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論文

Nacre-like MXene/polyacrylic acid layer-by-layer multilayers as hydrogen gas barriers

Auh, Y. H.*; Neal, N. N.*; Arole, K.*; Regis, N. A.*; Nguyen, T.*; 小川修一*; 津田泰孝; 吉越章隆; Radovic, M.*; Green, M. J.*; et al.

ACS Applied Materials & Interfaces, 17(21), p.31392 - 31402, 2025/05

https://doi.org/10.1021/acsami.5c03632

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nanoscience & Nanotechnology)

MXenes are a promising class of 2D nanomaterials and are of particular interest for gas barrier application. However, MXene nanosheets naturally bear a negative charge, which prevents assembly with negatively charged polymers, such as polyacrylic acid (PAA), into gas barrier coatings. Here, we present MXene- and PAA-based layer-by-layer (MXene/PAA LbL) multilayers formed by leveraging hydrogen bonding interactions. When assembled in acidic conditions, MXene/PAA LbL films exhibit conformal, pin-hole free, nacre-like structures. The MXene/PAA LbL films yield high blocking capability and low permeability (0.140.01 cc mm m $^{-2}$ day $^{-1}$ MPa $^{-1}$ ) for hydrogen gas. These nacre-like structures are also electronically conductive (up to 37030 S cm $^{-1}$ ). Specifically, the reversible deconstruction of these films under basic conditions is experimentally verified. This study shows that hydrogen bonding interactions can be leveraged to form MXene LbL multilayers as gas barriers, electronically conducive coatings, and deconstructable thin films via pH control.

論文

Magnetoferroelectric phase transition induced by latent spin-lattice coupling in the geometrically frustrated magnet $mathrm{CuFe_{0.95}Al_{0.05}O_{2}}$

玉造博夢; 内原猛*; 満田節生*; 石井祐太*; 中尾裕則*; 竹端寛治*; 今中康貴*

Physical Review B, 111(13), p.134403_1 - 134403_9, 2025/04

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.111.134403

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

In multiferroic CuFe $_{0.95}$ Al $_{0.05}$ O $_{2}$ , applying uniaxial pressure generates a magnetoferroelectric phase distinct from the well-studied spin-driven ferroelectric phase associated with helical magnetic ordering in this system. Using a four-circle neutron diffractometer, the magnetic structure of the -induced magnetoferroelectric phase is determined as the collinear sinusoidal type, which itself does not break the inversion symmetry in this system. Additionally, synchrotron radiation X-ray diffraction experiments are conducted to investigate how the triangular lattice in CuFe $_{0.95}$ Al $_{0.05}$ O $_{2}$ is distorted by applied . Although lattice distortion during the magnetic phase transition in CuFe $_{0.95}$ Al $_{0.05}$ O $_{2}$ is mitigated by the substitution of nonmagnetic Al $^{3+}$ , the application of along the conjugate direction revives the "latent" spin-lattice coupling, causing the triangular lattice to distort during magnetic phase transition. The application of a magnetic filed considerably reduces -induced ferroelectric polarization, but does not affect lattice distortion. These results indicate that -induced ferroelectric polarization is not a consequence of the piezoelectric effect. Instead, the sinusoidal magnetic structure would contribute to the emergence of -induced ferroelectric polarization through spin-lattice coupling.

論文

Germanene reformation from oxidized germanene on Ag(111)/Ge(111) by vacuum annealing

鈴木誠也; 勝部大樹*; 矢野雅大; 津田泰孝; 寺澤知潮; 小澤孝拓*; 福谷克之; Kim, Y.*; 朝岡秀人; 柚原淳司*; et al.

Small Methods, 9(3), p.2400863_1 - 2400863_9, 2025/03

https://doi.org/10.1002/smtd.202400863

被引用回数：1 パーセンタイル：30.18(Chemistry, Physical)

For group 14 monoelemental two-dimensional materials, such as silicene, germanene, and stanene, oxidation is a severe problem that alters or degrades their physical properties. This study shows that the oxidized germanene on Ag(111)/Ge(111) can be reformed to germanene by simple heating around 500 $^{circ}$ C in a vacuum. The key reaction in reforming germanene is the desorption of GeO and GeO $_{2}$ during heating around 350 $^{circ}$ C. After removing surface oxygen, Ge further segregates to the surface, resulting in germanene. The reformed germanene has the same crystal structure, a (7 7) R19.1 $^{circ}$ supercell with respect to Ag(111), and has equivalent high quality to that of as-grown germanene on Ag(111)/Ge(111). Even after air oxidation, germanene can be reformed by annealing in a vacuum. On the other hand, the desorption of GeO and GeO $_{2}$ at high temperatures was not suppressed even in the O $_{2}$ backfilling atmosphere. This instability of oxidized germanene/Ag(111)/Ge(111) at high temperatures contributes to the ease of germanene reformation without oxygen. In other words, the present germanene reformation, as well as the segregation of germanene on Ag(111)/Ge(111), is a highly robust process as a synthesis method of germanene.

論文

Synchrotron radiation photoemission electron microscopy study on radioactive cesium-bearing microparticle collected in Fukushima

吉越章隆; 津田泰孝; 小畠雅明; 岡根哲夫; 佐藤志彦; 大河内拓雄*

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 23(1), p.16 - 21, 2025/02

https://doi.org/10.1380/ejssnt.2025-004

Synchrotron radiation photoemission electron microscopy (SR-PEEM) combining with hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) was utilized to obtain detailed structural and chemical insights into radioactive cesium-bearing microparticles (CsMPs) smaller than 10 m. HAXPES data revealed the presence of several elements such as C, O, Mg, Al, Si, Sr and Cs, while the chemical mapping images obtained by SR-PEEM clearly demonstrated that Cs atoms almost exclusively cover the particle surface. Owing to the surface-sensitive nature of SR-PEEM, the results notably indicate inhomogeneous distributions of elements, suggesting an eggshell-like structure with a Cs shell, with a thickness greater than the escape depth of the photoelectrons (a few nanometers). These novel findings strongly suggest that the aggregation of Cs atoms likely occurs at the microparticle surface and are expected to have applications in the remediation of nuclear power plant accidents.

論文

Dissociative adsorption of supersonic CH $_{3}$ Cl on Cu oxide Surfaces; Cu $_{2}$ O(111) and bulk Cu $_{2}$ O precursor "29"; Structure on Cu(111)

林田紘輝*; 津田泰孝; 村瀬菜摘*; 山田剛司*; 吉越章隆; Dio, W. A.*; 岡田美智雄*

Applied Surface Science, 669, p.160475_1 - 160475_6, 2024/10

https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2024.160475

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)

To examine the elementary steps of the Rochow-Mller process, we subjected copper oxides, viz., CuO(111) and the bulk CuO precursor "29" -structure on Cu(111), to supersonic molecular beams (SSMB) of CHCl. The SSMB energies range from 0.5-1.9 eV. We then employed X-ray photoemission spectroscopy (XPS) in conjunction with synchrotron radiation (SR) to determine the resulting adsorbed species present. We identified two reaction paths, viz., Reaction I and Reaction II, with one prevailing over the other depending on exposure conditions. Reaction I involves the dissociative adsorption of CHCl. In Reaction II, CHCl dissociates with Cl as the prevailing adsorbed species (higher than that of adsorbed carbonaceous species, as observed for Reaction I). For the incident energy and exposure conditions considered, we found Reaction II as the prevailing reaction path for CHCl reaction on both CuO(111) and the "29" -structure on Cu(111).

論文

Electron transfer capability in atomic hydrogen reactions for imidazole groups bound to the insulating alkanethiolate layer on Au(111)

加藤浩之*; 室山瑞穂*; 小早川なの*; 棟安陸*; 津田泰孝; 村瀬菜摘*; 渡部誠也*; 山田剛司*; 兼松佑典*; 立川仁典*; et al.

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 15(43), p.10769 - 10776, 2024/10

https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.4c02306

被引用回数：1 パーセンタイル：37.13(Chemistry, Physical)

The charge transfer capability associated with chemical reactions at metal-organic interfaces was studied via the atomic H addition reaction for an imidazole-terminated alkanethiolate self-assembled monolayer (Im-SAM) film on Au(111) using near-edge X-ray absorption fine structure (NEXAFS) spectroscopy, infrared reflection absorption spectroscopy (IRAS), work function measurements, and density functional theory (DFT) calculations. The imidazolium cation is a stable species in liquids, therefore, it is pertinent to determine whether the hydrogenation reactions of the imidazole groups produce imidazolium cations accompanied by electron transfer to the Au substrate, even in the absence of solvate and/or counterions on the insulating alkanethiolate layer. The analyses indicated that the imidazolium moieties in Im-SAM formed during atomic H irradiation, and some of the imidazolium radicals became cations. Theoretical model calculations also revealed that the total energies and molecular orbital levels satisfied the imidazolium cation formation associated with electron transfer.

論文

Coverage dependence upon early oxidation stages of hafnium-adsorbed Si(111)-77

垣内拓大*; 穴井亮太*; 佐伯大殊*; 津田泰孝; 吉越章隆

Journal of Physical Chemistry C, 128(31), p.13052 - 13063, 2024/08

https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.4c02368

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)

Hf薄膜を形成したSi(111)基板の界面および表面の酸化プロセスを超音速酸素分子ビーム(SOMB)と放射光光電子分光法により研究した。0.5単層(ML)のHf-Si(111)は、HfSiとHfSi $_{4}$ を含む。0.03eVの並進エネルギー(Et)を持つ熱酸素分子を照射すると、HfSiはHf $^{3+}$ 価に酸化された。Etが0.39eVのSOMB照射により、他のHfSi $_{4}$ はHf $^{4+}$ に酸化された。熱酸素曝露後、金属Hfはトラッピングを介した解離吸着を経てHfO $_{2}$ に非局所的に酸化された。一方、偏析したSi原子は2.2eVのSOMB照射によって酸化され、表面にSiO $_{2}$ が生成した。

論文

SRPES and XPS analysis of activation and deterioration processes for Ti-Zr-V NEG coating

神谷潤一郎; 阿部一英; 藤森伸一; 福田竜生; 小畠雅明; 諸橋裕子; 津田泰孝; 山田逸平; 吉越章隆

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 22(4), p.316 - 326, 2024/08

https://doi.org/10.1380/ejssnt.2024-030

真空容器内壁にゲッター機能を持たせることで、超高真空を実現する新しい技術であるNEGコーティングについて、その活性化と劣化のメカニズムの理解は、NEGコーティングの高性能化に不可欠である。本研究では代表的なNEGコーティング材料Ti-Zr-Vについて、SPring-8放射光光電子分光(SRPES)およびX線光電子分光(XPS)による測定を行った。実験ではNEGコーティング試料温度を250 $^{circ}$ Cに昇温させる過程をSRPESにより分析し、その後、酸素ガスを導入して表面酸化過程を同手法により分析した。これらは、NEGコーティング表面の活性化、酸化過程の初めてのオペランド測定である。さらに、試料の深さ方向をXPSにより分析することで、活性化によりZrがTi酸化物、V酸化物から酸素を受け取り、内部へ酸素が拡散すること、および内部では主にZrが酸化物となっていることを観測し、コーティング内部におけるZr酸化物の増加が、NEGコーティングの繰り返しの活性化と飽和による寿命を決定する大きな要素であることを解明した。このことは、今後のNEGコーティングの性能高度化につながる新しい事実である。

論文

CHCl dissociation, CH abstraction, and Cl adsorption from the dissociative scattering of supersonic CHCl on Cu(111) and Cu(410)

牧野隆正*; 津田泰孝; 吉越章隆; Dio, W. A.*; 岡田美智雄*

Applied Surface Science, 642, p.158568_1 - 158568_6, 2024/01

https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2023.158568

被引用回数：4 パーセンタイル：37.63(Chemistry, Physical)

To study the elementary steps in the Rochow-Muller process, we bombarded Cu(111) and Cu(410) with 0.7-1.9 eV supersonic molecular beams (SSMB) of CHCl. We then identified the corresponding adsorbed species using X-ray photoemission spectroscopy (XPS) in conjunction with synchrotron radiation (SR). We found Cl as the dominant adsorbed species (much higher than that of adsorbed carbonaceous species) coming from the dissociative scattering of CHCl. We also found that the threshold kinetic energy of the reaction depends on the crystal surface orientation.

論文

Work function lowering of LaB $_{6}$ by monolayer hexagonal boron nitride coating for improved photo- and thermionic-cathodes

山口尚登*; 遊佐龍之介*; Wang, G.*; Pettes, M. T.*; Liu, F.*; 津田泰孝; 吉越章隆; 虻川匡司*; Moody, N. A.*; 小川修一*

Applied Physics Letters, 122(14), p.141901_1 - 141901_7, 2023/04

https://doi.org/10.1063/5.0142591

被引用回数：7 パーセンタイル：62.75(Physics, Applied)

単層BMをコートしたLaB $_{6}$ の仕事関数の低減に関して報告する。hBNでコートされた領域は、非被覆あるいはグラフェンコートされたLaB $_{6}$ (100)単結晶領域に比べて仕事関数が低下していることが、光電子顕微鏡(PEEM)および熱電子顕微鏡(TEEM)実験から分かった。グラフェンコートに比べてhBNコートされたLaB $_{6}$ (100)では、非常に大きな仕事関数の低下が起きることが、DFT計算から定性的に分かった。計算に酸化層を考慮すると、計算と実験の間の整合性が改善された。放射光XPSによって、我々のLaB $_{6}$ 表面に酸化層が実在することを確認した。

論文

半導体の最先端

津田泰孝

日本海新聞, P. 7, 2023/02

普段使っているスマートフォンやPCがどのように動いているかご存じだろうか。それらの中で行われる高度な電子制御の鍵を握るのは、半導体と呼ばれる物質である。半導体とは、条件により電気を通す性質と通さない性質の両方を示す物質であり、特に代表的な半導体であるシリコンはあらゆる電化製品に利用されている。電子機器の制御をおこなう集積回路は、シリコンを酸素と反応させ、酸化膜を表面に形成するというプロセスを経て作られる。高性能な回路を構築するためには、この酸化膜をできるだけ薄く作ることが必要であり、近年その薄さはおよそ1ナノメートル(十億分の一メートル)にまで達している。これは物質を形作る原子の数で言いかえると、わずか数個分という薄さである。ここにほんの少しでも原子の抜け(欠陥)が存在すると消費電力の増加や誤作動といった問題が起こる。欠陥の少ない良質な酸化膜を作成するためには、反応を理解し、精密に制御することが必須である。シリコンと酸素との反応メカニズムは、未だ全貌が理解されているとはいえず、半導体産業の最先端では日々研究が進められている。しかし、反応式にしてしまえばSi+O $_{2}$ SiO $_{2}$ という中学、高校で習うような簡単なものである。半導体に限らず、最先端の現場で活用される知識は、必ず学校で習う基礎と地続きである。子どもたちが学校でよく学び、将来活躍してくれることを期待している。

論文

Evaluation of doped potassium concentrations in stacked two-Layer graphene using real-time XPS

小川修一*; 津田泰孝; 坂本徹哉*; 沖川侑揮*; 増澤智昭*; 吉越章隆; 虻川匡司*; 山田貴壽*

Applied Surface Science, 605, p.154748_1 - 154748_6, 2022/12

https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.154748

被引用回数：7 パーセンタイル：47.60(Chemistry, Physical)

グラフェンのKOH溶液への浸漬により、SiO $_{2}$ /Siウェハ上のグラフェンの移動度が改善される。これはK原子によるグラフェン修飾による電子ドーピングのためと考えられるが、このときのグラフェンに含まれるK濃度は不明だった。本研究では高輝度放射光を用いたXPS分析によりK濃度を求めた。リアルタイム観察によりK原子濃度の時間変化を求め、放射光未照射時のK原子濃度は0.94%と推定された。また、K原子の脱離に伴ってC 1sスペクトルが低結合エネルギー側にシフトした。これはグラフェンへの電子ドープ濃度が減少していることを示し、K原子はグラフェンに電子注入していることが実験的に確かめられた。

論文

Roles of excess minority carrier recombination and chemisorbed O $_{2}$ species at SiO $_{2}$ /Si interfaces in Si dry oxidation; Comparison between p-Si(001) and n-Si(001) surfaces

津田泰孝; 吉越章隆; 小川修一*; 坂本徹哉*; 山本善貴*; 山本幸男*; 高桑雄二*

Journal of Chemical Physics, 157(23), p.234705_1 - 234705_21, 2022/12

https://doi.org/10.1063/5.0109558

被引用回数：2 パーセンタイル：14.89(Chemistry, Physical)

This paper gives experimental evidence for that (1) the excess minority carrier recombination at the SiO/p-Si(001) and SiO/n-Si(001) interfaces is associated with the O dissociative adsorption, (2) the 700-eV X-ray induced enhancement of the SiO growth is not caused by the band flattening due to the surface photovoltaic effect but ascribed to the electron-hole pair creation due to core level photoexcitation for the spillover of the bulk Si electronic states to the SiO layer, (3) changes of band bending result from the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site when turning on and off the X-ray irradiation, and (4) a metastable chemisorbed O species (Pb1-paul) plays a decisive role in combining two kinds of the reaction loops of single- and double-step oxidation. Based on the experimental results, the unified Si oxidation reaction model mediated by point defect generation [Jpn. J. Appl. Phys. 59, SM0801 (2020)] is extended from a viewpoint of (a) the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site and (b) the trapping-mediated adsorption through the chemisorbed O species at the SiO/Si interface.

論文

Observation of chemisorbed O molecule at SiO/Si(001) interface during Si dry oxidation

津田泰孝; 吉越章隆; 小川修一*; 坂本徹哉*; 高桑雄二*

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 21(1), p.30 - 39, 2022/11

https://doi.org/10.1380/ejssnt.2023-005

We irradiated n-Si(001) with a 0.06 eV supersonic O molecular beam and characterized the SiO surface and SiO/Si interface using real-time X-ray photoemission spectroscopy. The molecularly-adsorbed O was observed not only during the Si surface oxidation process but also during the SiO/Si interface oxidation process, suggesting that trapping-mediated adsorption occurs at SiO/Si interface as well as on the Si surface. We found a good linear correlation between the SiO/Si interface oxidation rate and the amount of molecularly-adsorbed O, revealing that the double-step oxidation loop exclusively proceeds through P $_{b1}$ -paul formation and minority carrier trapping at room temperature. The offset of the linear correlation indicates the presence of ins-paul on the SiO surface, which has nothing to do with the double-step oxidation loop because point defect generation is not affected by the volume expansion of ins-paul oxidation in the flexible SiO network.

論文

Probing copper and copper-gold alloy surfaces with space-quantized oxygen molecular beam

津田泰孝; Gueriba, J. S.*; 植田寛和*; Dio, W. A.*; 倉橋光紀*; 岡田美智雄*

JACS Au (Internet), 2(8), p.1839 - 1847, 2022/08

https://doi.org/10.1021/jacsau.2c00156

The orientation and motion of reactants play important roles in reactions. The small rotational excitations involved render the reactants susceptible to dynamical steering, making direct comparison between experiment and theory rather challenging. Using space quantized molecular beams, we directly probe the (polar and azimuthal) orientation dependence of O $_{2}$ chemisorption on Cu and Cu $_{3}$ Au. We observe polar and azimuthal anisotropies on both surfaces. Chemisorption proceeds rather favorably with the O-O bond axis oriented parallel ( perpendicular) to the surface, and also rather favorably with the O-O bond axis oriented along ( along ). The presence of Au hinders the surface from further oxidation, introducing a higher activation barrier to chemisorption, and rendering an almost negligible azimuthal anisotropy. The presence of Au also prevents cartwheel-like rotating O $_{2}$ from further reactions.

論文

High reactivity of H $_{2}$ O vapor on GaN surfaces

角谷正友*; 隅田真人*; 津田泰孝; 坂本徹哉; Sang, L.*; 原田善之*; 吉越章隆

Science and Technology of Advanced Materials, 23(1), p.189 - 198, 2022/00

https://doi.org/10.1080/14686996.2022.2052180

被引用回数：6 パーセンタイル：39.26(Materials Science, Multidisciplinary)

GaNは、パワーエレクトロニクスデバイスとして注目される材料である。GaNの表面酸化の理解は、金属-酸化膜-半導体(MOS)デバイスを改善するために重要である。本研究では、GaNの結晶面(+c,-c,m-面)毎の酸化特性を、リアルタイムXPSとDFT-MDシミュレーションによって調べた。その結果、H $_{2}$ OとGaN表面との間のスピン相互作用によりH $_{2}$ O蒸気が最も高い反応性を示すことがわかった。m面では、化学吸着が支配的であった。本研究は、Al $_{x}$ Ga $_{1-x}$ N原子層成膜時に意図しない酸化を防ぐために、H $_{2}$ OおよびO $_{2}$ 以外の酸化剤ガスを使用する必要があることを示唆している。

論文

Revisit of XPS studies of supersonic O $_{2}$ molecular adsorption on Cu(111); Copper oxides

林田紘輝*; 津田泰孝; 山田剛司*; 吉越章隆; 岡田美智雄*

ACS Omega (Internet), 6(40), p.26814 - 26820, 2021/10

https://doi.org/10.1021/acsomega.1c04663

被引用回数：13 パーセンタイル：54.62(Chemistry, Multidisciplinary)

X線光電子分光法(XPS)を用いて、バルクCu $_{2}$ O(111)表面と0.5eVのO $_{2}$ 超音速分子線(SSMB)を用いて作製したCu(111)表面のタイプ8とタイプ29と呼ばれる二種類の酸化物に関するXPS分析を報告する。新しい構造モデルを提案するとともに、以前提案した[29]構造のモデルを確認した。酸化物構造の新しいモデルを提案するとともに、O1s XPSスペクトルに基づいて、Cu(111)上のタイプ29酸化物の既提案モデルを確認した。O1sスペクトルの検出角依存性から、ナノピラミッド型モデルがO 1sスペクトルの検出角依存性は、(X)R30 $^{circ}$ Cu $_{2}$ O(111)ではナノピラミッドモデルがより好ましいことがわかった。また、O1s電子励起過程を報告する。

論文

Oxidation of anatase TiO $_{2}$ (001) surface using supersonic seeded oxygen molecular beam

勝部大樹*; 大野真也*; 高柳周平*; 尾島章輝*; 前田元康*; 折口直紀*; 小川新*; 池田夏紀*; 青柳良英*; 甲谷唯人*; et al.

Langmuir, 37(42), p.12313 - 12317, 2021/10

https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.1c01752

被引用回数：4 パーセンタイル：19.51(Chemistry, Multidisciplinary)

超音速分子ビーム(SSMB)を用いて、アナターゼ型TiO $_{2}$ (001)表面の酸素空孔の酸化を調べた。SSMBによって表面およびサブサーフェイスの酸素空孔を除去できた。格子間空孔が酸素空孔の大部分と考えられるが、SSMBによって効果的に除去できた。表面の酸素空孔は、TiO $_{2}$ 結晶成長後の状態では安定であるが、SSMBを用いて同様に効果的に除去できた。

論文

Interface atom mobility and charge transfer effects on CuO and Cu $_{2}$ O formation on Cu $_{3}$ Pd(111) and Cu $_{3}$ Pt(111)

津田泰孝; Gueriba, J. S.*; 牧野隆正*; Dio, W. A.*; 吉越章隆; 岡田美智雄*

Scientific Reports (Internet), 11, p.3906_1 - 3906_8, 2021/02

https://doi.org/10.1038/s41598-021-82180-w

被引用回数：7 パーセンタイル：26.10(Multidisciplinary Sciences)

We bombarded Cu $_{3}$ Pd(111) and Cu $_{3}$ Pt(111) with a 2.3 eV hyperthermal oxygen molecular beam (HOMB) source, and characterized the corresponding (oxide) surfaces with synchrotron-radiation X-ray photoemission spectroscopy (SR-XPS). At 300 K, CuO forms on both Cu $_{3}$ Pd(111) and Cu $_{3}$ Pt(111). When we increase the surface temperature to 500 K, Cu $_{2}$ O also forms on Cu $_{3}$ Pd(111), but not on Cu $_{3}$ Pt(111). For comparison, Cu $_{2}$ O forms even at 300 K on Cu(111). On Cu $_{3}$ Au(111), Cu $_{2}$ O forms only after 500 K, and no oxides can be found at 300 K. We ascribe this difference in Cu oxide formation to the mobility of the interfacial species (Cu/Pd/Pt) and charge transfer between the surface Cu oxides and subsurface species (Cu/Pd/Pt).

論文

超音速酸素分子ビームによる銅金合金表面の酸化過程解明

岡田美智雄*; 津田泰孝*; 吉越章隆; Dio, W. A.*

銅と銅合金, 56(1), p.232 - 236, 2017/00

超音速酸素分子ビームを用いたCu $_{3}$ Au(111)の酸化過程の表面温度依存性を解明した。実験はSPring-8放射光X線光電子分光(XPS)を用いた。酸素ビーム照射前の表面では、表面第一層にAu原子が析出しているが、酸化して0.5ML程度の酸素が吸着すると表面にCuが析出し酸素吸着層を形成し、第2, 3層にAuが多く存在する特異な構造を形成する。表面温度300Kでは、0.5ML程度で飽和吸着し、亜酸化銅は成長しなかった。一方、Cu(111)ではCu $_{3}$ Au(111)よりも、効率よく酸化が起こり、亜酸化銅が成長した。これは、Cu $_{3}$ Au(111)では、0.5ML程度で第2, 3層にAu原子が多く存在し衝突誘起吸収機構による酸化を阻害するためである。理論計算からもO原子のバルクへの拡散障壁は、Cu $_{3}$ Au(111)で大きくなっている。ごく一部Cu原子が多く存在するサイトでは衝突誘起吸収機構により亜酸化銅が生成した。一方、表面温度400および500Kでは、酸化が進み亜酸化銅の成長が見られた。400Kでは、表面上に酸化物が成長し、バルクへの酸化はまだ押さえられているが、500Kでは、バルクへと亜酸化銅が成長し、保護膜機能は壊れることがわかった。