{3}$ Pd(111), but not on Cu $_{3}$ Pt(111). For comparison, Cu $_{2}$ O forms even at 300 K on Cu(111). On Cu $_{3}$ Au(111), Cu $_{2}$ O forms only after 500 K, and no oxides can be found at 300 K. We ascribe this difference in Cu oxide formation to the mobility of the interfacial species (Cu/Pd/Pt) and charge transfer between the surface Cu oxides and subsurface species (Cu/Pd/Pt).

論文

超音速酸素分子ビームによる銅金合金表面の酸化過程解明

岡田美智雄*; 津田泰孝*; 吉越章隆; Dio, W. A.*

銅と銅合金, 56(1), p.232 - 236, 2017/00

超音速酸素分子ビームを用いたCu $_{3}$ Au(111)の酸化過程の表面温度依存性を解明した。実験はSPring-8放射光X線光電子分光(XPS)を用いた。酸素ビーム照射前の表面では、表面第一層にAu原子が析出しているが、酸化して0.5ML程度の酸素が吸着すると表面にCuが析出し酸素吸着層を形成し、第2, 3層にAuが多く存在する特異な構造を形成する。表面温度300Kでは、0.5ML程度で飽和吸着し、亜酸化銅は成長しなかった。一方、Cu(111)ではCu $_{3}$ Au(111)よりも、効率よく酸化が起こり、亜酸化銅が成長した。これは、Cu $_{3}$ Au(111)では、0.5ML程度で第2, 3層にAu原子が多く存在し衝突誘起吸収機構による酸化を阻害するためである。理論計算からもO原子のバルクへの拡散障壁は、Cu $_{3}$ Au(111)で大きくなっている。ごく一部Cu原子が多く存在するサイトでは衝突誘起吸収機構により亜酸化銅が生成した。一方、表面温度400および500Kでは、酸化が進み亜酸化銅の成長が見られた。400Kでは、表面上に酸化物が成長し、バルクへの酸化はまだ押さえられているが、500Kでは、バルクへと亜酸化銅が成長し、保護膜機能は壊れることがわかった。

論文

Experimental and theoretical studies on oxidation of Cu-Au alloy surfaces; Effect of bulk Au concentration

岡田美智雄*; 津田泰孝*; 岡耕平*; 小島一希*; Dio, W. A.*; 吉越章隆; 笠井秀明*

Scientific Reports (Internet), 6, p.31101_1 - 31101_8, 2016/08

https://doi.org/10.1038/srep31101

被引用回数：15 パーセンタイル：63.27(Multidisciplinary Sciences)

超熱酸素分子ビームを使ったCu $_{3}$ Au(111), CuAu(111)およびAu $_{3}$ Cu(111)などのCu-Au合金表面酸化に関する実験および理論研究の結果を報告する。清浄(111)表面に対応する最表面層がAu偏析によって形成された。これが、バルク中へのさらなる酸化を抑制層として機能する。保護層中のAu濃度が高いほど、保護特性は優れていた。Cu-Au合金3種類のうちAu $_{3}$ Cu(111)が超熱酸素分子ビームの場合も含めて解離吸着に対して安定であった。以上の保護特性が300K以上の酸化に対して崩壊することを見出した。

論文

Surface temperature dependence of oxidation of Cu $_{3}$ Au(111) by an energetic oxygen molecule

津田泰孝*; 吉越章隆; 寺岡有殿; 岡田美智雄*

Materials Research Express (Internet), 3(3), p.035014_1 - 035014_8, 2016/03

https://doi.org/10.1088/2053-1591/3/3/035014

被引用回数：1 パーセンタイル：5.08(Materials Science, Multidisciplinary)

超熱酸素分子ビームと放射光X線光電子分光を使ったCu $_{3}$ Au(111)の酸化プロセスの表面温度依存性に関する研究を報告する。O-1sスペクトルおよび対応する酸素アップテイクカーブは、400および500KにおいてCu $_{2}$ Oドメインが効率的に生成することを示した。酸素の分布の解析結果は、熱誘起原子拡散が500Kにおいてより厚いCu $_{2}$ Oドメインの形成を引き起こしたことを示した。Cu $_{3}$ Au(111)の酸化はCu(111)よりも300-500Kにおいては起き難かったので、Cu $_{3}$ Au(111)の耐酸化特性がCuに比べてより高温で維持されることが示された。

論文

The Effects of alloying and segregation for the reactivity and diffusion of oxygen on Cu $_{3}$ Au(111)

岡耕平*; 津田泰孝*; 牧野隆正*; 岡田美智雄*; 橋之口道宏*; 吉越章隆; 寺岡有殿; 笠井秀明*

Physical Chemistry Chemical Physics, 16(36), p.19702 - 19711, 2014/08

https://doi.org/10.1039/C4CP02675F

被引用回数：7 パーセンタイル：31.11(Chemistry, Physical)

Oxidation of Cu $_{3}$ Au(111) by a hyperthermal O $_{2}$ molecular beam was investigated by synchrotron X-ray photoemission spectroscopy. From the incident-energy dependence of O-uptake curve, dissociative adsorption of O $_{2}$ is less effective on Cu $_{3}$ Au(111) than on Cu(111). The dissociative adsorption is accompanied by the Cu segregation on Cu $_{3}$ Au(111) as well on Cu $_{3}$ Au(100) and Cu $_{3}$ Au(110). Obvious growth of Cu $_{2}$ O cannot be observed at incident energy of 2.3 eV and it suggests that Au-rich layers prevent the diffusion of O atoms into bulk. Density functional theory calculations indicate that O adsorption shows same behavior on Cu $_{3}$ Au(111) and on Cu(111). The barrier of diffusion into subsurface in segregated Cu $_{3}$ Au(111) is higher than that of Cu(111). It indicates that segregated Au-rich layer works as a protective layer.

論文

Initial stages of Cu $_{3}$ Au(111) oxidation; Oxygen induced Cu segregation and the protective Au layer profile

津田泰孝*; 岡耕平*; 牧野隆正*; 岡田美智雄*; Dio, W. A.*; 橋之口道宏*; 吉越章隆; 寺岡有殿; 笠井秀明*

Physical Chemistry Chemical Physics, 16(8), p.3815 - 3822, 2014/02

https://doi.org/10.1039/c3cp54709d

被引用回数：11 パーセンタイル：46.8(Chemistry, Physical)

We report results of our experimental and theoretical studies on the Au concentration profile of Cu $_{3}$ Au(111) during oxidation by hyperthermal O $_{2}$ molecule beam at room temperature, using X-ray photoemission spectroscopy, in conjunction with synchrotron radiation, and density functional theory. Before O $_{2}$ exposure, we observe strong Au segregation to the top layer, i.e., Au surface enrichment of the clean surface. We also observe a gradual Cu surface enrichment, and Au enrichment of the second and third (subsurface) layers, with increasing O coverage. Complete Cu segregation to the surface occurs at 0.5 ML O surface coverage. The Au-rich second and third layers of the oxidized surface demonstrate the protective layer formation against oxidation deeper into bulk.

口頭

Face dependent oxidation of Cu $_{3}$ Au using hyperthermal O $_{2}$ molecular beam

橋之口道宏*; 岡田美智雄*; 津田泰孝*; 牧野隆正*; 吉越章隆; 寺岡有殿

no journal, ,

The studies of the oxidation on Cu-Au alloy surfaces can provide great insights into the effect of alloying on the formation of protective layers. In our previous studies, it was found that the Au rich layer produced by Cu segregation during oxidation works as the protective subsurface layer even against a hyperthermal O $_{2}$ beam with a kinetic energy of 2.3 eV. In order to clarify the face dependence of oxidation process, we studied the surface temperature dependence of oxidation on Cu $_{3}$ Au(110) using the hyperthermal O $_{2}$ beam and the synchrotron radiation X-ray photoemission spectroscopy. The surface temperature dependence appeared in O 1s spectra suggests that the diffusion of Cu atom plays a crucial role in the oxidation of the open (110) surface. The Cu segregation enhanced at higher surface temperature may decrease the number density of surface Au atoms and accelerate the oxidation.

口頭

超熱酸素分子線を用いたCu $_{3}$ Au合金表面酸化過程における面方位依存性の研究; 高輝度軟X線放射光による高分解能光電子分光

津田泰孝*; 橋之口道宏*; 牧野隆正*; 岡田美智雄*; 吉越章隆; 寺岡有殿

no journal, ,

腐食過程としての酸化過程を解明し、耐腐食性の高い材料を開発することは材料科学分野において重要である。これまでのわれわれの研究で、Cu $_{3}$ Au表面酸化により表面層に形成されたAu原子層が、酸化に対する保護膜の役割を果たすことを明らかにした。これらの研究で、Cu $_{3}$ Au表面酸化反応過程には面方位依存性があり、(100)面と比較して、(110)面で酸化反応効率が高くなることが示された。本研究では、酸化反応における面方位依存性の要因を明らかにするため、超熱酸素分子線及び放射光X線光電子分光を用いて、Cu $_{3}$ Au(110)表面酸化反応の表面温度依存性を調べた。実験は、SPring-8のBL23SUに設置してある表面化学反応解析装置(SUREAC2000)を用いて行った。表面温度400Kでは、酸化反応により表面第2層のCu原子が表面へ効率よく析出していること、表面温度400Kにおいて酸化反応が効率よく起こることが示された。これらの結果は、(110)表面においてはCu原子の表面への拡散が酸化反応において重要であることを示唆している。

口頭

Cu $_{3}$ Au(110)表面酸化過程の表面温度依存性

橋之口道宏*; 津田泰孝*; 牧野隆正*; 岡田美智雄*; 吉越章隆; 寺岡有殿

no journal, ,

腐食過程としての酸化過程を解明し、耐腐食性の高い材料を開発することは材料科学分野において重要である。これまでの研究でわれわれはCu $_{3}$ Au表面の酸化反応により表面層に形成されたAu原子層が、酸化に対する保護膜の役割を果たすことを明らかにした。これらの研究で、Cu $_{3}$ Au表面酸化反応には面方位依存性があり、(111)や(100)面と比較して、(110)面での反応性が大きくなることが示された。本研究では、酸化反応における面方位依存性の要因を明らかにするため、超熱酸素分子線及び放射光X線光電子分光を用いて、Cu $_{3}$ Au(110)表面酸化反応の表面温度依存性を調べた。表面温度300Kで得られた結果と比較して、400Kでは酸化反応によりCu原子が表面へ効率よく析出し、表面のAu原子が減少した。また、酸素吸着曲線の結果から、表面温度400Kで酸化反応効率が高くなることが示された。これらの結果は、Cu原子の表面への拡散が酸化反応に寄与していることを示唆している。

口頭

超熱酸素分子線を用いたCu $_{3}$ Au(110)表面酸化過程における表面温度依存性

橋之口道宏*; 岡田美智雄*; 津田泰孝*; 牧野隆正*; 吉越章隆; 寺岡有殿

no journal, ,

これまでの研究でCu $_{3}$ Au(110)の方が(001)面より酸化反応の反応性が高いことがわかっている。本研究では、観測された面方位依存性の要因を明らかにするため、超熱酸素分子線及び放射光X線光電子分を用いて、Cu $_{3}$ Au(110)表面酸化反応の表面温度依存性を調べた。400Kでは、酸化反応により表面下のCu原子が表面へ効率よく析出する。また、酸素吸着曲線から、400Kで酸化反応効率が高くなることが示された。これらの結果は、(110)表面では、Cu原子の表面へ拡散が酸化反応において重要であることを示唆している。

口頭

Initial stages of Cu $_{3}$ Au(111) oxidation

津田泰孝*; 牧野隆正*; 橋之口道宏*; 岡田美智雄*; 岡耕平*; Dio, W. A.*; 笠井秀明*; 吉越章隆; 寺岡有殿

no journal, ,

The Au-4f SR-XPS spectra were measured at 70 $^{circ}$ with respect to the surface normal for Cu $_{3}$ Au(111) at O-coverages of 0.0 ML, 0.28 ML, and 0.48 ML. At 0.0 ML, both the Au-4f $_{7/2}$ and Au-4f $_{5/2}$ XPS peaks of Cu $_{3}$ Au(111) were clearly separated into the bulk and the surface components. With increasing O-coverage, the surface component decreased and disappeared at 0.48 ML. At the same time, the interface component newly developed, which indicates increase of Au atoms situated between the topmost Cu-O layer and the third metallic layer. This suggests Cu segregation to the surface and Au rich layer formation in the interface layer. Moreover, the layer profiles at 0.00 and 0.48 ML were obtained quantitatively by analyzing separated Au-4f peak components measured at 0 $^{circ}$ and 70 $^{circ}$ . The high concentration of Au atoms in the interface layer impedes the O-atom diffusion into bulk and the Cu-atom diffusion from the bulk.

口頭

Cu $_{3}$ Au(111)合金表面の耐酸化保護膜形成

津田泰孝*; 岡耕平*; 牧野隆正*; Lehmuskoski, J.*; 岡田美智雄*; Dio, W. A.*; 笠井秀明*; 吉越章隆; 寺岡有殿

no journal, ,

金属腐食の初期段階は物質科学の中心的課題のひとつである。腐食過程を明らかにして耐腐食性の物質を開発することが産業応用のために求められている。本研究では、酸素とCu $_{3}$ Au(111)の反応性について並進運動エネルギーが可変の超熱酸素分子線と放射光光電子分光を用いて明らかにした。実験は全てSPring-8のBL23SUの表面化学実験ステーションで行った。Cu $_{3}$ Au(111)表面をArイオンスパッタリングと加熱で清浄化して11のLEEDパターンを確認した。その表面に酸素分子線を照射して放射光光電子分光測定した。O1s光電子強度の分子線照射量依存性から酸素の吸着曲線を評価した。低被覆率では酸素分子の並進運動エネルギーが2.3eVの場合の方が0.6eVより反応性が低い。被覆率が大きくなるにつれて両者の反応性は逆転する。これは被覆率が大きくなるに従って酸素分子の解離性吸着反応の活性化障壁が大きくなることを意味している。一方、2.3eVではCu $_{3}$ Au(111)面の反応性はCu(111)面より小さい。Cu $_{3}$ Au(111)面ではAuリッチな層が形成され、酸素原子のバルクへの拡散を阻害すると考えられる。

口頭

Cu-Au合金の超熱酸素分子線による酸化の合金組成依存性

岡田美智雄*; 津田泰孝*; 寺岡有殿; 吉越章隆

no journal, ,

次世代のナノ配線材料や新規太陽電池の基板として銅(Cu)をベースとしたナノ構造は有用であることが期待されている。腐食過程としての酸化過程を解明し、耐腐食性の高い材料を開発することが求められている。ここでは、Cuを含有するCuAu合金表面の極薄酸化膜生成反応における合金化の効果についてバルクAu含有量依存性を調べたので報告する。

口頭

Cu3Au(111)合金表面酸化過程の表面温度依存性

津田泰孝*; 牧野隆正*; 岡田美智雄*; 吉越章隆; 寺岡有殿

no journal, ,

合金表面の酸化は、保護膜作成の観点から工業上重要である。表面温度によるCu $_{3}$ Au(111)表面の2.3eV酸素分子線による酸化過程を放射光光電子分光で調べ、保護膜機能の変化を調べた。室温から500の低ドーズ領域では、酸素アップテイクカーブに直接解離吸着反応由来の非表面温度依存性が観測された。一方、高ドーズ領域では、400Kと500Kの間にCu $_{2}$ O生成に起因する違いが現れた。温度上昇によるAu原子拡散によって、酸化保護膜機能が低下したと結論した。

口頭

Cu $_{3}$ Pd(111)合金表面の初期酸化過程

津田泰孝*; 牧野隆正*; 塚田千恵; 吉越章隆; 福山哲也*; 岡田美智雄*

no journal, ,

酸化は腐食過程の中でも最も主要なものの一つである。Cu $_{3}$ Pd合金は触媒作用を持つことで知られ、その表面酸化過程が注目される。本発表では、Cu $_{3}$ Pd(111)表面について、分子ビームを使った初期酸化過程を詳細に調査した。その場光電子分光測定はSPring-8 BL23SUの表面化学装置にて行った。Arスパッターとアニール後の単結晶Cu $_{3}$ Pdを使った。酸素雰囲気への曝露酸化に比べて、分子ビームによる酸化は反応性が高くなることが分かった。また、基板温度の上昇に伴い表面原子拡散が起きることが示唆された。

口頭

超音速分子線を用いたCu(111)表面におけるエチレン分子の反応

牧野隆正*; 津田泰孝*; 塚田千恵; 吉越章隆; 岡田美智雄*

no journal, ,

エチレン分子と金属表面との相互作用は脱水素化反応などの様々な触媒反応において非常に重要である。本研究では、エチレン分子の解離反応を理解するため、超音速分子線をCu(111)表面に照射し、照射後の表面を放射光XPSで調べた。並進エネルギー2eVの分子線を、表面温度300Kで照射したとき、ピーク強度が増大し、またピーク位置が高結合エネルギーにシフトしていることがわかった。吸着状態や反応の表面温度依存性に議論する予定である。

口頭

Initial oxidation of Cu $_{3}$ Pd(111) surface with hyperthermal O $_{2}$

津田泰孝*; 吉越章隆; 岡田美智雄*

no journal, ,

腐食の初期過程は、物質科学における中心的な研究テーマの一つである。腐食プロセスの解明および耐腐食材料の開発は工業上必須である。Cu $_{3}$ Au(111)表面に関しては、Auリッチなサブサーフェイス層がバルクの深い酸化を抑制することが知られている。その比較として、様々な入射エネルギーの超音速ビームによるCu $_{3}$ Pd(111)表面酸化を放射光光電子分光によって調べたので報告する。Pd内殻準位スペクトルから、酸化前の表面は、清浄化処理によって最表面へのCu原子移動とそれに伴うPdリッチな界面層の形成が示唆された。0.8eVよりも2.3eVの分子ビームの方が酸化の効率が高かった。表面温度依存性から高温では拡散原子が重要な役割を持ち、室温ではCuOが形成されることが分かった。

口頭

超熱エネルギー酸素分子によるCu $_{3}$ Pt(111)表面の酸化過程

津田泰孝*; 牧野隆正*; 塚田千恵; 吉越章隆; 福山哲也*; 岡田美智雄*

no journal, ,

酸化は腐食過程の中でも最も主要なものであり、その理解は耐腐食性材料開発に重要である。本研究では、Cu $_{3}$ Pt(111)表面の初期酸化過程を大型放射光施設SPring-8 BL23SUに設置された表面化学反応解析装置を用いて調べた。清浄表面に並進エネルギー2.3eVの超音速酸素分子線を照射し、酸化後の表面を放射光X線光電子分光で分析した。Cu L $_{3}$ M $_{4.5}$ M $_{4.5}$ オージェ電子スペクトルおよびCu-2p XPSスペクトルから、表面銅酸化物が生成することがわかった。一方、Pt-4f XPSスペクトルから、Pt酸化物生成の成長は見られなかった。また、同じ露出量で比較したとき、Cu $_{3}$ Pd(111)表面はCu $_{3}$ Au(111)表面と比べて酸化反応性が低いことがわかった。

口頭

Initial oxidation of copper alloy surfaces with a hyperthermal oxygen molecular beam

津田泰孝*; 牧野隆正*; 吉田光; 吉越章隆; 福山哲也*; 岡田美智雄*

no journal, ,

腐食の初期段階は、物質科学の中心的研究対象の一つである。本研究では、さまざまな入射エネルギーの超音速酸素分子線によるCu $_{3}$ Pd(111)およびCu $_{3}$ Pt(111)表面酸化を放射光光電子分光観察によって調べた。実験は、SPring-8 BL23SUに既設の表面反応分析装置を用いて行った。Cu $_{3}$ Pd(111)およびCu $_{3}$ Pt(111)表面は、Arスパッターとアニールによって清浄化し、2.3eVの入射エネルギーの超音速分子線を照射した。アップテイクカーブからCu $_{3}$ AuやCu $_{3}$ Pdと比べて、Cu $_{3}$ Pt表面は酸化しないことが分かった。これは、表面に形成されるPtリッチ層に起因すると推察している。

口頭

Cu(410)表面における超音速エチレン分子ビームの反応性

牧野隆正*; 津田泰孝*; 吉田光; 吉越章隆; 岡田美智雄*

no journal, ,

金属表面における炭化水素分子の脱水素化反応は、グラフェン生成や様々な触媒反応の反応素過程として重要である。本研究では、超音速C $_{2}$ H $_{4}$ 分子線をCu(410)表面に照射しSPring-8の放射光を利用したX線光電子分光法により、C $_{2}$ H $_{4}$ 分子がどのように反応するか調べた。並進エネルギー約2eVのC $_{2}$ H $_{4}$ 分子では、脱水素化した化学種が表面に吸着することを示唆する結果を得た。