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論文

Preventing nuclear fuel material adhesion on glove box components using nanoparticle coating

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 立原 丈二; 高藤 清人; 沖田 高敏; 佐藤根 大士*; 鈴木 道隆*

Proceedings of 2020 International Conference on Nuclear Engineering (ICONE 2020) (Internet), 6 Pages, 2020/08

MOX燃料製造工程におけるグローブボックス内の核燃料物質の滞留並びに外部被ばく線量の低減を目的として、グローブボックス構成材のアクリルへのナノ粒子コーティングによる粉末付着防止に係る技術開発を進めている。アクリル試験片にナノ粒子をコーティングすることにより、表面にナノオーダーの微細な凹凸が形成され、アクリル試験片と観察された最小粒子径約5$$mu$$mのUO$$_{2}$$粒子との間に働く付着力が約10分の1に低下し、さらにMOX粉末の付着量が約10分の1に低減することが明らかになった。本研究によりグローブボックス構成材に対し、ナノ粒子コーティングを施すことにより、核燃料物質の付着防止効果が得られることがわかった。本手法は、グローブボックスにおける核燃料物質の滞留並びに外部被ばく線量の低減、アクリルパネルの視認性の改善に有効である。

論文

$$gamma$$-radiation and H$$_{2}$$O$$_{2}$$ induced oxidative dissolution of uranium(IV) oxide in aqueous solution containing phthalic acid

熊谷 友多; Jonsson, M.*

Dalton Transactions (Internet), 49(6), p.1907 - 1914, 2020/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

使用済核燃料を直接地層処分した場合には、放射線に起因する化学反応によって使用済核燃料の母材である二酸化ウランが6価ウランに酸化され、その結果ウラニルイオンとして水に溶け出す。この溶解反応の速度は地下水成分に影響される。深地層環境においても地下水には有機物が含まれることから、二酸化ウランへの吸着が考えられる有機酸の影響を研究した。本研究では、フタル酸を用いて二酸化ウランへの吸着挙動を調べ、フタル酸が吸着した二酸化ウランの溶解挙動を調べた。その結果、フタル酸は二酸化ウランに強く吸着されるが、放射線の模擬として過酸化水素を用いた反応では、ウランの溶解挙動は炭酸塩水溶液と同等であった。この結果から、吸着フタル酸は二酸化ウランの表面で生じる酸化還元反応にはほとんど影響を与えないことが分かった。一方で、放射線照射による二酸化ウランの溶解反応は、フタル酸水溶液中では抑制された。この結果から、水の放射線分解で生じるラジカル種は水溶液中でフタル酸と反応し、二酸化ウランの酸化が進みにくくなることが示唆される。

論文

第61回放射線化学討論会; 二酸化ウランの酸化的溶解反応に対する過酸化水素の濃度効果

熊谷 友多

放射線化学(インターネット), (107), p.77 - 78, 2019/04

過酷事故および直接地層処分における核燃料の化学変化を理解する基礎として、二酸化ウランの水溶液中での酸化的溶解反応を調べた。この反応は、使用済核燃料から発される放射線が周囲の水を分解し、過酸化水素などの酸化剤を発生されることから始まる。この酸化剤が二酸化ウランの表面を水溶性の高い6価の状態とすることで、核燃料の母材である二酸化ウランが溶解する。本研究では、この酸化と溶解の反応過程において、過酸化水素の反応が二酸化ウランの表面に反応中間体を形成する可能性を調べた。そのために、反応過程における過酸化水素濃度の減少とウラン濃度の増加を時間分解で測定した。その結果、過酸化水素を高濃度にすることで、二酸化ウラン表面での過酸化水素の分解が活性化されること、一方で反応速度が低下することが分かった。これらの結果は、二酸化ウランの表面の反応性の変化を示しており、反応中間体が表面に蓄積されることを示唆する。

論文

Impact of stoichiometry on the mechanism and kinetics of oxidative dissolution of UO$$_{2}$$ induced by H$$_{2}$$O$$_{2}$$ and $$gamma$$-irradiation

熊谷 友多; Fidalgo, A. B.*; Jonsson, M.*

Journal of Physical Chemistry C, 123(15), p.9919 - 9925, 2019/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:38.13(Chemistry, Physical)

ウランの酸化還元による化学的な変化は環境中のウランの動態を支配する重要な反応であり、特に4価の二酸化ウランが6価のウラニルイオンに酸化され水に溶けだす反応は使用済燃料等の環境中における化学的な安定性を評価する上で重要な反応である。この酸化による二酸化ウランの水への溶出について、二酸化ウランの過定比性の影響を調べるため、過酸化水素および$$gamma$$線照射による反応を調べ、定比のUO$$_{2.0}$$と過定比のUO$$_{2.3}$$との間で反応挙動を比較した。その結果、定比のUO$$_{2.0}$$は酸化還元反応に高い活性を示し、表面の酸化反応は速やかに進み、酸化反応の進展とともに徐々にウランの溶出が加速されることが観測された。一方で、過定比のUO$$_{2.3}$$は反応性は低いものの、酸化反応が生じると速やかにウランが溶出することが分かった。また、過酸化水素による反応と$$gamma$$線照射による反応を比較した結果、ウランの溶出ダイナミクスは酸化剤の濃度に依存して変化することが分かった。そのため、使用済燃料等で想定される放射線による酸化反応を検討する場合、高濃度の酸化剤を用いた試験では、ウランの溶出反応を過小評価する可能性があることを明らかにした。

論文

The Role of surface-bound hydroxyl radicals in the reaction between H$$_{2}$$O$$_{2}$$ and UO$$_{2}$$

Fidalgo, A. B.*; 熊谷 友多; Jonsson, M.*

Journal of Coordination Chemistry, 71(11-13), p.1799 - 1807, 2018/07

 被引用回数:11 パーセンタイル:17.69(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

二酸化ウランは水中では表面から酸化され、徐々に溶出する。放射線環境下では、水の放射線分解で生じる過酸化水素が二酸化ウランを速やかに酸化するため、溶出が促進される。この過酸化水素による二酸化ウランの酸化反応においては、過酸化水素がウランを酸化せずに分解する副反応が生じることが知られていたが、その反応スキームは分かっていなかった。そこで、この二酸化ウランと過酸化水素の反応について、ウランが酸化された後に速やかに溶出する溶液条件において、過酸化水素濃度に対する依存性を調べた。その結果、過酸化水素の濃度が高くなるにつれて、反応速度定数が下がり、ウランの溶出収率も低くなることが観測された。これは、表面に反応中間体が蓄積され、反応が阻害されたことを示唆する。本研究で用いたウランの溶出が促進される溶液条件では、酸化されたウランが表面に蓄積されることは考えにくいことから、この反応挙動の変化は表面ヒドロキシルラジカルの蓄積による現象であると推定した。

報告書

SIMMER-III Analytic Equation-of-State Model

守田 幸路; 飛田 吉春; 近藤 悟; E.A.Fischer*

JNC-TN9400 2000-005, 57 Pages, 1999/05

JNC-TN9400-2000-005.pdf:2.92MB

高速炉安全解析コードSIMMER-IIIで使用する解析的状態方程式(EOS)モデルを開発した。汎用的な熱力学的関数式を使用した本モデルは、計算効率を犠牲にすることなく、幅広い温度および圧力領域での炉心物質の熱力学的特性を充分な精度で記述し、基本的な熱力学的関係を満足するように設計されている。本報告書では、このEOSモデルと結合した圧力反復計算の流体力学アルゴリズムについても記述した。二酸化ウラン、混合酸化物燃料、ステンレス鋼およびナトリウムの臨界点までのEOSデータについては、最新でかつ最も信頼できるデータに基づき、基本的な熱力学的関係を用いて求めた。EOSデータの熟力学的整合性と精度についても既存データと比較することで議論した。

報告書

SIMMER-III Analytic Thermophysical Property Model

守田 幸路; 飛田 吉春; 近藤 悟; E.A.Fischer*

JNC-TN9400 2000-004, 38 Pages, 1999/05

JNC-TN9400-2000-004.pdf:1.11MB

高速炉安全解析コードSIMMER-IIIに使用する解析的熱物性モデルを開発した。一般的な関数型を使用した本モデルは、広範囲の温度領域で炉心物質の熱物性の挙動、特に、臨界点近傍での熱伝導率と粘性を正しく表すように設計されている。二酸化ウラン、混合酸化物燃料、ステンレス鋼およびナトリウムについて、最新でかつ最も信頼できるデータを用いて提案した関数のパラメーターを決定した。本モデルは、SIMMER-IIIコードの炉心物質の熱力学的特性と状態方程式に関するモデルと整合性をもって設計されている。

報告書

ハンデル負荷追従試験解析のためのFEMAXI-ATRコ-ドの改良・整備

斎藤 裕明*; 入谷 佳一*

JNC-TJ8440 99-003, 156 Pages, 1999/03

JNC-TJ8440-99-003.pdf:2.72MB

負荷追従運転時の燃料棒照射挙動を評価するため、設計コード(許認可コード)の改良・整備を実施する。本設計コード「FEMAXI-ATR」燃料サイクル開発機構(旧動力炉・核燃料開発事業団)が、日本原子力研究所によって開発された水炉用UO2燃料挙動解析コード「FEMAXI」をベースに、MOX燃料も取り扱えるよう開発したものであり、コードの基本構造は公開コード「FEMAXI」とほぼ同様である。今回の改良・整備にあたっては、負荷追従試験データを用い、負荷追従運転時の出力変化による燃料棒内圧及び燃料棒伸びの挙動を模擬できるように解析モデルの改良を実施した。また、「FEMAXI-ATR」コードを用い、追従運転時における燃料棒照射挙動の詳細について評価・検討を実施した。

報告書

ハルデン炉照射試験用燃料要素(IFA-590)製造報告書

飯村 直人; 小幡 真一; 野上 嘉能; 豊島 光男; 関 正之; 深川 節男; 大内 隆雄

PNC-TN8410 96-198, 224 Pages, 1996/06

PNC-TN8410-96-198.pdf:11.86MB

水炉用MOX燃料の高燃焼度化(燃焼初期の出力ピーク低減及び燃焼中の出力変化低減)を達成する方策として有効な、ガドリニア添加MOX燃料の照射挙動及び健全性評価を目的に、ノルウェーのハルデン炉で行う照射試験用燃料要素24本を製造した。製造した燃料要素はMOX及びUO2燃料であり、MOX燃料要素20本は、中空ペレットスタックの中空部にガドリニア棒を挿入したDuplexタイプ燃料(8本)、燃料中心温度測定を行うための計装を取り付けた中空ペレットタイプ燃料(7本)及び中実ペレットタイプ燃料(5本)である。また、UO2燃料要素4本は、全て中空ペレットスタックの中空部にガドリニア棒を挿入したDuplexタイプ燃料である。その他の燃料仕様パラメータにはペレット・被覆管ギャップ幅(=ペレット・外径3水準)、ガドリニア棒の組成及び外径(=中空ペレット内径・2水準)がある。尚、燃料ペレットの形状は、中空ペレットはチャンファ付、中実ペレットはディシュ・チンファ付である。各燃料要素の上部プレナム部には、プレナムスプリングが配されており、各種の計装付き端栓を取り付けた後に5kg/cm2・aの圧力でヘリウムを封入し、溶接密封した構造となっている。本報告書は、製造時及び品質検査時の詳細なデータ(サーベランスデータ)を収録したものである。

報告書

未照射試料によるペレット熱伝導率測定装置の特性試験

大和田 功; 西野 泰治; 串田 輝雄; 中村 仁一; 松田 哲志*

JAERI-Tech 94-028, 147 Pages, 1994/11

JAERI-Tech-94-028.pdf:3.97MB

軽水炉技術の高度化計画の一環として、核燃料の高燃焼度化が進められている。高燃焼度下で生じる核燃料ペレット内のFP蓄積等に起因した熱伝導率の低下を解明するため、レーザフラッシュ法により熱拡散率を測定し、熱伝導率を算出する遮蔽型ペレット熱伝導率測定装置を開発し、装置の特性試験を行った。特性試験に用いた試料は、未照射の二酸化ウラン試料、ガドリニア入り二酸化ウラン試料及びジルコニア試料で、室温から1700$$^{circ}$$Cの温度範囲で熱拡散率を測定した。二酸化ウラン試料の測定値は、米国TPRCのデータと良い一致を示した。また、試料調整技術の確証試験については、ジルコニア塊より加工・調整した試料の熱拡散率を測定することにより行った。その結果、妥当な熱拡散率測定値が得られた。

報告書

Thermochemical calculations for the urania-cesium iodide reaction

宇賀神 光弘

JAERI-M 92-065, 113 Pages, 1992/05

JAERI-M-92-065.pdf:2.03MB

U-Cs-O-I-Mo系における相平衡に関して、現在利用可能な標準生成自由エネルギ値を用いて熱化学的計算を行なった。気体ヨウ素とCs$$_{2}$$U$$_{4}$$O$$_{12}$$あるいはCs$$_{2}$$UO$$_{4}$$とを生成するヨウ化セシウムと超化学量論的UO2との反応の開始に関して、300~1100$$^{circ}$$Cにおけるヨウ素分圧、酸素分圧及び酸素ポテンシャルが計算された。モリブデンの存在あるいは非存在下におけるCsI-UO$$_{2+x}$$反応の酸素ポテンシャルの計算しきい値は、そのばらつきの範囲内で、800$$^{circ}$$Cにおける著者らの一組の実験値と一致した。CsI-UO$$_{2+x}$$反応を解釈するのに適切なU-Cs-O-I-Mo系における相平衡に関して計算コードPURPLEを開発した。

論文

Study of electron paramagnetic resonance on Ce$$_{0.1}$$U$$_{0.9}$$O$$_{2}$$ solid solution

日夏 幸雄; 藤野 威男

Chemical Physics Letters, 172(2), p.131 - 136, 1990/08

 被引用回数:8 パーセンタイル:61.71

定比組成をもったウラン、セリウム二酸化物固溶体(U、Ce)O$$_{2}$$について電子スピン共鳴を測定した。Ce$$_{0.1}$$U$$_{0.9}$$O$$_{2}$$に対して、2つのサテライトをもった幅の広いEPRシグナルが観測された。g値は2.47であった。このシグナルは固溶体中の電荷移動によるO$$^{5+}$$によるものであることがわかった。大きなg値はウランイオン間の磁気交換作用を反映したものと考えられる。セリウム濃度の高い固溶体では、EPRシグナルが得られなかったが、これは結晶場の歪みが大きなためと考えられる。

論文

Composition and oxygen potential of cubic fluorite-type solid solution Eu$$_{y}$$U$$_{1-y}$$O$$_{2+x}$$(x$$>$$0,x$$<$$0) and rhombohedral Eu$$_{6}$$UO$$_{12+x}$$(x$$<$$0)

藤野 威男; 大内 金二; 茂住 泰寛*; 上田 隆三*; 田川 博章*

Journal of Nuclear Materials, 174, p.92 - 101, 1990/00

 被引用回数:22 パーセンタイル:11.92

蛍石型相固溶体Eu$$_{y}$$U$$_{1-y}$$O$$_{2+x}$$は真空中、1400$$^{circ}$$Cでy=0.51まで単相で存在する。y=0.51と0.80の間では蛍石型相と菱面体相が2相共存する。菱面体相はy=0.8~0.9で単相で存在する。不定比Eu$$_{6}$$UO$$_{11.41}$$の結晶構造と原子パラメータは定比のEu$$_{6}$$UO$$_{12}$$とほぼ同一である。Eu$$_{y}$$U$$_{1-y}$$O$$_{2+x}$$(y=0.1および0.3)の酸素ポテンシャルの測定値は他の希土類元素が固溶した固溶体よりも大幅に高い。また、酸素ポテンシャルの急変位置がハイポ側におれることがわかった。菱面体晶系Eu$$_{0.8571}$$ U$$_{0.1429}$$ O$$_{1.7143+x}$$(x$$<$$0)の酸素ポテンシャルも測定し、エンタルピー、エントロピーの比較検討を行った。

論文

Magnetic susceptibilities of M$$_{y}$$U$$_{1-y}$$O$$_{2+chi}$$(M=Th, Zr, Ce, La, Y, Sc, Ca) solid solutions

日夏 幸雄; 藤野 威男

J. Less-Common Met., 155, p.347 - 361, 1989/00

UO$$_{2}$$に金属Mが化合して生じた固溶体M$$_{y}$$U$$_{1-y}$$O$$_{2+chi}$$の磁気的性質を、MとしてTh、Zr、Ce、La、Y、Sc、Pr、NdおよびCaについて調べた。42から常温にわたり帯磁率の変化を測定し、キューリー定数、ネール温度、ワイス定数、有効磁気モーメントを求めた。

論文

Determination of oxygen/uranium ratio in irradiated uranium dioxide based on dissolution with strong phosphoric acid

武石 秀世; 武藤 博; 青柳 寿夫; 安達 武雄; 井澤 君江; 吉田 善行; 河村 弘*; 木原 壮林*

Anal. Chem., 58(2), p.458 - 462, 1986/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:47.17(Chemistry, Analytical)

溶液化学的手法による、照射後二酸化ウランUO$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$中のO/U比測定法を開発した。UO$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$ペレットからダイヤモンドカッターで切り採った試料片を強リン酸に溶解したのち、溶液中のU(IV),U(VI)を定量し、O/U比を算出した。サンプリングおよび溶解操作中にウランの酸化状態が変動しないことを確認した。強リン酸溶液中のU(IV),U(VI)の安定性も調べた。U(IV),U(VI)の定量には、予期せぬ妨害を避けるために全く原理の異なる吸光光度法、フロークーロメトリー両法を用いた。Pu,FP元素の妨害を前電解法により軽減した。吸光光度法およびフロークーロメトリーによりU(IV),U(VI)を定量した場合、それぞれ$$<$$5000MWd/tのUO$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$中のO/U比$$>$$2.01、および$$<$$10000MWd/tのUO$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$中のO/U比$$>$$2.001が決定できた。

論文

The Effect of rare earths on thermal conductivity of uranium,plutonium and their mixed oxide fuels

福島 奨; 大道 敏彦; 半田 宗男

J.Less-Common Met., 121, p.631 - 636, 1986/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:23.27(Chemistry, Physical)

ウラン・プルトニウム及びこれらの混合酸化物燃料の熱伝導度に及ぼす固溶希土類元素の影響について組織的な研究を行った。希土類元素としては、Nd、Sm、Eu及びGdを選び、これにYを含めて、0~15Mol%濃度範囲及び700~1900Kの温度範囲について調べた。固溶体の熱伝導度は、実測した熱拡率及び文献に報告された酸化物燃料及び希土類酸化物の値から推測した固溶体の比熱及び熱膨張係数を用いて求めた。得られたデータをAmbegaokerの導出した誘電体に関する熱伝導度式に導入して、歪パラメータを算出した。この結果、上記酸化物燃料と希土類元素固溶体の熱伝導度について任意の希土類酸化物含有量(最大15Mol)及び700~1550Kの温度範囲について、半理論的に計算で求めることが可能となった。

論文

トリチウム放出挙動実験装置の製作; 二酸化ウランからのトリチウムの照射下放出

荒殿 保幸; 中島 幹雄; 佐伯 正克; 立川 圓造

日本原子力学会誌, 27(2), p.139 - 144, 1985/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

「トリチウム放出挙動実験装置」の概要について、設計、製作および特性など技術的側面から述べた。本装置は核分裂により生成するトリチウムのUO$$_{2}$$燃料からの放出挙動をin-situで検討するためにJRR-4に設置したものである。照射熱中性子束は最大1.5$$times$$10$$^{1}$$$$^{2}$$cm$$^{2}$$・sec$$^{-}$$$$^{1}$$,実験温度領域は400~1000$$^{circ}$$Cである。

論文

An Improved gravimetric method for determining oxygen in binary and ternary uranium oxides by addition of alkali or alkaline earth metal nitrate

藤野 威男; 大内 金二; 山下 利之

Analytica Chimica Acta, 147, p.423 - 428, 1983/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:88.74(Chemistry, Analytical)

先に発表したアルカリ土類塩を加える二元素および三元素ウラン酸化物中の酸素量の重量分析法を改良した。先法では酸化マグネシウムまたはアルカリ土類金属のウラン酸塩を試料と固相で磨砕・混合したが、本法では硝酸リチウムあるいは硝酸カルシウム溶液の一定量を加える。次いで所定の温度まで空気中あるいは酸素気流中昇温する。この方法により試料のO/U比を$$pm$$0.005の精度で定量できた。

論文

Release behaviors of tritium from UO$$_{2}$$ during reactor operation

荒殿 保幸; 中島 幹雄; 佐伯 正克; 立川 圓造

Journal of Nuclear Materials, 114, p.234 - 241, 1983/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:54.86

原子炉運転下での二酸化ウランからのトリチウムの放出挙動を、JRR-4に設置してある「トリチウム放出挙動実験装置」を用いて調べた。その結果、放出過程は600$$^{circ}$$C以下では直接反跳が、それ以上の温度では熱拡散が律速であることが判明した。またトリチウムと同時に生成する放射性希ガスの場合には全温度領域で直接反跳が放出の主過程であり、トリチウムの場合とは対照的な挙動を示した。さらにこれらの結果を炉外加熱法の場合との比較、検討を行った。

論文

Reaction of lithium and sodium nitrates and carbonates with uranium oxides

藤野 威男; 大内 金二; 山下 利之; 夏目 晴夫

Journal of Nuclear Materials, 116, p.157 - 165, 1983/00

 被引用回数:18 パーセンタイル:14.25(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン酸リチウムおよびナトリウムの生成反応について、反応条件を調べた。炭酸塩とU$$_{3}$$O$$_{8}$$を空気中800$$^{circ}$$Cに加熱した場合にはLi$$_{2}$$U$$_{6}$$O$$_{1}$$$$_{9}$$,Li$$_{6}$$UO$$_{6}$$,Na$$_{4}$$UO$$_{5}$$は生成しない。Na/U比が0.8および0.857のX線回折線は同じで$$alpha$$-U$$_{3}$$O$$_{8}$$は殆んど認められなかった。Li/U=1.205,2,4;Na/U=1の生成物のX線回折線は文献値とよく一致した。炭酸塩の反応の熱重量分析の結果、反応にはウラン酸塩の生成反応と生じたウラン酸塩の酸化反応の2つが存在することがわかった。硝酸塩を用いた反応性実験よりLi/U≧0.667,Na/U≧0.8の金属比で600$$^{circ}$$Cに空気中3時間加熱すればU$$_{3}$$O$$_{8}$$を含まないウラン酸塩が得られることが判明した。これらウラン酸塩は1M硝酸に1分以内で溶解した。

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