Study on the effect of radiation-resistant resin on water radiolysis

伊藤 辰也; 永石 隆二; 桑野 涼*; 神戸 正雄*; 吉田 陽一*

Radiation Physics and Chemistry, 226, p.112198_1 - 112198_5, 2025/01

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2024.112198

近年、放射線照射実験や非密封放射性同位元素実験用の容器として、ポリイミドやポリエーテルエーテルケトンなどの耐放射線性樹脂の使用が増えている。しかし、水の分解生成物と樹脂との相互作用の可能性が見つかり、樹脂が放射線場における水中の反応に影響を及ぼすことが懸念された。その相互作用を明らかにするために、線による水の放射線分解における重クロム酸イオン(CrO)の還元と過酸化水素(HO)の生成を樹脂の有無で比較した。同一線量で樹脂ありの水溶液中のCrO還元量は樹脂なしの場合よりも大きくなり、樹脂によってCrO還元が促進されることを示した。一方、電子捕捉剤の有無にかかわらず、純水中のHO生成は樹脂の有無にほとんど依存しなかった。これらは、放射線場において水と接触した樹脂とヒドロキシルラジカルとの相互作用を示唆している。

マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2024-022, 59 Pages, 2024/09

JAEA-Review-2024-022.pdf:4.27MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和4年度に採択された研究課題のうち、「マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。安全で合理的な燃料デブリ取出しを進めるためには、デブリ加工時に発生するアルファ微粒子の溶解や変性挙動の把握は不可欠であることに鑑み、本研究は、金属酸化物ナノ粒子の凝集、溶解、変性挙動を熱力学的・速度論的に解明し得るマイクロ・ナノデバイスを創出すると共に、数理科学と組み合わせることで、アルファ微粒子の溶解・凝集・変性プロセスのメカニズム解明と反応モデル化を実現することを目的としている。具体的には、(1)ナノ粒子溶解特性評価、(2)溶解ダイナミクス分析、(3)凝集ダイナミクス分析、(4)表面微構造解析、(5)数理科学的モデリングの5項目を日本側・英国側で分担し、互いに有機的に連携しながら推し進める。令和4年度には、マイクロ限外ろ過分離法を用いて金属酸化物ナノ粒子(TiO、CeO、ZrO、ZnO)の溶解特性を調べ、これら金属酸化物ナノ粒子と反応溶媒(純水、硝酸、HO)との組み合わせによって、個々のナノ粒子の変性挙動は異なっており、特に、HO処理がナノ粒子の変性と溶解の促進を引き起こすことを見出した。また、金属酸化物ナノ粒子と反応溶媒との衝突反応を観測できるマイクロデバイスを創出し、観察画像の輝度変化からナノ粒子の凝集速度を求めることに成功した。

燃料デブリ周辺物質の分析結果に基づく模擬デブリの合成による実機デブリ形成メカニズムの解明と事故進展解析結果の検証によるデブリ特性データベースの高度化(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 福井大学*

JAEA-Review 2024-014, 112 Pages, 2024/08

JAEA-Review-2024-014.pdf:8.22MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「燃料デブリ周辺物質の分析結果に基づく模擬デブリの合成による実機デブリ形成メカニズムの解明と事故進展解析結果の検証によるデブリ特性データベースの高度化」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。酸化物デブリの逆解析では、ガス浮遊法や微小な穴を持つタングステンパイプから溶融・噴出させる方法により模擬燃料粒子の合成に成功した。さらに、サンプリングデータに基づき作成されたU1-No.15試料の凝固パス図を再現し、鉄の挙動が熱力学予測と少し異なる結果を得た。金属デブリの混合・溶融・凝固状態の評価では、溶融させた金属デブリのステンレスへの落下試験や溶融ステンレスを模擬金属デブリへの落下試験より、それぞれ溶融反応が低下するメカニズムを明らかにした。さらにステンレス鋼とジルコニウム混合物の各種圧力容器部材や溶接部材との反応速度データに基づく大型試験体系での解析可能な簡素化モデルを提示、また圧力容器下部の材質を参照した大型試験体の実験より酸化物が圧力容器破損に与える影響を評価、さらに炉心部から先行して溶融・移行したステンレス鋼等の金属物質の再溶融過程におけるウラン混入条件の評価を行った。また、試験技術の整備として、二酸化ウランとジルコニウムと金属との半溶融模擬デブリの合成、少量のウランを用いる模擬燃料デブリ合成に最適な加熱炉の検討を行った。

Anisotropic creep property related to non-spherical shape of mechanically alloyed powder of oxide dispersion strengthened F82H

酒瀬川 英雄; 中島 基樹*; 加藤 太一朗*; 野澤 貴史*; 安堂 正己*

Materials Today Communications (Internet), 40, p.109659_1 - 109659_8, 2024/08

https://doi.org/10.1016/j.mtcomm.2024.109659

酸化物分散強化型鋼鋼のナノメートルサイズの酸化物粒子はクリープ強度の向上に対して重要な役割を持つ。以前の研究では旧粉末境界という焼結前に機械的合金粉末の表面であった組織因子に注目した。その結果、より小さなサイズの粉末で製作され微細な旧粉末境界を持つ酸化物分散強化型鋼は、より大きなサイズの粉末で製作され粗大な旧粉末境界を持つ酸化物分散強化型鋼よりも、短いクリープ寿命を示すことを確かめた。これより、機械的合金粉末の大きさがクリープ強度特性に影響を及ぼすことを明らかとなった。本研究では非球状である機械的合金粉末の形状がクリープ強度特性に及ぼす影響に注目した。このような形状がクリープ強度特性に異方性を生じさせる可能性が考えられたからである。ここでは異なった切り出し方位を持つ試験片に対してスモールパンチクリープ試験を実施することで異方性に注目した。これより、クリープ寿命は試験片の切り出し方位によって変化することを確かめて、形状がクリープ強度特性に及ぼす影響を明らかとした。

Atomic position and the chemical state of an active Sn dopant for Sn-doped -GaO(001)

Tsai, Y. H.*; 小畠 雅明; 福田 竜生; 谷田 肇; 小林 徹; 山下 良之*

Applied Physics Letters, 124(11), p.112105_1 - 112105_5, 2024/03

https://doi.org/10.1063/5.0198160

Recently, gallium oxide (GaO) has attracted much attention as an ultra-wide bandgap semiconductor with a bandgap of about 5 eV. In order to control device properties, it is important to clarify the chemical state of dopants and doping sites. X-ray absorption near edge structure (XANES) and hard X-ray photoemission spectroscopy were used to investigate the dopant sites and chemical states of Sn in Sn-doped -GaO(001) samples. The results show that the chemical state of the Sn dopant is the Sn oxidation state and that the bond lengths around the Sn dopant atoms are longer due to the relaxation effect after Sn dopant insertion. Comparison of experimental and simulated XANES spectra indicates that the octahedral Ga substitution site in -GaO(001) is the active site of the Sn dopant.

Effect of dissolved oxygen concentration on dynamic strain aging and stress corrosion cracking of SUS304 stainless steel under high temperature pressurized water

広田 憲亮; 中野 寛子; 藤田 善貴; 武内 伴照; 土谷 邦彦; 出村 雅彦*; 小林 能直*

The IV International Scientific Forum "Nuclear Science and Technologies"; AIP Conference Proceedings 3020, p.030007_1 - 030007_6, 2024/01

https://doi.org/10.1063/5.0192888

沸騰水型原子炉を模擬した高温高圧水中環境下では、溶存酸素量(DO)の変化により動的ひずみ時効(DSA)と粒界型応力腐食割れ(粒界SCC)がそれぞれ発生する。これらの現象の違いを明確に理解するために、その発生メカニズムを整理した。その結果、SUS304ステンレス鋼では、DOが1ppb未満の低濃度では粒内割れによるDSAが発生し、DOが1008500ppbでは表面の酸化膜形成によりDSAは抑制されることがわかった。一方、DOが20000ppbまで上昇すると、皮膜が母材から剥離し、母材の結晶粒界に酸素元素が拡散し、粒界SCCが発生した。これらの結果から、DSAや粒界SCCによるクラック発生を抑制するためには、最適なDO濃度を調整する必要があることが示唆された。

Understanding muon diffusion in perovskite oxides below room temperature based on harmonic transition state theory

伊藤 孝; 髭本 亘; 下村 浩一郎*

Physical Review B, 108(22), p.224301_1 - 224301_11, 2023/12

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.108.224301

In positive muon spin rotation and relaxation (SR) spectroscopy, positive muons () implanted into solid oxides are conventionally treated as immobile spin-probes at interstitial sites below room temperature. This is because each is thought to be tightly bound to an oxygen atom in the host lattice to form a muonic analogue of the hydroxy group. On the basis of this concept, anomalies in SR spectra observed in oxides have been attributed in most cases to the intrinsic properties of host materials. On the other hand, global diffusion with an activation energy of 0.1~eV has been reported in some chemically-substituted perovskite oxides at cryogenic temperatures, although the reason for the small activation energy despite the formation of the strong O bond has not yet been quantitatively understood. In this study, we investigated interstitial diffusion in the perovskite oxide lattice using KTaO cubic perovskite as a model system. We used the SR method and density functional theory calculations along with the harmonic transition state theory to study this phenomenon both experimentally and theoretically. Experimental activation energies for global diffusion obtained below room temperature were less than a quarter of the calculated classical potential barrier height for a bottleneck transfer path. The reduction in the effective barrier height could be explained by the harmonic transition state theory with a zero-point energy correction; a significant difference in zero-point energies for at the positions in the O bonding equilibrium state and a bond-breaking transition state was the primary cause of the reduction. This suggests that the assumption of immobile in solid oxides is not always satisfied since such a significant decrease in diffusion barrier height can also occur in other oxides.

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故のソースターム解析手法の整備

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Research 2023-001, 26 Pages, 2023/05

JAEA-Research-2023-001.pdf:1.61MB

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。再処理施設のリスク評価の精度向上に資するため、計算プログラムを用いて当該事故時でのソースタームを解析的に評価する手法の整備を進めている。提案する解析手法では、まず廃液貯槽の沸騰をSHAWEDで模擬する。模擬結果の蒸気発生量等を境界条件としてMELCORにより施設内の蒸気等の流れに沿って各区画内の熱流動状態を模擬する。さらに各区画内の熱流動状態を境界条件としてSCHERNを用いてRuを含む硝酸、NO等の化学挙動を模擬し、施設外への放射性物質の移行量(ソースターム)を求める。本報では、仮想の実規模施設での当該事故を想定して、これら3つの計算プログラム間でのデータの授受を含めて解析事例を示す。

燃料デブリ周辺物質の分析結果に基づく模擬デブリの合成による実機デブリ形成メカニズムの解明と事故進展解析結果の検証によるデブリ特性データベースの高度化(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 福井大学*

JAEA-Review 2022-046, 108 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-046.pdf:6.25MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「燃料デブリ周辺物質の分析結果に基づく模擬デブリの合成による実機デブリ形成メカニズムの解明と事故進展解析結果の検証によるデブリ特性データベースの高度化」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。格納容器内部調査等の現場情報、燃料デブリ周辺物質の分析データを参照した模擬実験を行い、号機・領域ごとに、燃料デブリの溶融・凝固メカニズム、デブリ形成プロセスを逆推定し、再現されうる事故条件を検証・評価する(Backward Analysis)。評価結果をこれまで得られている知見と照し合せ、燃料デブリデータベースを高度化する。また、燃料デブリの堆積状態の逆推定から燃料デブリ分析の課題であるサンプル代表性に係る知見の取得を試みる。さらに、燃料デブリ取出しにおいて合理的に排除したい発生確率の低いリスクについて検証試験を行い、このようなリスクが発生する化学条件が、どの程度蓋然をもって発生したのかを調査する。これらの検討結果と最新の事故進展挙動解析結果(Forward Analysis)を本事業の実施者と事故進展解析専門家で共有し、燃料デブリ分析データ活用と、デブリ取出し設計の合理化・効率化に向けた知見を議論する。そのために、酸化物デブリ化学状態の逆解析、金属デブリの混合・溶融・凝固状態の評価およびデブリ特性の詳細把握に向けた試験技術の整備を行い、それら結果をもとにForward AnalysisとBackward Analysisの総合評価を行った。

Chloramphenicol removal from water by various precursors to enhance graphene oxide-iron nanocomposites

Idham, M. F.*; Falyouna, O.*; Eljamal, R.*; Maamoun, I.; Eljamal, O.*

Journal of Water Process Engineering (Internet), 50, p.103289_1 - 103289_16, 2022/12

https://doi.org/10.1016/j.jwpe.2022.103289

Due to synthesis variation affecting various graphene oxide (GO) physicochemical parameters and cost efficiency aspects, the present study investigated the influence of GO precursor components for GO precipitated nZVI nanocomposite (nZVI/GO) and optimized removal conditions to remove chloramphenicol (CAP) from water. In order to synthesize nZVI/GO nanocomposites, four methods of GO precursor synthesis were used, denoted GO1, GO2, GO3, and GO4. A novel synthesis process is introduced based on economic and time-less-consuming protocols to produce GO precursor. A series of desorption experiments were also implemented in various eluents to clarify the CAP removal mechanism. Interestingly, this study demonstrated the substantial impact of GO precursor on the nanocomposite performance in eliminating CAP. The introduced novel GO successfully served as an excellent nZVI precipitation medium and enhanced CAP removal efficiency. Empirical optimization demonstrated that nZVI/GO4-1:1 could eliminate up to 91% of 100 mg/L CAP by dosage as low as 0.25 g/L at pH 5. nZVI/GO4 displayed CAP removal stability throughout a more comprehensive pH range, and remarkable recyclability, making it more promising and practical than bare nZVI and other analyzed nanocomposites. Kinetics data demonstrated a high degree of compatibility with the pseudo-first-order (PFO) and pseudo-second-order (PSO). Through kinetics and statistical analyses, desorption experiments, FTIR spectroscopy, and EDX analysis, nZVI/GO4 removed some of the CAP through the adsorption mechanism controlled by physisorption and chemisorption. In contrast, the oxidation mechanism eliminated the remaining CAP.