再処理施設の高レベル廃液の蒸発乾固事故での気体状ルテニウムの凝縮水への移行速度に係る相関式の導出

吉田 一雄; 玉置 等史; 吉田 尚生; 天野 祐希; 阿部 仁

JAEA-Research 2017-015, 18 Pages, 2018/01

JAEA-Research-2017-015.pdf:3.08MB

再処理施設では、重大な事故の一つとして貯槽中の高レベル放射性廃液が沸騰し、乾固に至る事故(蒸発乾固事故)が想定される。廃液の沸騰により硝酸及び水が蒸発することで濃縮が進むと気体状ルテニウム(Ru)が発生し、硝酸-水混合蒸気(以下、混合蒸気という)の凝縮に伴い凝縮液中に移行することが、実験で確認されている。貯槽から流出した混合蒸気は建屋内の構造物壁面で除熱され凝縮する。この際に気体状Ruは凝縮水に移行することが想定され、建屋内でのRuの移行量を定量化する上で、混合蒸気の凝縮過程でのRuの移行の定量的な模擬が重要である。このような観点から、気体状のRuを含む混合蒸気の凝縮に伴い気体状Ruの凝縮水への移行量を測定する実験が実施されている。本報では、この実験で得られたデータを基に、実測不能な実験装置内の蒸気流速等を熱流動解析結果から推定し、気体状Ruの凝縮水への移行速度に係る相関式を導出した結果について述べる。さらに、同相関式を実機規模の事故解析結果に適用し、Ruの凝縮水への移行量の評価を試みた。

再処理施設の蒸発乾固事故解析での気体状Ruの移行挙動に影響する硝酸-水混合蒸気の凝縮のモデル化

吉田 一雄

JAEA-Research 2016-012, 24 Pages, 2016/08

JAEA-Research-2016-012.pdf:3.04MB

再処理施設では、全交流電源の喪失等により長時間にわたり冷却機能が失われると、貯槽中の高レベル放射性廃液が沸騰し、乾固に至る事故(蒸発乾固事故)が、重大事故の一つとして想定される。廃液の沸騰により硝酸及び水が蒸発することで濃縮が進み、廃液温度が120C以上になる沸騰晩期から乾固段階において気体状Ruが発生し、硝酸-水混合蒸気の凝縮に伴い凝縮液中に移行することが、実廃液及び模擬廃液を用いた実験で確認されている。貯槽から流出した硝酸-水混合蒸気は建屋内の構造物壁面で除熱され凝縮する。この際に気体状Ruは凝縮水に移行することが想定され、建屋内でのRuの移行量を定量化する上で、硝酸-水混合蒸気の凝縮過程の模擬が重要である。本報では、硝酸水溶液の気液平衡を決定する活量係数を定式化し、気液平衡状態での硝酸及び水の混合蒸気の凝縮過程を定量的に記述するための解析モデルを提案した。併せて解析に必要な硝酸水溶液の気液平衡に係る物性値を整理した。さらに模擬廃液を用いた実験の模擬を通して提案した解析モデルの実用への見通しを得た。

Purification of uranium products in crystallization system for nuclear fuel reprocessing

竹内 正行; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 三本松 勇次*; 中村 和仁*; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.521 - 528, 2016/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2015.1060907

Uranium crystallization system has been developed to establish an advanced aqueous reprocessing for fast breeder reactor (FBR) fuel cycle in JAEA. In the advanced process, most of uranium in dissolved solution of spent FBR-MOX fuels with high heavy metal concentration is separated as uranyl nitrate hexahydrate (UNH) crystals by a cooling operation. The technical targets on the crystallization system are decided from FBR cycle performance, and the U yield from dissolved solution of the spent fuel is 70% and the decontamination factor (DF) of impurities in the crystal products is more than 100. The DF is lowered by involving liquid and solid impurities on and in the UNH crystals during the crystallization. In order to achieve the DF target, we discussed the purification technology of UNH crystals using a Kureha crystal purifier. As results, the uranium more than 90% in the feed crystals could be recovered as the purified crystals in all test conditions, and the DFs of solid and liquid impurities on the purified crystals showed more than 100 under longer residence time of crystals. In conclusion, the both targets for the yield and DF could be achieved simultaneously by introducing the crystal purification technology.

Development of nitride fuel cycle technology for transmutation of minor actinides

林 博和; 西 剛史*; 佐藤 匠; 倉田 正輝

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1811 - 1817, 2015/09

原子力機構では、マイナーアクチノイド(MA: Np, Am, Cm)など長寿命核種の核変換に関する研究を実施している。階層型燃料サイクル概念に基づき、核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を用いてMA核変換を行う方法については、ウランを含まない窒化物燃料を用いることが検討されている。MAの核変換率を向上させるためには、使用済燃料を処理し、残存するMAを回収して再利用することが必要であり、その燃料サイクル技術の研究開発は重要である。本論文では、原子力機構で実施している窒化物燃料と乾式再処理法を用いた燃料サイクルに関する研究の現状及び今後の予定を紹介する。

Technetium separation for future reprocessing

朝倉 俊英; 宝徳 忍; 伴 康俊; 松村 正和; 森田 泰治

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.271 - 274, 2005/12

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.6.3_271

PUREX技術に基づいたTcの抽出分離試験を、燃焼度44GWd/tの使用済ウラン燃料を用いて行った。試験結果を、シミュレーションコードESSCAR(Extraction System Simulation Code for Advanced Reprocessing)を用いて検討した。TBP抽出によって、Tcを溶解液からほぼ定量的に抽出し、高濃度硝酸スクラブによって抽出されたTcを定量的に回収できることを示した。さらに、Tcの抽出機構では、ZrとUとの共抽出効果が支配的な要因であることをESSCARコードによる計算結果から示した。

Accomplishment of 10-year research in NUCEF and future development; Process safety and development research

森田 泰治; 朝倉 俊英; 峯尾 英章; 宝徳 忍; 内山 軍蔵

JAERI-Conf 2005-007, p.25 - 30, 2005/08

https://jopss.jaea.go.jp/pdfdata/JAERI-Conf-2005-007.pdf

-セル及び多くのグローブボックスを保有するNUCEFのBECKY(バックエンド研究施設)において、再処理プロセス安全研究,高度化再処理技術開発及び高レベル廃液の群分離の研究を実施した。本論文において、上記研究の10年間の成果と分離プロセス開発分野における今後の活動について概観する。プロセス安全研究では、使用済燃料を用いた再処理試験により放射性核種の挙動を評価し、大型再処理施設における閉じ込め安全性を確認した。高度化再処理の研究では、単サイクルプロセス確立のためのNp挙動制御技術開発等を実施した。群分離の研究では、開発した4群群分離プロセスについて、濃縮実高レベル廃液による試験を実施してその分離性能を実証した。将来のマイナーアクチノイド等の分離を含む再処理技術開発のため、NUCEF-BECKYの有効活用が必要である。

Research on PARC process for future reprocessing

朝倉 俊英; 宝徳 忍; 伴 康俊; 松村 正和*; Kim, S.-Y.; 峯尾 英章; 森田 泰治

Proceedings of International Conference ATALANTE 2004 Advances for Future Nuclear Fuel Cycles, 5 Pages, 2004/06

原研では、将来の再処理の基盤として、PUREX法に基づくPARCプロセスを研究している。その鍵となる概念は、U/Pu分配前に、Np, TcをU, Puから分離することによって、一回の抽出サイクルのみでU, Pu製品を得ることである。このプロセスについて、44GWd/tのPWR使用済燃料溶解液を用いて、2回のフローシート試験を実施した。その結果、溶媒流量を上げ、FP洗浄液の硝酸濃度を高めることで、共除染から発生する抽出廃液に残るNp量を、溶解液に含まれていた量に対して13%にまで減少させることができることを示した。また、フローシートを改良して、還元剤濃度と洗浄液流量を上げることによって、n-ブチルアルデヒド選択還元法によるNpの分離効率を36%から78%に改善できることを示した。さらに、高濃度硝酸洗浄によるTc分離の有効性を示した。

An Investigation into dissolution rate of spent nuclear fuel in aqueous reprocessing

峯尾 英章; 磯貝 光; 森田 泰治; 内山 軍蔵*

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(2), p.126 - 134, 2004/02

https://doi.org/10.3327/jnst.41.126

軽水炉燃料の照射時に熱収縮で生じるクラックを考慮した溶解面積変化を取り込んだ単純な溶解速度式を提案した。提案した式の適用性を既往の研究で得られた使用済燃料溶解試験結果だけでなく、本研究で行った軽水炉使用済燃料の溶解試験結果を用いて検討した。ペレット形状の使用済燃料や粉体状の使用済燃料をもちいた溶解試験で得られたウラン濃度だけでなく硝酸濃度の変化についても、提案した式は良い近似を与えることが示された。これにより、提案した式は単純で軽水炉使用済燃料の溶解速度の予測に役立つことが示唆された。しかしながら、式で用いている初期有効溶解面積について、本提案式では説明できない温度依存性が示されたことから、亜硝酸等、溶解速度に影響を与える他の因子についてさらに検討が必要と考えられた。

高温ガス炉ガスタービン発電システム(GTHTR300)使用済燃料再処理

武井 正信; 片西 昌司; 國富 一彦; 泉谷 徹*

日本原子力学会和文論文誌, 2(4), p.490 - 499, 2003/12

https://doi.org/10.3327/taesj2002.2.490

我が国では、使用済燃料を再処理し、回収されたプルトニウムなどを有効利用する核燃料サイクルを原子力政策の基本としており、高温ガス炉についても使用済燃料のリサイクルを検討する必要がある。そこで、前処理後のウランを六ヶ所再処理施設で処理することを想定し、GTHTR300使用済燃料の再処理について、技術的成立性及び経済性を検討した。その結果、前処理工程については、燃焼法により被覆燃料粒子を取り出し、回転ディスク式粒子破壊機によりSiC層を破壊し焙焼することによりウランを取出せることが示された。さらに、劣化ウランにより希釈することにより六ヶ所村再処理施設で処理できる見通しを得た。経済性については、前処理施設の概略設計を行いGTHTR300使用済燃料の再処理単価を評価した。その結果、GTHTR300の廃棄物処理・処分単価を軽水炉と同等と仮定して燃料サイクルコストを評価すると約1.32円/kWh,再処理コストは約0.18円/kWhと評価でき、軽水炉と同等以上の経済性の見通しが得られた。

線照射下における硝酸溶液中のヨウ素種存在割合の測定

岡川 誠吾; 永井 斉*; 阿部 仁*; 田代 信介

JAERI-Tech 2003-068, 17 Pages, 2003/08

JAERI-Tech-2003-068.pdf:0.78MB

再処理施設における臨界事故時に、核燃料溶解液から放出されるヨウ素の放出機構を解明するには、さまざまな溶液条件でのヨウ素の酸化還元特性を調べることが必要である。本研究では硝酸濃度,1M, 3M溶液中で同特性に対する線照射の影響を調べるとともに、有機ヨウ素種の生成に関係する有機種と線照射効果について簡単な検討を行った。線を照射しない場合、硝酸濃度1M溶液では大部分のヨウ素がIで存在したのに対して、硝酸濃度が3M以上ではIまで酸化された。照射線量4C/kg以上の線照射をすると硝酸濃度に関係なく、Iは存在しなかった。照射線量120C/kgの線照射では硝酸濃度に関係なく、ヨウ素はIOまで酸化された。照射線量4800C/kgの線照射を行うと、硝酸濃度1M溶液では、大部分がIOであったのに対して、硝酸濃度3M溶液では大部分がIとなり還元が進んだ。この溶液中には、硝酸が線照射によって一部分解したと考えられる亜硝酸イオンの生成を確認した。使用した有機種と線照射の結果、有機ヨウ素種の生成は確認できなかった。