幌延深地層研究計画; 令和3年度調査研究成果報告

中山 雅

JAEA-Review 2022-025, 164 Pages, 2022/11

JAEA-Review-2022-025.pdf:12.25MB

幌延深地層研究計画は、日本原子力研究開発機構が堆積岩を対象に北海道幌延町で実施している。令和3年度は、「令和2年度以降の幌延深地層研究計画」で示した研究課題である、実際の地質環境における人工バリアの適用性確認、処分概念オプションの実証、地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証について、調査研究を実施した。具体的には、「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」では、人工バリア性能確認試験および物質移行試験を、「処分概念オプションの実証」では、人工バリアの定置・品質確認などの方法論に関する実証試験および高温度等の限界的条件下での人工バリア性能確認試験を実施した。また、「地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証」では、水圧擾乱試験などによる緩衝能力の検証・定量化および地殻変動による人工バリアへの影響・回復挙動試験を実施した。幌延深地層研究計画の成果は、日本原子力研究開発機構における他の研究開発拠点での成果と合わせて一連の地層処分技術として、処分事業や安全規制に適宜反映していく。そのため、国内外の研究機関との連携を図り、大学などの専門家の協力を得つつ、本計画を着実かつ効率的に進めていく。また、研究開発業務の透明性・客観性を確保する観点から研究計画の策定から成果までの情報を積極的に公表し、特に研究成果については国内外の学会や学術誌などを通じて広く公開していく。

JPDR、JRR-3及びJRR-4から発生した放射性廃棄物に対する放射化学分析

土田 大貴; 水飼 秋菜; 青野 竜士; 原賀 智子; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2022-004, 87 Pages, 2022/07

JAEA-Data-Code-2022-004.pdf:6.73MB

日本原子力研究開発機構の研究施設等から発生する放射性廃棄物は、放射能レベルに応じて将来的に浅地中処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、研究施設等廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討に資するため、原子力科学研究所内に保管されているJPDR、JRR-3及びJRR-4から発生した放射性廃棄物より分析試料を採取し、放射化学分析を実施した。本報告書は、令和元年度に取得した20核種(H、C、Cl、Co、Ni、Sr、Nb、Tc、Ag、I、Cs、Eu、Eu、U、U、Pu、Pu、Am、Cm)の放射能濃度データについて整理し、放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

放射性核種の長期安定化を指向した使用済みゼオライト焼結固化技術の開発(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 芝浦工業大学*

JAEA-Review 2022-008, 116 Pages, 2022/06

JAEA-Review-2022-008.pdf:5.36MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「放射性核種の長期安定化を指向した使用済みゼオライト焼結固化技術の開発」の平成30年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本課題は令和3年度が最終年度となるため4年度分の成果を取りまとめた。本研究は、継続して発生するCs等の放射性核種を吸着したゼオライト(使用済みIE-96)にガラスをバインダーとして添加し、それらを焼結することで核種を固定化する新たな焼結固化法の開発を目的とする。本研究では、コールド試験により焼結固化の最適条件および焼結固化体の基礎性能を評価し、ホット試験でそれらを実証する。令和2年度において、最適化された条件で作製した焼結固化体は、優れた化学的安定性を有することをコールド試験で明らかにした。また、ホット試験において焼結固化体は、優れた化学的安定性を有することを実証した。さらに、ホット試験において焼結固化作製におけるCsの揮発率はわずかであることを確認した。焼結固化法のプロセスフロー、機器装置、仕様等を示した。また、焼結固化法の各種データを他の固化法と比較して評価し、焼結固化法に優位性があることを確認した。

幌延深地層研究計画; 令和2年度調査研究成果報告

中山 雅

JAEA-Review 2021-053, 133 Pages, 2022/02

JAEA-Review-2021-053.pdf:14.45MB

幌延深地層研究計画は、日本原子力研究開発機構が堆積岩を対象に北海道幌延町で実施しているものである。令和2年度は、「令和2年度以降の幌延深地層研究計画」で示した研究課題である、実際の地質環境における人工バリアの適用性確認、処分概念オプションの実証、地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証について、調査研究を実施した。具体的には、「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」では、人工バリア性能確認試験および物質移行試験を、「処分概念オプションの実証」では、人工バリアの定置・品質確認などの方法論に関する実証試験および高温度等の限界的条件下での人工バリア性能確認試験を実施した。また、「地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証」では、水圧擾乱試験などによる緩衝能力の検証・定量化および地殻変動による人工バリアへの影響・回復挙動試験を実施した。幌延深地層研究計画の成果は、日本原子力研究開発機構における他の研究開発拠点での成果と合わせて一連の地層処分技術として、処分事業や安全規制に適宜反映していく。そのため、国内外の研究機関との連携を図り、大学などの専門家の協力を得つつ、本計画を着実かつ効率的に進めていく。また、研究開発業務の透明性・客観性を確保する観点から研究計画の策定から成果までの情報を積極的に公表し、特に研究成果については国内外の学会や学術誌などを通じて広く公開していく。

Impact of MOX fuel use in light-water reactors; Long-term radiological consequences of disposal of high-level waste in a geological repository

三成 映理子*; 樺沢 さつき; 三原 守弘; 牧野 仁史; 朝野 英一*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 11 Pages, 2022/00

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2146016

As a series of studies to evaluate impact of mixed-oxide (MOX) fuel in light-water reactors (LWRs), post-closure long-term safety for various vitrified high-level radioactive waste (HLW) arising from the different fuel cycle intends to recycle Pu are examined. In this study, four fuel cycle scenarios with different ratio of spent MOX generated and two reprocessing options for each fuel cycle scenario are considered. One reprocessing option considers disposal of vitrified HLW generated separately from the reprocessing of spent UO fuel and MOX fuel (separated HLW), and the other is blended vitrified UO-MOX HLW (blended HLW) generated during reprocessing whereby MOX spent fuel is diluted by UO spent fuel. First, the radionuclide inventories of those vitrified HLWs are discussed. Next, radionuclide migration analyses for geological disposal of those vitrified HLWs are evaluated. It has revealed that the disposal of blended HLW will not have an adverse effect on the long-term radiological impact compared to separated HLW. Results of this study can be used as a basis for considering the blending option as a viable alternative approach in the future for managing MOX fuel used in light-water reactors.

汚染土壌の減容を目的とした重液分離による放射性微粒子回収法の高度化(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 筑波大学*

JAEA-Review 2021-023, 49 Pages, 2021/12

JAEA-Review-2021-023.pdf:2.39MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「汚染土壌の減容を目的とした重液分離による放射性微粒子回収法の高度化」の平成30年度から令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和2年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。本研究では、福島第一原子力発電所の事故により生じた汚染土壌の減容化を目指すための新規手法を開発した。放射能の原因の一部となっている放射性セシウム含有粒子を汚染土壌から分離・回収するため、比重に着目した分離法について検討を行った。前年度までに最適化した重液分離法を、福島県内で採取したさまざまな土壌を対象に適用した。密度2.4g cmの重液を用いて2つの画分に分離した結果、6地点の土壌について当初目標である放射能濃度50%及び重量50%減を達成した。さらに2地点の土壌については、63mの篩を用いてサイズ分離することで上記目標を達成した。また、重液分離後の廃液には放射性セシウムが含まれる。この廃液を再利用するために、陽イオン交換樹脂を用いた再生法について検討した。カラム法における最適条件について検討し、60mL minの条件で廃液を通水することで、樹脂量の約5倍量の廃液を回収率99%以上の収率で処理することができた。

Oxidative decomposition of ammonium ion with ozone in the presence of cobalt and chloride ions for the treatment of radioactive liquid waste

粟飯原 はるか; 渡部 創; 柴田 淳広; Mahardiani, L.*; 大友 亮一*; 神谷 裕一*

Progress in Nuclear Energy, 139, p.103872_1 - 103872_9, 2021/09

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2021.103872

To prevent unexpected accidents at nuclear facilities caused by accumulated ammonium nitrate in an aqueous liquid waste containing ammonium salts and nitric acid, NH in the liquid waste must be decomposed under mild reaction conditions. In this study, we investigated the oxidative decomposition of NH with O at 333 K in the presence of a homogeneous Co catalyst and Cl in the wide pH range of the test solution. The reaction behavior was greatly affected by pH of the test solution. In a basic solution at pH 12, high conversion of NH was obtained even in the absence of Co and Cl and the main product was NO . However, Co and Cl in the solution greatly enhanced the decomposition rate of NH in acidic to mild basic solutions (pH 1-8), while only low conversion of NH was observed unless both Co and Cl were present. For the reaction with Co and Cl in the solutions, NH was transformed mainly into chloramines (NH Cl , x = 1-3) by the reaction with HClO, which was formed by the reaction of Cl with O catalyzed by the homogeneous Co catalyst, and led to the high decomposition rate of NH . Cl suppressed the formation of the precipitate CoO(OH) during the reaction and consequently the Co catalyst stably existed in the reaction solution, which was another reason for the high decomposition rate of NH in the presence of Cl. Owing to the swift decomposition of NH under mild reaction conditions and small formation of secondary waste, the oxidative decomposition of NH in the presence of the homogeneous Co catalyst and Cl is suitable and applicable for the treatment of the aqueous liquid waste containing ammonium salts and nitric acid.

溢水した高性能容器内炭酸塩スラリーの組成を模擬した炭酸塩スラリーの作製と特性評価

堀田 拓摩; 山岸 功; 永石 隆二; 柏谷 龍之介*

JAEA-Technology 2021-012, 34 Pages, 2021/07

JAEA-Technology-2021-012.pdf:2.1MB
JAEA-Technology-2021-012(errata).pdf:0.15MB

東京電力ホールディングス(株)福島第一原子力発電所における多核種除去設備(Advanced Liquid Processing System; 以下「ALPS」という。)および増設多核種除去設備(Improved ALPS)の前処理設備から発生する炭酸塩沈殿物を主とする廃棄物(以下「炭酸塩スラリー」という。)は高性能容器(High Integrity Container; 以下「HIC」という。)に格納されている。このHIC内において、水の放射線分解により発生した水素ガスの炭酸塩スラリー内での保持および、それに伴う容積増加が原因と推定される上澄み水のHIC外部への漏えい事象(溢水)が発生した。この溢水の発生が確認された当時に保管されていた大部分のHICにおいて、外部への溢水は観察されていない。このことはHIC内炭酸塩スラリー自体の性状や気泡の保持特性の理解が溢水発生条件を明らかにする上で重要であることを示唆している。そこで本研究では、溢水したHIC内炭酸塩スラリーの組成を模擬した炭酸塩スラリーを作製し、その炭酸塩スラリーの非放射性条件下での性状および気泡の保持特性を明らかにすることを目的とした。まず、溢水が発生した炭酸塩スラリーの組成を模擬するために、溢水した炭酸塩スラリーが調製された当時のALPS運転条件を調査し、炭酸塩スラリーの主要元素であるマグネシウムとカルシウムの比率を変えた5つの原水を調製した。これら原水から炭酸塩等を沈殿させ、実機ALPSと同じクロスフローフィルタ方式を用いて模擬炭酸塩スラリーを作製した。次に、作製した炭酸塩スラリーの化学分析を実施した。また、沈降試験を実施して沈降層の密度(以下「沈降密度」という。)、降伏応力を測定した。最後に、沈降層への気泡注入試験を実施し、炭酸塩スラリー内部での気泡保持/放出特性について検討した。模擬炭酸塩スラリーは原水組成のカルシウム含有率が高いほど沈降密度が高くなることが分かった。そして、沈降密度が高い模擬炭酸塩スラリーでは沈降層の降伏応力が高く、注入した気泡を保持しやすい傾向が観察された。これらのことから、溢水したHIC内炭酸塩スラリーを模擬するためには原水組成に関する情報が重要であり、また、スラリー内での気泡の保持状況には炭酸塩スラリーの密度が影響を及ぼすことを明らかにした。

The Impact of cement on argillaceous rocks in radioactive waste disposal systems; A Review focusing on key processes and remaining issues

Wilson, J.*; Bateman, K.; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 130, p.104979_1 - 104979_19, 2021/07

https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2021.104979

地層処分概念では、セメント系材料の様々な目的での使用が想定されている。粘土質岩が対象母岩である場合、高アルカリ条件のセメント間隙水が、粘土質岩中の主要鉱物を不安定化させ、セメントと岩石の境界部に変質領域を生じさせる。文献のレビューにより、実験研究、アナログ研究及びモデル化研究から得られるプロセスの理解の現状と、残された課題が抽出された。セメントと粘土質岩の相互作用で生じる鉱物の変遷プロセスについて理解が進んでいるものの、今後の課題として、処分環境に近い温度条件でのセメントと粘土質岩の変遷プロセス、二次鉱物生成の反応速度、二次鉱物生成に伴う間隙閉塞、変質が放射性核種の移行に及ぼす影響などが特定された。

Reaction and alteration of mudstone with Ordinary Portland Cement and Low Alkali Cement pore fluids

Bateman, K.; 天野 由記; 久保田 満*; 大内 祐司*; 舘 幸男

Minerals (Internet), 11(6), p.588_1 - 588_19, 2021/06

https://doi.org/10.3390/min11060588

The alkaline fluid arising from the cement-based materials will react with host rock to form a chemically disturbed zone around the geological disposal repository. To understand how these conditions may evolve, a series of batch and flow experiments were conducted with Horonobe mudstone and fluids representative of the alkaline leachates expected from both Ordinary Portland Cement (OPC) and Low Alkali Cement (LAC) leachates. The impact of the LAC was more limited, compared to the OPC leachates. Ion exchange reactions had an impact initially but thereafter the reaction was dominated by primary mineral dissolution, and in the case of OPC leachates precipitation of secondary C-S-H phases. The flow experiments revealed that precipitation of the secondary phases was restricted to close to the initial contact zone of the fluids and mudstone. The experimental results demonstrate that a combination of both batch and flow-through experiments can provide the insights required for the understanding of the key geochemical interactions and the impact of transport, allowing the spatial as well as temporal evolution of the alkaline leachate / mudstone system to be determined.