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口頭

保障措置環境試料用元素分布測定装置の改良

安田 健一郎; 宮本 ユタカ; 間柄 正明; 木村 貴海

no journal, , 

保障措置環境試料分析において、バルク分析・ホットセル分析は、試料を化学処理した後にICP-MSやTIMSによる質量分析を行っている。また、パーティクル分析やFT-TIMS分析は、試料から粒子を回収した後、SIMSやTIMSにより質量分析を行っている。このように、保障措置環境試料分析における極微量分析技術は、質量分析技術によるところが大きい。この質量分析は、元素を分析しているわけではなく、文字通り原子核の質量を分析しているため、他元素との分子イオンや化学的・物理的なマトリックス効果による妨害が無視できない。このため、試料に含有される分子イオンなどの原因となる元素をあらかじめ測定し把握しておくことが重要である。これまでにスワイプ試料上のウラン分布を測定するために蛍光X線装置に試料走査機能を付加した元素分布測定装置を開発した。本装置は、減圧せずに試料全体を測定し、付着する元素の分布を高感度で測定することが可能である。今回、ウランに対して検量線を作成し、実試料への適用性について検討したので報告する。

口頭

液体シンチレーションカウンタを用いた排水中$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Sr迅速分析法

中野 政尚; 檜山 佳典; 渡辺 均; 住谷 秀一; 武石 稔*

no journal, , 

東海再処理施設からの放出排水分析に用いる$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Sr分析法として、$$beta$$線最大エネルギーの違い($$^{89}$$Sr: 1.495MeV, $$^{90}$$Sr: 0.546MeV, $$^{99}$$Y: 2.280MeV)を利用して、液体シンチレーションカウンタ(LSC)を用いた迅速分析法を独自に開発し、使用している。この方法は、$$^{90}$$Sr-$$^{90}$$Yの放射平衡を待つ必要がないため、比較的短期間で分析できる。この分析・測定法の再確認として、$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Sr標準溶液を用いたLSCの校正の検討、種々の放射性同位元素を用いた検討分析等を行った。本法による検出限界放射能は、分析回収率60%、測定時間100分間の場合で約0.25Bq/試料であった。供試料を400mlとすると、発電用軽水型原子炉施設における放出放射性物質の測定に関する指針に示されている測定下限濃度(7$$times$$10$$^{-4}$$Bq/cm$$^{3}$$)を下回る検出限界値が得られ、排水分析に十分適用できる。また、$$^{89}$$Sr/$$^{90}$$Sr放射能比の異なる試料の測定では1:20$$sim$$20:1の範囲で10%以内の誤差であることが計算され、また、実験でも同様の結果を得た。本法は4日程度で分析できるため、原子力施設からの排水モニタリングにおいて、有用であると考えられる。

口頭

環境試料中の放射性ストロンチウム分析におけるイオン交換法適用の検討

川崎 将亜; 渡部 陽子; 清水 瑠美

no journal, , 

環境試料中の放射性ストロンチウム分析において、試料中に多量に含まれ分析の妨げとなるカルシウムを分離する方法としてイオン交換法がある。イオン交換法においては、試料中のカルシウム含有量に応じてイオン交換カラムのサイズを適切に選択して分離を行えば、作業時間,コスト等の削減が期待できることに着目した。ここでは、代表的な環境試料であるシラス,カレイ,ほうれん草及び精米について、最適なカラムサイズ及び溶離条件の検討を行った。その結果、文部科学省放射能測定シリーズに示された標準的な分析法に比べて、作業時間が短縮でき、イオン交換樹脂量,溶離液に用いる有害なメタノールの使用量及び有機廃液量も大幅に削減できるカラムサイズ及び遊離条件を見いだすことができた。

口頭

加速器質量分析装置を用いた畑土中$$^{129}$$I分析法の開発

國分 祐司; 中野 政尚; 住谷 秀一; 武石 稔*

no journal, , 

従来、環境試料中の$$^{129}$$Iは中性子放射化分析(以下NAAと記す)を用いて測定してきた。しかし、NAAは検出限界が$$^{129}$$I/$$^{127}$$I原子数比で10$$^{-10}$$$$sim$$10$$^{-9}$$であり、表土等比較的フォールアウトの影響を受けやすい環境試料には適しているものの、沈着した$$^{129}$$Iの地中や水系への移行挙動を調査するためには十分とは言えず、さらに高感度な分析法が必要である。そこで、NAAに比べて3桁程度検出感度が良いと報告されている加速器質量分析装置(以下AMSと記す)を利用した$$^{129}$$I測定を行うこととした。AMSを用いるにあたり、$$^{127}$$Iによる希釈法などの試料調製方法を含め検討した。また、AMSを用いて得られた測定値とNAAで得られた測定値の比較・検討を行ったので報告する。土壌添加法では、1点を除き、多少ばらつきはあるものの、AMSで測定した結果はNAAで測定した結果とほぼ同様の値となった。これは、燃焼前に希釈用Iを添加するため、燃焼時の損失有無(回収率)にかかわらず、安定した測定結果($$^{129}$$I/$$^{127}$$I原子数比)を得ることができることを示唆している。浸出液添加法では、AMSで測定した$$^{129}$$I/$$^{127}$$I原子数比はNAAと比較し、全体的傾向としてやや小さめの結果となった。これは、試料燃焼時のヨウ素回収率が100%に達しないにもかかわらず100%と仮定し、NaOH水溶液浸出後に希釈用$$^{127}$$Iを加えたためと考えられる。以上より、AMSによる分析では、土壌添加法のように燃焼前に直接添加する必要があることが確認できた。

口頭

反射高速陽電子回折を用いた結晶最表面における非弾性散乱過程の研究

深谷 有喜; 河裾 厚男; 一宮 彪彦

no journal, , 

高速の陽電子ビームが結晶表面に低視射角で入射すると、全反射を起こす。この特徴のため、陽電子は結晶表面に非常に敏感なものとなる。また陽電子は電子と同様に、結晶表面に入射すると電子励起やフォノン励起などさまざまな励起過程を経てエネルギーを失う。この陽電子のエネルギー損失過程は、特に全反射回折時において明らかになっていない。そこで本研究では、結晶最表面における全反射陽電子の非弾性散乱過程を調べるために、Si(111)-7$$times$$7表面からの絶対反射率,スポットプロファイル,エネルギー損失スペクトルを測定した。絶対反射率の測定から、陽電子の絶対反射率は電子に比べ1桁以上大きく、全反射条件であっても100%以下であることがわかった。また陽電子の鏡面反射スポットのプロファイルが、入射ビームに比べブロードになっていることを見いだした。エネルギー損失スペクトルの測定から、陽電子では2, 3回表面プラズモンを励起した損失ピークが強いが、電子では1回励起した損失ピークが強いことがわかった。解析の結果、陽電子の平均励起回数は2.6回であり、電子(1.4回)の約2倍の値であることがわかった。この結果から、陽電子は電子と比較すると、より多くの表面プラズモンを励起することがわかった。絶対反射率とスポットプロファイルの測定結果は、陽電子による表面プラズモンの多重励起によって説明できる。

口頭

高温水溶液中のOHラジカルの反応性とp${it K}$ $$_{a}$$評価

室屋 裕佐*; 高橋 宏行*; 勝村 庸介; Lin, M.; 熊谷 友多; 工藤 久明*

no journal, , 

軽水炉内において冷却水は高い放射線場にあり、放射線分解で生成する酸化性生成物は構造材料の腐食促進の大きな要因となる。よって高温水の放射線分解反応を把握し制御することは重要である。分解生成物の中でも特にOHラジカル($$^{bullet}$$OH)は強力な酸化性を持った重要な化学種である。しかしその性質や反応性は、200$$^{circ}$$C以上についてはよくわかっていない。そこでパルスラジオリシス法を用いて、300$$^{circ}$$Cまでの反応性や、$$^{bullet}$$OH解離反応($$^{bullet}$$OH/O$$^{-}$$$$^{bullet}$$)のp${it K}$ $$_{a}$$値を評価した。

口頭

ポリエチレンの自由体積空孔挙動の温度依存性

岡 壽崇; 神野 智史*; 富士原 彩*; 藤浪 真紀*

no journal, , 

系統的に密度を変えたポリエチレンの自由体積空孔の挙動を陽電子消滅寿命測定法で調べ、密度による非晶部の微視的な構造の変化を検討した。オルト-ポジトロニウム($textit{o}$-Ps)平均寿命測定の密度依存性から、高密度(高結晶化度)のポリエチレンほど自由体積サイズが小さいことがわかった。また、$textit{o}$-Ps寿命の温度依存性から、ポリエチレンの熱膨張率は密度と関係していることが明らかになった。

口頭

水素吸蔵合金TiCrVの劣化解析

河裾 厚男; 前川 雅樹; 荒島 裕信*; 伊藤 秀明*; 兜森 俊樹*

no journal, , 

全率固溶系の三元合金であるTiCrVの初期吸蔵量は3.8mass%と高く、バナジウム組成比が高い場合には、材料劣化(吸蔵量の低下)も抑制されることが知られている。しかし、バナジウム組成比が低い場合には、初期の吸蔵・放出サイクルで急激な劣化が起こる。そこで、本研究では、TiCrV合金について陽電子消滅測定を行い、その劣化原因を探ることにした。水素吸蔵量,平均陽電子寿命及びXRD(110)ピーク半値幅の吸蔵・放出サイクル(N)依存性を調べた。水素吸蔵量はN=50までに初期の80%程度まで減少し、その後N=1000までほぼ一定であることが見いだされた。平均陽電子寿命とXRDピーク半値幅はサイクル初期段階で増加し、その後一定値をとる。これは、水素吸蔵量の変化とほぼ同期していることから、陽電子消滅やXRDピーク半値幅の変化をもたらす材料の微視的な変化が、水素吸蔵量減少の原因であると推定される。TiCrV中の単一原子空孔の理論的な陽電子寿命は、約205ピコ秒である。このような陽電子寿命は解析からは得られなかった。陽電子寿命の増加は、水素吸蔵に伴う体積膨張を考慮することで説明できると考えられる。

口頭

市民が体験した食品照射の素朴な実感

市川 まりこ*; 飯塚 友子*; 蒲生 恵美*; 小堀 恵美子*; 渋谷 美智子*; 志保沢 久子*; 千葉 悦子*; 横山 勉*; 福冨 文武*; 等々力 節子*; et al.

no journal, , 

食品照射は、殺菌・殺虫・芽止め技術としての有用性と、食品としての健全性・安全性の知見に基づき、世界各国で実用化が進められ、特にアジア地域での拡大が著しいと言われている。しかし日本では、馬鈴薯の芽止め照射を除いて法的に禁止され、諸外国で多く実用化されている香辛料の照射殺菌も禁止されたままとなっている。その理由の一つが、リスク管理やリスク評価機関,研究者,事業者,一般市民の間での、相互理解の不足と考えられる。食品照射については、実際の照射食品を見る機会がなく、照射の現場も見たことがないままに、イメージや感情に左右された議論しかできていない現状にある。そこで、食品照射に関する生活科学の視点による実験体験を通して得られた素朴な実感を率直なメッセージとして発信することにより、一般の消費者にとってわかりやすい建設的な議論を広げるための取り組みを始めた。

口頭

放射線照射した食品の品質に関する検討

千葉 悦子*; 市川 まりこ*; 蒲生 恵美*; 等々力 節子*; 鵜飼 光子*; 菊地 正博; 小林 泰彦

no journal, , 

食品照射は世界各国で実用化が進められているが、日本では馬鈴薯の芽止め照射を除いて法的に禁止され、その理由として国民の不安や国民的コンセンサスの不足が言われることが多い。そもそも一般の消費者は照射についての知識も実感も持てないため、「分からないものは避ける」となりがちと推測される。ところが、食のコミュニケーション円卓会議のメンバーは、勉強を進めていくうちに、照射食品の危険性を言い立てる話は「どうも違うらしい」と気付き、「安全性が高い」という話にも耳を傾けていこうと考えた。そこで、体験を通して照射のメリットやデメリットを自分たちで実感してみようと思い立った。ここでは、照射臭の有無など種種の食品に対する照射による品質の変化について検討した予備的な結果を報告する。

口頭

照射処理による野菜等の日持ち向上効果に関する検討

飯塚 友子*; 市川 まりこ*; 小堀 恵美子*; 渋谷 美智子*; 志保沢 久子*; 等々力 節子*; 鵜飼 光子*; 菊地 正博; 小林 泰彦

no journal, , 

食品照射は、食品や農産物の保存,食中毒防止,検疫処理に有効な技術の一つとして世界各国で実用化が進められているが、日本では馬鈴薯の芽止め照射を除いて法的に禁止されている。国民の不安が根強く、国民的コンセンサスが不足との意見もあるが、一般の消費者は、照射とはどんなものか、何も実感が持てないまま、自分の考えで判断したいと願う消費者でさえ、具体的な情報が得られずに途方に暮れているのが現状である。そこで、食のコミュニケーション円卓会議では、実験観察の体験を通して照射のメリットやデメリットを自分たちで実感してみようと思い立った。まず、傷みやすい野菜類の照射による日持ち向上効果について検討した予備的な結果を報告する。

口頭

原子力機構TIARAのマイクロビーム装置によるバイスタンダー効果研究

舟山 知夫; 横田 裕一郎; 坂下 哲哉; 小林 泰彦

no journal, , 

放射線誘発バイスタンダー効果は、放射線に照射された細胞から、周辺のバイスタンダー細胞に、細胞間シグナル伝達機構を介して何らかの情報が伝達され、アポトーシスなどの放射線応答が引き起こされる現象である。重イオンビームで細胞試料を照射するとき、その線量を次第に減らしていくと、細胞集団への重イオンによるエネルギー付与の空間分布が次第に離散的になっていき、照射された細胞試料内に、重イオンで照射された細胞と、照射されていないバイスタンダー細胞が混在するようになる。この離散的なエネルギー付与は、とりわけ、高LET重イオンの場合は顕著である。そのため、高LET放射線の生物影響を解明するにあたっては、放射線誘発バイスタンダー効果が細胞集団にどのような影響を及ぼしているかを明らかにすることが重要になる。そこで、私たちは、原子力機構・高崎量子応用研究所・TIARAのAVFサイクロトロンにコリメーション式重イオンマイクロビーム装置を設置し、重イオン誘発バイスタンダー効果の機構解析を試みた。講演では得られた成果について概説する。

口頭

$$^{241}$$Am-Li線源における中性子放出角度分布の非等方性

辻村 憲雄; 吉田 忠義

no journal, , 

円筒形$$^{241}$$Am-Li中性子線源から放出される中性子の放出角度分布を計算と実験により評価した。

口頭

抗体標識可能なLu-177の製造法の開発

渡辺 智; 橋本 和幸; 渡邉 茂樹; 飯田 靖彦*; 花岡 宏史*; 遠藤 啓吾*; 石岡 典子

no journal, , 

$$^{177}$$Luは、がん治療に適した$$beta$$線に加えてがんの体内動態をモニター可能な$$gamma$$線を同時に放出するため、内用放射線治療への適用が有望視されている。われわれは、がんに特異的に濃集するモノクローナル抗体へ$$^{177}$$Luを標識した$$^{177}$$Lu-抗体を開発し、$$^{177}$$Lu-抗体のがん治療薬としての有用性を評価することを目指している。そのためには、高純度で無担体の$$^{177}$$Luが必要である。そこで、本研究では、$$^{177}$$Lu-抗体の合成が可能な無担体$$^{177}$$Luの製造法の開発を行った。濃縮$$^{176}$$Yb$$_{2}$$O$$_{3}$$ターゲットを原子炉JRR-3で照射し、$$^{176}$$Yb(n,$$gamma$$)$$^{177}$$Yb(半減期1.91時間)$$rightarrow$$$$^{177}$$Lu反応で$$^{177}$$Luを製造した。照射済みの濃縮$$^{176}$$Yb$$_{2}$$O$$_{3}$$を塩酸で溶解し、逆相シリカゲルカラムにチャージし、あらかじめ不純物元素を取り除くために陽イオン交換カラム及びキレート交換カラムで精製した0.25M 2-ヒドロキシイソ酪酸(2-HIBA)/0.1M 1-オクタンスルホン酸ナトリウム(1-OS)を溶離液として用い、$$^{177}$$LuとターゲットであるYbとを分離した。分離後のLuフラクションを陽イオン交換カラムに通して2-HIBA/1-OSを完全に除去し、さらに残った不純物元素を取り除くために陰イオン交換カラムを通して最終$$^{177}$$Lu製品を得た。この$$^{177}$$Luを用いて$$^{177}$$Lu-抗体の標識実験を行った結果、標識率は80%以上であることがわかり、抗体への標識が可能な高純度無担体$$^{177}$$Luの製造が可能となった。

口頭

腫瘍イメージングを目指したBr-76標識MBBGの開発

渡邉 茂樹; 花岡 宏史*; Liang, J. X.; 飯田 靖彦*; 渡辺 智; 遠藤 啓吾*; 石岡 典子

no journal, , 

神経内分泌腫瘍にはノルエピネフリントランスポーター(NET)を高発現しているものが多く、ノルエピネフリン誘導体である[$$^{131}$$I]-m-Iodobenzylguanidine ($$^{131}$$II-MIBG)が神経内分泌腫瘍の診断さらには治療に利用されている。しかし、$$^{131}$$I-MIBG又は$$^{123}$$I-MIBGをトレーサとしたSPECTでは病変の数や転移部位を正確に把握することは難しいことから、$$^{131}$$I-MIBG治療の適応症例の判断や治療後の効果判定を行うには、解像度が高く定量性に優れるポジトロン断層撮像法(PET)の適用が望まれる。そこで神経内分泌腫瘍のPETによるイメージングの可能性を検討するため、ポジトロン放出核種である$$^{76}$$Br(半減期=16.1時間, $$beta$$$$^{+}$$壊変=57%)を標識した$$^{76}$$Br-m-Bromobenzylguanidine($$^{76}$$Br-MBBG)を合成し、化合物の安定性試験、担がんマウスを用いた体内分布実験と小動物用PETによるin vivoイメージングを行った。その結果、$$^{76}$$Br-MBBGを標識率43%で合成し、血しょう中で24時間安定であることが明らかとなった。また、担がんマウスを用いた体内分布実験では$$^{76}$$Br-MBBGが腫瘍特異的に集積し、その集積はMIBGよりも高いことが明らかとなった。小動物用PETによるin vivoイメージングを行った結果、腫瘍を明瞭に描出する画像を取得した。以上の結果より、$$^{76}$$Br-MBBGがPETイメージングに応用可能な薬剤であることが示された。

口頭

陽電子消滅法による量子ビート測定,1; 新しいラジカル分析法

平出 哲也; Lee, J.

no journal, , 

水中で形成されるポジトロニウムとジェミネート対となっているのはOHラジカルであり、このジェミネート対はイオン化の際には一重項状態であり、その後、異なる環境でそれぞれ超微細結合によってスピン状態が変化していく。ポジトロニウムの電子はOHラジカル内の電子よりも非常に速く、10ps程度の周期で回転している。その際、OHラジカル内のプロトンのスピンの向きは上向きと下向きである確率が半々であり、よって、一重項と三重項の間の振動の周期はわずかに異なる周期の重ねあわせとなり、うねりを生じる。ここで、うねりの腹の部分で、速い周期で一重項になる場合は、うねりの節で振幅がなくなる場合よりもラジカル反応が進むと考えられ、その結果、うねりの節の部分ではラジカル反応と競争反応である、スピン交換反応の収率の増大が現れると予想される。18$$^{circ}$$Cの水の測定結果には、上記効果のものと考えられる量子ビートが時間分解した消滅$$gamma$$線のドップラー広がりに観測され、このビートから水中の短寿命ラジカルであるOHラジカルの超微細結合定数を測定することができるようになった。

口頭

陽電子消滅法による量子ビート測定,2; 水中のOHラジカル

平出 哲也; Lee, J.

no journal, , 

水中のOHラジカルの超微細結合定数に由来する量子ビートを、時間分解した消滅$$gamma$$線ドップラー広がり測定で見いだした。18$$^{circ}$$C, 25$$^{circ}$$Cで測定し、そのどちらでも2種類の量子ビートを観測した。また、温度の上昇とともに、超微細結合定数は小さくなっていく傾向を示した。これらの結果は、水の構造として、2状態モデルを示していると考えられる。連続状態で存在しているとすると、OHラジカルの存在する各場所における構造は連続的に存在し、超微細結合定数も連続的に存在することとなり、ビートが観測できないことになるからである。これらの実験結果から、基本構造は2つ存在し、それぞれの構造は温度に伴って連続的に変化していることがわかった。

口頭

治療用重粒子線のブラッグピーク付近のOHラジカル収量,1; スカベンジャCCAを用いた収量測定

山下 真一; 前山 拓哉*; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介; 室屋 裕佐*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*

no journal, , 

これまでケイ光プローブを用いた高感度OH収量測定手法を開発し、重粒子線照射に対して実際の測定を行ってきた。これをさらに拡張し、高エネルギー重粒子線のブラッグピーク近傍におけるOH収量を測定した。ブラッグピーク付近で収量が極小値をとること,加速エネルギーが異なると同一のイオンでも異なる収量となることなどが明らかとなった。

口頭

治療用重粒子線のブラッグピーク付近のOHラジカル収量,2; HIBRACコードによるフラグメンテーションの寄与の検討

前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介; 室屋 裕佐*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*

no journal, , 

これまでガン治療用高エネルギー重粒子線のブラッグピーク近傍におけるOH収量を測定してきた。本研究では高エネルギー重粒子線で顕著となるフラグメンテーション(核破砕)をシミュレーションにより評価し、これを元に測定結果を再現し、計算コードの検証を行うとともに各イオンの寄与がOH収量の点でどの程度あるのかについて検討した。

口頭

スピントラップ剤CYPMPOと水分解ラジカルとの反応性

翠川 匡道*; 山下 真一; 勝村 庸介; Lin, M.; 室屋 裕佐*; 前山 拓哉*; Funtowiez, D.*; 上林 將人*; 安西 和紀*

no journal, , 

近年開発された新規スピントラップ剤CYPMPO(5-(2,2-dimethyl-1,3-propoxy cyclophosphoryl)-5-methyl-1- pyrroline ${it N}$-oxide)は$$^{.}$$OHやO$$_{2}$$$$^{-}$$$$^{.}$$を捕捉し、そこで生成される$$^{.}$$OH付加体とO$$_{2}$$$$^{-}$$$$^{.}$$付加体はESRにおいて異なる信号として観測できる。このためCYPMPOを利用することで$$^{.}$$OHやO$$_{2}$$$$^{-}$$$$^{.}$$を個別に定量できると期待されるものの、$$^{.}$$OHやO$$_{2}$$$$^{-}$$$$^{.}$$などのフリーラジカルに対する反応性についてはまだ十分な精度で定量的に評価されていない。そこで本研究ではパルスラジオリシス法を用い、主要な水分解ラジカルである水和電子(e$$^{-}$$$$_{aq}$$)や$$^{.}$$OHに対するCYPMOの反応性を調べ、標準的なスピントラップ剤である5,5-Dimethyl-1-pyrroline ${it N}$-oxide (DMPO)とも比較した。CYPMPOとDMPOの水分解ラジカル($$^{.}$$OH, e$$^{-}$$$$_{aq}$$)との反応における過渡吸収スペクトルに大きな相違は見られず、両者の構造の違いは吸光特性にはほとんど影響がないことがわかった。このため、CYPMPOとDMPOの水分解ラジカルとの反応性及び反応サイトは同様と示唆された。

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