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論文

Radiation measurement for safeguards environmental samples by imaging plate

安田 健一郎; 桜井 聡; 軍司 秀穂; 臼田 重和

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.552 - 555, 2002/11

IAEAの93+2計画に基づく保障措置システムの強化に対応するため、原研では高度環境分析研究棟(CLEAR)を整備し、保障措置環境試料中に含まれる極微量核物質の分析技術を開発している。試料間の相互汚染やクリーンルームへの汚染を避けるために、CLEARに持ち込む放射性物質の量的制限の設定を検討している。測定方法として、発表者は、オートラジオグラフィーの一種であり、試料中における低レベルの放射能分布測定に有効であるイメージングプレートの適用性を検討した。予備試験において、$$alpha$$線及び$$beta$$線源としてサマリウム(Sm-147)及びカリウム(K-40)試薬を測定した。$$alpha$$線では0.05~0.1Bq,$$beta$$線では0.01~0.2Bqの領域において、測定値は放射能に対して線形性を示した。$$alpha$$線の検出限界を0.05Bqとすれば、約2$$mu$$g程度の天然ウランの検出が期待できる。

論文

原子核物理からわかること; オクロ現象

岩本 昭

数理科学, (465), p.10 - 17, 2002/03

本解説記事は、雑誌「数理科学」における特集「物理定数のプロフィール」に掲載予定の依頼原稿である。ここで議論するのは、電弱相互作用や強い相互作用の強さが宇宙の加齢とともに変化する可能性を、原子核物理の観点から調べる試みである。この試みとして、長半減期の$$beta$$崩壊核種の検討やビッグバン時点や星の中での元素合成過程の検討があげられるが、その中でも最も高い精度での議論ができる、オクロ天然原子炉での核分裂生成物のデータを用いた方法を詳細に述べる。主としてSmアイソトープの解析を通して、オクロ原子炉が動いていた約20億年前の中性子共鳴準位のエネルギーが決定でき、それを用いてこの20億年間での電磁相互作用及び強い相互作用の強度変化を議論する。結論として、これら相互作用定数が現在の値から変わり得る上限値として、ほかのすべての方法によるものより小さい値を与えることを解説する。

報告書

セメント系材料に対する核種の収着データベースの整備

加藤 大生*; 嶺 達也*; 三原 守弘; 大井 貴夫; 本田 明

JNC-TN8400 2001-029, 63 Pages, 2002/01

JNC-TN8400-2001-029.pdf:1.81MB

TRU廃棄物の処分システムにはセメント系材料の使用が考えられている。セメント系材料には収着により核種の移行を遅延させる機能が期待されている。このため、TRU廃棄物の処分システムの評価においては、セメント系材料に対する核種の分配係数Kd が重要なパラメータとなる。セメント系材料に対する核種の収着に関する研究は、国内外で数多く報告されている。したがって、既存の知見を整理し、核種の分配係数を把握しておく必要がある。本報告では、性能評価上重要となるC, Cl, Ni, Se, Sr, Zr, Nb, Mo, Tc, Sn, I, Cs, Sm, Pb, Ra, Ac, Th, Pa, U,Np, Pu, Am, Cm 等の元素を対象として、セメント系材料に対する分配係数を文献及び内部実験結果から抽出・整理し、収着データベース(SDB)としてまとめた。SDB 整備の過程で、Se, Tc, Pa, U, Pu, Np 等といった実験雰囲気や酸化還元電位により化学形態が変化すると考えられる元素について、実験雰囲気が制御された条件で得られた分配係数はいくらかあるももの、酸化還元電位が制御された条件で得られた分配係数はほとんどないことを把握した。また、Se, Mo, Sm, Cm, Ac の分配係数がこれまで測定されていないことが分かった。これらの元素のうち、Se及びMo について、OPC(普通ポルトランドセメント)に対する分配係数をバッチ収着実験により取得し、SDB に反映した。

報告書

分光光度計および光音響分光装置を用いたネオジム(III)およびサマリウム(III)の測定:NP(IV)スペシエーションのための予備的検討

北村 暁; 岡崎 充宏*

JNC-TN8400 2001-009, 54 Pages, 2001/01

JNC-TN8400-2001-009.pdf:1.3MB

分光光度計およびレーザー誘起光音響分光装置の検出感度に関する性能調査を目的として、ネオジム(III)およびサマリウム(III)の吸収スペクトル測定および光音響スペクトル測定を行った。ネオジムもしくはサマリウムの濃度を2$$times$$10-5$$sim$$2$$times$$10-2mol-dm-3の間で変化させ、それぞれの濃度における吸収スペクトルおよび光音響スペクトルを取得した。併せて、雰囲気制御グローブボックス内で吸光測定を行うことができる分光光度計についても同様の測定を行い、吸収スペクトルを取得した。比較のために、光路長を1cmおよび10cmに設定した一般的な分光光度計を用いて、同様の測定を行った。多くの文献では、光音響測定は吸光測定に比べ大幅に低い濃度まで測定できると報告されているが、本光音響分光装置においては光路長を10cmに設定した吸光測定と同程度であるという結果が得られた。また、本実験の結果から、将来の目的としているネプツニウム(IV,V)の検出感度について推定し、特にNp(IV)溶存化学種のスペシエーションの可能性を検討した。

論文

The Nuclear interaction at Oklo 2 billion years ago

藤井 保憲*; 岩本 昭; 深堀 智生; 大貫 敏彦; 中川 正幸; 日高 洋*; 大浦 泰嗣*; M$"o$ller, P.*

Nuclear Physics B, 573(1-2), p.377 - 401, 2000/05

 被引用回数:187 パーセンタイル:2.17(Physics, Particles & Fields)

20億年前に稼働していたガボン共和国オクロ地区での天然原子炉炉心でのサマリウムアイソトープの異常なアイソトープ比より、基本相互作用の結合定数の時間依存性を議論したSlyakhterの仕事を詳細に検討した。われわれは地中深くの汚染されていない最近得られたサンプルを注意深く選び、また炉心での温度の評価を注意して行った。その結果得られた結論は、Slyakhterが行った簡単な解析をほぼ再確認した。すなわち強い相互作用と電磁的相互作用の結合定数の時間依存性に関してその相対的な変化率は各々1年あたり10$$^{-18}$$-10$$^{-19}$$と10$$^{-17}$$である。サマリウムのアイソトープ比より得られた結論を補強するため、外部からの汚染の影響を考慮しつつガドリウムのアイソトープについての評価を初めて行い、サマリウムと矛盾しない結論を得た。

報告書

人工バリアからの核種移行率に対するオーバーパックの腐食膨張と緩衝材の流出に関する感度解析

吉田 隆史; 石原 義尚; 石黒 勝彦; 仲島 邦彦*; 大井 貴夫

JNC-TN8400 99-087, 41 Pages, 1999/11

JNC-TN8400-99-087.pdf:2.78MB

地層処分システムの性能評価において、人工バリア中の核種移行に影響を及ぼす現象として、オーバーパックの腐食膨張および緩衝材の流出が挙げられている。このため、この二つの現象によって影響を受ける緩衝材パラメータ(緩衝材厚さ、空隙率、拡散係数)を変化させて人工バリア中核種移行の感度解析を行い、人工バリアから周辺岩盤への核種移行率の変動について調べた。オーバーパックの腐食膨張と緩衝材の流出を考慮し、緩衝材厚さ、空隙率、拡散係数を変化させて解析を行った結果から、この二つの現象は半減期が1万年未満の核種の移行率に対して大きな影響を及ぼすことが分かり、オーバーパックの腐食膨張はこれらの核種の最大移行率を減少させ、緩衝材の流出は逆に最大移行率を増加させることが示された。しかしながら、半減期が10万年を超える核種(例えば、Cs-135やNp-237など)の移行率については、オーバーパックの腐食膨張および緩衝材の流出による緩衝材パラメータの変化が最大移行率に及ぼす影響はほとんどないことが示された。

報告書

Acquisitions of effective diffusion coefficients (De) for Ni(II), Am(III), Sm(III) and Se(IV) in bentonite by through-diffusion method

佐藤 治夫

JNC-TN8400 99-062, 16 Pages, 1999/10

JNC-TN8400-99-062.pdf:0.81MB

圧縮ベントナイト中でのイオン電荷の影響を定量的に評価するため、Ni$$^{2+}$$, Am$$^{3+}$$, Sm$$^{3+}$$ and SeO$$_{3}^{2-}$$の実効拡散係数(De)を拡散化学種の電荷をパラメータとして取得した。Ni$$^{2+}$$,Sm$$^{3+}$$に対しては、乾燥密度1.8 Mg$$cdot$$m$$^{-3}$$,pH5$$sim$$6の模擬間隙水条件にて透過拡散法により測定した。SeO$$_{3}^{2-}$$に対しては、乾燥密度l.8 Mg$$cdot$$m$$^{-3}$$,pH11の模擬間隙水条件にて測定した。Am$$^{3+}$$に対しては、陽イオン排除の効果を確認する目的で、乾燥密度0.8,1.4,1.8 Mg$$cdot$$m$$^{-3}$$,pH2の間隙水条件で測定した。測定では、Na型ベントナイト(クニゲルV1)を用いた。Amの測定においては、低pH領域で行うため、予め層間イオンのNa$$^{+}$$をH$$^{+}$$と置換したH型クニゲルV1を用いた。得られたDeは、Sm$$^{3+}$$$$>$$Ni$$^{2+}$$$$>$$Am$$^{3+}$$$$>$$ SeO$$_{3}^{2-}$$の順で小さくなった。得られたDeをこれまでに報告されているデータと比較した結果、Deは、Cs$$^{+}$$$$>$$Sm$$^{3+}$$$$>$$HTO$$>$$Ni$$^{2+}$$$$>$$陰イオン(I$$^{-}$$, Cl$$^{-}$$, CO$$_{3}^{2-}$$, SeO$$_{3}^{2-}$$ TcO$$_{4}^{-}$$, NpO$$_{2}$$CO$$_{3}^{-}$$, UO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{3}^{4-}$$)の順で小さくなり、陽イオン$$>$$HTO$$>$$陰イオンの傾向を示した。Am$$^{3+}$$のDeのみは陰イオンと同程度であった。Ni$$^{2+}$$のDeがHTOより小さかった原因は、Ni$$^{2+}$$の自由水中の拡散係数(Do)がHTOのそれの約1/3と遅いことによると考えられる。また、Am$$^{3+}$$のDeが陰イオンと同程度であった原因は、Am$$^{3+}$$のDoもHTOの約1/3であったこと、及び陽イオン排除によるベントナイト表面からの静電的反発によると考えられる。そこで、各イオンのDoで規格化して求めた形状因子(FF)で比較した結果、Sm$$^{3+}$$$$>$$Cs$$^{+}$$$$>$$Ni$$^{2+}$$$$>$$HTO$$>$$Am$$^{3+}$$$$>$$陰イオンの順で小さくなり、Cs$$^{+}$$,Ni$$^{2+}$$,Sm$$^{3+}$$に対しては表面拡散、Am$$^{3+}$$に対しては陽イオン排除、SeO$$_{3}^{2-}$$を含む陰イオンに対しては陰イオン排除の可能性が示された。FFの計算結果から、乾燥密度1.8 Mg$$cdot$$m$$^{-3}$$に対する表面拡散の程度は、HTOを基準としてSm$$^{3+}$$に対しては5倍程度、Cs$$^{+}$$に対しては3倍程度、Ni$$^{2+}$$に対しては1.3倍程度であった。また、同条件における陰イオン排除の程度は、TcO$$_{4}$$4$$^{-}$$で1/7程度、NpO$$_{2}$$CO$$_{3}^{-}$$で1/6程度、SeO$$_{3}^{2-}$$で1/5程度と見積もられた。

報告書

フミン酸およびベントナイトに由来する有機物のサマリウム溶解度に及ぼす影響評価

金持 真理子*; 佐藤 治夫; 笹平 朗*

JNC-TN8400 99-059, 59 Pages, 1999/10

JNC-TN8400-99-059.pdf:1.54MB

天然の地下水中に存在する有機酸は、ガラス固化体から漏洩した放射性核種と錯体を形成し溶解度を上昇させることが懸念されている。一方、これまでに報告されている核種と有機物との錯形成は、主に酸性領域で取得されたデータがほとんどであり、処分環境で予測されるような比較的高いpHで測定されたデータは少ない。本研究では、高pH領域において、有機物の共存によってサマリウムの溶解度が影響を受けるかどうかを把握するため、市販のフミン酸(アルドリッチ製)あるいはベントナイト起源の水溶性有機物の共存下におけるサマリウムの溶解度変化を実験と熱力学計算を併用して検討した。その結果、液相中で共存するフミン酸の濃度が高いと見かけ上サマリウムの溶解度も高くなる傾向が認められた。しかし、熱力学計算では炭酸イオンが共存する系では炭酸錯体が支配的化学種となり、フミン酸の効果は炭酸と比較して小さいことが示された。また、全有機炭素濃度を指標として、ベントナイト起源の有機物と市販のフミン酸(アルドリッチ製)の効果を比較すると、ベントナイト起源の有機物の方がサマリウム溶解度に与える影響は小さかった。ベントナイト起源の有機物の中には、錯形成の安定度定数の小さい単純な有機物も含まれていたため、フミン酸と比較して効果が小さかったものと考えられる。更に、主として酸性領域で取得されたデータに基づいて提案されている、既存の有機物錯体モデルとの比較を行った。Kimにより提案された、イオンの価数と同数のサイトを1ユニットとして電荷が中和される1対1錯体の形成を前提に、フミン酸による溶解度上昇を試算した。その結果、フミン酸錯体よりも炭酸錯体の方が支配的となり、熱力学計算結果を支持したが、フミン酸の解離度の影響が明確になっておらず、Loading Capacityによるフミン酸濃度の規格化の有効性を確認できなかった。サマリウムと有機物との錯体の濃度を測定するため、紫外吸収法の適用を試みた。しかし、フミン酸の強い吸収が錯体の吸収帯と重なっていたため、錯体濃度を評価するに至らなかった。

報告書

負イオン源セシウム導入装置用マーカー磁石付フロートを利用した液面レベル測定手法の開発

伊藤 孝雄; 山崎 晴幸*; 薄井 勝富; 藻垣 和彦; 栗山 正明

JAERI-Tech 99-066, p.13 - 0, 1999/09

JAERI-Tech-99-066.pdf:0.6MB

JT-60負イオンNBI(N-NBI)のイオン源では、負イオンの生成率を上げるためイオン生成部にセシウム蒸気を導入している。このセシウムの蒸発率はセシウム導入装置の液体セシウムを貯めているオーブンの温度を変えることにより制御される。オーブン内のセシウム残量を監視するため、サマリウムコバルト系永久磁石を装置したフロートを利用したセシウム液面レベルの測定手法を新たに開発した。オーブン内のセシウム液面レベルはフロート内磁石からの磁場を測定することにより検知できる。また、このフロートはセシウム導入装置の高真空及び高温の環境下で使用できる。本液面レベル測定手法の有効性は、実証試験により確認され、これにより、負イオン源におけるセシウム消費の定量的な把握が可能となった。

報告書

有機物の特性評価モデルの開発(II)(研究概要)

笹平 朗*; 深澤 哲生*; 鴨志田 守*; 堀川 豊彦*

PNC-TJ1124 98-002, 48 Pages, 1998/02

PNC-TJ1124-98-002.pdf:1.53MB

天然、人工バリア中の放射性核種移行は、核種の原子価状態、溶解度、地中物質への分配、地下水中物質との相互作用に依存すると考えられる。本研究では、このうち、地下水中物質との相互作用に着目し、フミン酸等の天然有機酸と核種の錯形成が溶解度に及ぼす影響の検討を進めている。本年度の研究では、炭酸錯体の熱力学的濃度とベントナイト浸漬液中でのSm濃度の比較、採取地下水におけるSmの溶解度の測定および、市販フミン酸添加系でのSmの溶解度に及ぼす有機物濃度の影響評価を行った。市販フミン酸を添加した溶液での有機物濃度の影響評価試験では、Sm濃度は有機物濃度に比例していた。市販フミン酸添加系で、Sm固体相としてSm(OH)3が安定な炭酸濃度条件では、Sm濃度は天然有機物による錯形成の影響を受けると考えられる。ベントナイト中を想定した環境では、Sm固体相としてSm(OH)3を用いた平成8年度試験においても、Sm濃度の主たる支配因子は炭酸イオンとの錯形成であることが判明した。また採取した地下水中におけるSm濃度の主たる支配因子も炭酸錯体の形成であり、Smと錯体形成を行う可能性のあるフミン酸やフルボ酸の影響は検出されなかった。市販フミン酸添加系での総炭酸濃度が1ないし3ppmであるのに対し、ベントナイト中を想定した環境では総炭酸濃度が50ppm炭素である。また、地下水試験においては固相としてSmOHCO3を用いている。総炭酸濃度もしくは炭酸分圧が高く、Sm固相としてSmOHCO3が形成される環境では、Sm3+イオンおよびSmの水酸化錯体の濃度が低下する。このため、このような環境ではSmと有機物の錯形成反応が抑制されることが示唆された。

論文

Luminescence study on hydration states of lanthanide(III); polyaminopolycarboxylate complexes in aqueous solution

木村 貴海; 加藤 義春

Journal of Alloys and Compounds, 275-277, p.806 - 810, 1998/00

 被引用回数:100 パーセンタイル:3.22

ランタノイド[Ln](III)イオンの内部水和数N$$_{H2O}$$と発光寿命との相関を調べるために、一連のポリアミノポリカルボン酸を配位子とするLn(III)錯体[Ln=Sm,Eu,Tb,Dy]の水和状態を詳細に研究した。D$$_{2}$$O-H$$_{2}$$O溶液中のLn(III)の発光寿命測定から得た直線相関と、前に報告したH$$_{2}$$O中でのN$$_{H2O}$$から、錯体中のN$$_{H2O}$$を評価した。各錯体中のEu(III)とTb(III)の平均のN$$_{H2O}$$は文献値とよく一致した。Sm(III)とDy(III)の最低励起状態と基底状態のエネルギー差はほぼ等しいため同様な消光挙動が期待できるが、測定したSm(III)のN$$_{H2O}$$はDy(III)のそれより大きな値を示した。また、D$$_{2}$$O中の錯体の発光寿命の測定では、これらの配位子によるLn(III)の消光はみられなかった。これらの結果は、Sm(III)の総配位数はEu(III),Tb(III)及びDy(III)よりも約1大きいことを示唆する。Ln(III)のN$$_{H2O}$$決定のための相関関係の導出を検討した。

論文

Luminescence study on the inner-sphere hydration number of lanthanide(III) ions in concentrated aqueous salt solutions in fluid and frozen states

木村 貴海; 加藤 義春

Journal of Alloys and Compounds, 278, p.92 - 97, 1998/00

 被引用回数:65 パーセンタイル:6.47(Chemistry, Physical)

時間分解蛍光法を用いて、流動(室温)及び凍結(液体窒素温度)状態にある高濃度塩溶液(NaCl,NaNo$$_{3}$$及びNaClO$$_{4}$$)中のランタノイド[Ln](III)イオン[Ln=Sm,Eu,Tb,Dy]の内部水和数N$$_{H2O}$$を発光寿命測定により研究した。凍結溶液中のLn(III)の消光挙動は、流動溶液と同様にイオンの励起状態から水和水のOH振動へのエネルギー移動によることを明らかにした。各温度でのD$$_{2}$$O-H$$_{2}$$O溶液中のLn(III)の発光寿命測定から得た直線相関と、前に報告したH$$_{2}$$O中でのN$$_{H2O}$$から塩溶液中のN$$_{H2O}$$を評価した。流動溶液中でのLn(III)のN$$_{H2O}$$から、NO$$_{3-}$$は内圏錯体を生成するがCl$$^{-}$$とClO$$_{4-}$$は生成しないこと、ClO$$_{4-}$$は高濃度で水和水の消光効果を促進することを明らかにした。一方、凍結溶液中では、Cl$$^{-}$$とNO$$_{3-}$$が内圏錯体を生成しN$$_{H2O}$$が約1及び2~3減少すること、ClO$$_{4-}$$は高濃度でも水和に全く影響しないことを見出した。

報告書

ATR三次元核熱水力計算手法について

山口 隆司

PNC-TN1410 97-026, 16 Pages, 1997/07

PNC-TN1410-97-026.pdf:0.29MB

3次元核熱水力結合炉心計算コード「LAYMON-2A」は、ATRの出力分布計算及び制御棒反応度価値計算に用いられる。本コードは、臨界ほう酸濃度のサーチ機能等、炉心運用計画に必要な各種機能を持っており、炉心燃焼計算等の各種シミュレーション計算を行うことができる。なお、本コードの核定数は、炉心内の燃焼度分布、冷却材ボイド率分布、ほう酸濃度等を考慮するため、これらをパラメータとしたフィッティング式の形で入力される。さらに、「LAYMON-2A」コードにキセノン・サマリウムの動特性方程式を組み込んだ炉心3次元キセノン動特性解析コード「LAYMON-2C」は、炉心の出力レベル、出力分布変化に伴うキセノン・サマリウム濃度の時間変化を考慮でき、炉心3次元のキセノンによる出力の空間振動特性及び領域出力制御特性解析に用いられる。

報告書

有機物と核種の錯形成定数取得とモデル開発(研究概要)

not registered

PNC-TJ1124 97-002, 35 Pages, 1997/03

PNC-TJ1124-97-002.pdf:0.8MB

天然、人工バリア中の放射性核種移行は、核種の原子価状態、溶解度、地中物質への分配、地下水中物質との錯体形成に依存する。本研究では、放射性核種移行挙動把握の一環として、まず、人工バリア材の一つであるベントナイトが地下水で浸潤した場合に、このベントナイト中の地下水における放射性核種の溶解度が純水中に比較して増加するか否か、増加する場合は、核種と天然有機酸との錯形成反応によって溶解度増加を説明できるか確認することを目的とした。このため、ベントナイト浸漬液のようなアルカリ溶液における溶解度について熱力学データが完備されているサマリウム(Sm)を対象元素として選定した。熱力学データに基づいて計算したSmの溶解度と、天然有機物の代替である市販フミン酸の溶液におけるSmの溶解度を比較して、地下水中に含まれる天然有機物がベントナイトに移行した場合の溶解度への影響を把握した。また、ベントナイト浸透漬液におけるSm溶解度を測定し、ベントナイト自体に含まれる有機物等による溶解度の増加を把握した。溶解度の増加を天然有機物とSmの錯形成で説明できるかどうか検討するため、溶解度測定に先立つて有機酸-核種の錯形成モデルに関する研究を調査して、要因となる因子を抽出し、溶解度測定に用いる市販フミン酸につき、この因子の測定を行った。

報告書

有機物と核種の錯形成定数取得とモデル開発(研究委託内容報告書)

not registered

PNC-TJ1124 97-001, 102 Pages, 1997/03

PNC-TJ1124-97-001.pdf:2.68MB

天然、人工バリア中の放射性核種移行では、地下水中の天然有機酸と核種との錯体形成による溶解度増加が考えられる。アルカリ溶液での溶解反応の熱力学データが整備されているSmにつき、有機酸を含む溶液とベントナイト浸漬液での溶解度を測定し、溶解度の増加から評価した錯形成定数が既存の錯形成反応モデルで説明できるか検討した。有機酸6.2$$times$$10-4eq/L(TOC換算約50ppm)を含むpH8.5$$sim$$9.1の溶液では、Sm濃度は7.7$$times$$10-6mol/L($$sigma$$=1.2$$times$$10-6mol/L)であり、熱力学データから計算した溶解度、1.0$$times$$10-8mol/L、の約800倍であった。酸性溶液同様にSm3+イオンが錯生成を行うとして求めた錯形成定数$$beta$$はlog$$beta$$(eq/L)=3.00pH-19.50$$pm$$0.20(8.5$$<$$pH$$<$$9.1)であった。金属イオンと結合できる官能基濃度を用いて平衡定数を計算するKimらモデルでは、このpH依存性を説明できず、$$beta$$を解難度の関数とするChoppinのモデルでは、log$$beta$$(eq/L)の解難度依存性が通常より1桁大きくなった。pH9$$sim$$12で支配的であるサマリウム種がSm(OH)3(aq)であることから、Sm3+だけでなくSm(OH)3(aq)が錯形成を行っている可能性もある。ベントナイト浸漬液(ベントナイト:脱気水比0.1)でのSm濃度は7.2$$times$$10-7mol/L($$sigma$$=1.2$$times$$10-7mol/L)であり、熱力学データから計算した溶解度、6.4$$times$$10-9mol/L、の約100倍であった。

報告書

A Radioanalytical Method for Samarium-151 and Promethium-147in Environmental Samples

住谷 秀一; 林 直美; 片桐 裕実; 成田 脩

PNC-TN8430 91-001, 45 Pages, 1990/12

PNC-TN8430-91-001.pdf:0.85MB

環境影響評価の観点から、環境試料中のSm-151及びPm-147の分析法を開発した。環境試料中のSm-151及びPm-147は、試料中または添加した安定Nbを分析回収率補正用キャリアーに用い、しゅう酸カルシュウム共沈、水酸化鉄共沈、鉱酸-メタノール系陰イオン交換法により精製した後、乳酸-水酸化ナトリウム溶液を溶離液とした高速液体クロマトグラフ装置を用い単離し、それぞれを液体シンチレーションカウンタで定量した。本分析法による検出下限値は、測定時間500分で約10mBq/サンプルである。本報告書は、安全管理部環境安全課における環境安全研究の一環として、これまで検討してきた「環境試料中Sm-151及びPm-147分析法の開発」について、その検討結果をとりまとめたものである。また、平成2年9月19日から9月21日までの3日間にわたり、英国マンチェスタ大学で開催された"6th International Symposium on Environmental Radiochemical Analysis;Royal Society of Chemistry"(第6回環境放射化学分析国際シンポジウム;王立化学協会主催)において発表した本研究報告内容についてもとりまとめた。

報告書

統計的探索法によるゼノン・サマリウム最適制御問題の解析

北村 正晴*; 篠原 慶邦

JAERI-M 5712, 36 Pages, 1974/05

JAERI-M-5712.pdf:1.09MB

高中性子束熱中性子炉の炉停止運転に関連して生ずる最適化問題を統計的検索法を応用して数値的に解析した。原子炉動特性モデルはゼノン毒作用ならびにサマリウム毒作用にもとづく反応度効果、および温度効果を含んでいる。最適化の数値結果ならびに応用した検索法の収束性についての考察がなされている。

報告書

サマリウム毒作用を考慮した最適炉停止プログラム

篠原 慶邦; 北村 正晴*

JAERI-M 5664, 34 Pages, 1974/04

JAERI-M-5664.pdf:0.86MB

高中性子束熱中性子炉の炉停止後におけるサマリウム蓄積による原子炉毒作用を最小化するための最適中性子束プログラムについて述べている。連続系の問題を時間的に制約をつけて半連続系の問題に変換し、多次元ユークリッド空間内の最適点検索の問題として扱っている。この問題に対して、統計的検索法の一種であるランダム・リワード法を用いて数値的に最適解を求めた。またよく知られた方法の1つであるPowellの方法によっても数値解を求め、両者の比較も行なった。

論文

ネオジム,サマリウムおよびユーロピウムの定量

小森 卓二*; 田村 修三*; 大内 操*; 郡司 勝文; 橋谷 博*; 吉田 博之*

分析化学, 13(1), p.32 - 38, 1964/00

酸化トリウムおよびイエローケーキ中のネオジム、サマリウムおよびユーロピウムの濃度を同位体希釈法により測定した。スパイクとして電磁分離で濃縮した同位体($$^{1}$$$$^{4}$$$$^{7}$$Sm、$$^{1}$$$$^{5}$$$$^{1}$$Eu)および核分裂生成物から得たネオジムを用いた。試料を溶解したのち、既知量のスパイクの溶液を加えて、希土類元素をチオシアン酸塩-TBP抽出法またはオキシン抽出およびTBP抽出法によりマトリックスから分離する。分離した希土類元素の同位体組成を希土類元素相互の分離をすることなく表面電離型質量分析計(CEC21-702B)を用いて測定し、その結果からネオジム、サマリウムおよびユーロビウムの濃度を算出する。この方法は核燃料中のppmからppbまでの濃度範囲のネオジム、サマリウムおよびユーロピウムの定量に満足すべき精度と正確度で適用することができた。

口頭

燃焼燃料組成測定に資するSm・Pm分離手法の検討

佐藤 真人; 市村 誠次; 須山 賢也; 外池 幸太郎; 蒲原 佳子*; 鈴木 智久*

no journal, , 

燃焼度も考慮して使用済燃料の臨界量を精密に評価するためには、Sm等の中性子吸収FP核種量を燃焼計算で正確に求める必要がある。原子力機構では燃焼計算の妥当性確認のため軽水炉燃料の組成測定を進めているが、質量分析によるSm-147測定精度の向上に資するため、同重体のPm-147を分離する手法を検討した。従来手法ではSm-147と共存するPm-147を液シン法で定量していた。本報告では、Sm・Pm混合溶液からSmとPmを分離する手法と分離性能の確認結果を示す。

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