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報告書

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故でのNO$$_{rm x}$$の化学挙動を考慮したRuの移行挙動解析

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Research 2021-005, 25 Pages, 2021/08

JAEA-Research-2021-005.pdf:2.91MB

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。課題解決に向け当該施設での蒸気凝縮を伴う環境でのRuの移行挙動に係る小規模実験のデータ分析の結果から気液界面でのRuの物質移行係数の相関式を導出した。この相関式を用いて実規模の仮想的な再処理施設を対象に施設内でのRuの移行挙動の模擬を試行した。解析では、窒素酸化物の化学挙動を解析するSCHERNコードにこの相関式を組み込み、施設内の熱流動解析で得られた条件を境界条件としてRuの定量的な移行挙動を模擬し、その有効性を確認した。

報告書

SCHERN-V2: 再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故での化学的挙動解析プログラム解説書

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Data/Code 2021-008, 35 Pages, 2021/08

JAEA-Data-Code-2021-008.pdf:3.68MB

再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理の過程で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失などにより冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。この間、ルテニウムの揮発性化学種が硝酸-水混合蒸気とともに気相へ移行し、施設外へ放出される可能性がある。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNO$$_{rm x}$$ガスが発生する。NO$$_{rm x}$$はルテニウムの施設内での移行挙動に影響することが実験的に確認されており、硝酸及び水が共存する環境では気液各相で複雑に化学変化することが知られている。そこで建屋区画内での熱流動条件を境界条件としてRuを含む各化学種の濃度変化を解析する計算プログラム: SCHERNの開発を進めている。本報は、SCHERN-V2として新たに整備した解析モデルを含め、当該プログラムが解析対象とする事故の概要、解析モデル、連立微分方程式、使い方等を説明する解説書である。

論文

熱流動とリスク評価,1; リスク評価における熱流動解析の役割

丸山 結; 吉田 一雄

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 63(7), p.517 - 522, 2021/07

確率論的リスク評価(PRA)は合理的かつ定量的にリスクを評価する強力な手法である。しかしながら、PRAを実践しつつ、得られた結果を分析し、様々な意思決定に活用する上では、多様な分野の専門的な知識や技術,経験を必要とする。原子力施設のリスク評価においては、シビアアクシデントに至る過程やその進展を評価することが不可欠であり、それらに強く関連する熱流動は、PRAにおける重要な専門分野の一つである。本稿では、軽水炉のレベル2PRAにおけるソースターム評価及び再処理施設のシビアアクシデント時ソースターム評価を中心に、リスク評価における熱流動解析の役割について概説する。

論文

東海再処理施設と環境中のヨウ素-129

中野 政尚

保健物理(インターネット), 56(1), p.17 - 25, 2021/03

東海再処理施設は1977年にホット試験を開始した日本で初めての再処理施設であり、2007年5月までに1140トンの使用済核燃料を再処理してきた。その際には気体及び液体放射性廃棄物を環境へ放出している。その中でもヨウ素-129($$^{129}$$I)は環境影響評価上重要な核種の一つと位置づけられるため、排気及び排水中$$^{129}$$Iを管理するとともに、環境試料中$$^{129}$$Iの精密分析法の開発や環境中の$$^{129}$$I濃度調査等を行ってきた。本報告では、それらの概要について紹介する。再処理施設における$$^{129}$$Iに限らず、原子力事業者はALARAの精神で環境への放出量を低減するとともに、環境モニタリング手法や評価法等の更なる高度化に絶えず取り組んでいくことが、施設周辺住民の安全安心感を醸成するために不可欠である。

論文

Vertical distributions of Iodine-129 and iodide in the Chukchi Sea and Bering Sea

三輪 一爾; 小畑 元*; 鈴木 崇史

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(5), p.537 - 545, 2020/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:23.13(Nuclear Science & Technology)

本研究では、チャクチ海, ベーリング海において人為起源の放射性核種であるIodine-129($$^{129}$$I)の鉛直分布の観測を実施した。現在、$$^{129}$$Iの主なソースはヨーロッパの核燃料再処理施設である。2013年6月から8月の観測結果よりチャクチ海, ベーリング海における$$^{129}$$I濃度はフォールアウトレベルであった。ヨーロッパの核燃料再処理施設から海洋に放出された$$^{129}$$Iを高濃度に含んだ海水の流入は確認できなかった。また、海洋の生物生産に重要な役割を果たしているヨウ化物イオンの鉛直分布をチャクチ海, ベーリング海にて初めて観測した。観測の結果、当海域においては海底付近でヨウ化物イオンの濃度が高くなる傾向が見られた。

報告書

SCHERN: 再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故でのNOxの化学的挙動解析プログラム

桧山 美奈*; 玉置 等史; 吉田 一雄

JAEA-Data/Code 2019-006, 17 Pages, 2019/07

JAEA-Data-Code-2019-006.pdf:1.84MB

再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理の過程で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失などにより冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。この間、ルテニウムの揮発性化学種が硝酸-水混合蒸気とともに気相へ移行し、施設外へ放出される可能性がある。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNOxガスが発生する。NOxはルテニウムの施設内での移行挙動に大きく影響することが実験的に確認されており、硝酸及び水が共存する環境では気液各相で複雑に化学変化することが知られている。そこで建屋区画内での熱流動条件を境界条件として各化学種の濃度変化を解析する計算プログラムを開発した。

論文

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故でのFP硝酸塩の脱硝に伴い発生するNOxの化学的挙動解析

吉田 一雄; 玉置 等史; 吉田 尚生; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 18(2), p.69 - 80, 2019/06

再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失により冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNOxガスが発生する。本報では、硝酸-水混合蒸気系の雰囲気でのNOx系の化学種の化学変化をレビューし、それに基づき再処理施設の高レベル廃液の蒸発乾固事故での建屋区画内での熱流動及び各化学種の濃度変化の解析モデルを提案し、実規模体系での解析を試行した結果を示す。その結果を基にRuの施設外への移行量評価の高度化に向けた課題を提言する。

報告書

再処理施設の高レベル廃液の蒸発乾固事故での気体状ルテニウムの凝縮水への移行速度に係る相関式の導出

吉田 一雄; 玉置 等史; 吉田 尚生; 天野 祐希; 阿部 仁

JAEA-Research 2017-015, 18 Pages, 2018/01

JAEA-Research-2017-015.pdf:3.08MB

再処理施設では、重大な事故の一つとして貯槽中の高レベル放射性廃液が沸騰し、乾固に至る事故(蒸発乾固事故)が想定される。廃液の沸騰により硝酸及び水が蒸発することで濃縮が進むと気体状ルテニウム(Ru)が発生し、硝酸-水混合蒸気(以下、混合蒸気という)の凝縮に伴い凝縮液中に移行することが、実験で確認されている。貯槽から流出した混合蒸気は建屋内の構造物壁面で除熱され凝縮する。この際に気体状Ruは凝縮水に移行することが想定され、建屋内でのRuの移行量を定量化する上で、混合蒸気の凝縮過程でのRuの移行の定量的な模擬が重要である。このような観点から、気体状のRuを含む混合蒸気の凝縮に伴い気体状Ruの凝縮水への移行量を測定する実験が実施されている。本報では、この実験で得られたデータを基に、実測不能な実験装置内の蒸気流速等を熱流動解析結果から推定し、気体状Ruの凝縮水への移行速度に係る相関式を導出した結果について述べる。さらに、同相関式を実機規模の事故解析結果に適用し、Ruの凝縮水への移行量の評価を試みた。

論文

ジルコニウムの硝酸溶液中における$$gamma$$線照射下での放射線分解水素吸収挙動

石島 暖大; 上野 文義; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 16(2), p.100 - 106, 2017/05

ジルコニウム(Zr)は沸騰硝酸中での耐食性に優れることから使用済燃料再処理機器の構造材料として使用されている。一方、使用済燃料溶液中で放射線分解水素が発生すること、またZrは水素ぜい化を生じる事も知られているため、Zrの硝酸溶液中における放射線分解水素吸収挙動の解明は重要である。本研究では、$$gamma$$線照射下での硝酸中浸漬試験を実施し、Zrの放射線分解水素吸収挙動を検討した。試験の結果、5および7kGy/hrの線量率において3mol/Lまでの硝酸溶液中でZr放射線分解水素を吸収した。水素吸収量は、放射線分解水素発生量と相関がみられ、また吸収された水素はZr表面に集中して水素化物を生成していた。これは、Zrの水素固溶量が極めて低く水素化物を生成しやすいためである。またこの表面に生成した水素化物により金属内部への水素拡散が抑制されること、さらに放射線分解水素吸収による水素侵入深さをZr水素化物中の水素拡散定数から評価可能であることも明らかにした。

論文

Development of metal corrosion testing method simulating equipment of reprocessing of spent nuclear fuels

松枝 誠; 入澤 恵理子; 加藤 千明; 松井 寛樹

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 4 Pages, 2017/00

PUREX法では使用済燃料が硝酸溶液へと溶解される。使用済燃料由来の核分裂生成物を含む再処理溶液は金属材料の強い腐食性を有し、ステンレス鋼製機器の表面には頻繁に腐食が発生する。プロセス溶液中のルテニウム(Ru)やネプツニウム(Np)のような酸化性イオンはステンレス鋼が激しく腐食する主な要因となる。ステンレス鋼の腐食速度を得るために、腐食試験装置をホットラボ(日本原子力研究開発機構の廃棄物安全試験施設(WASTEF))内の気密型コンクリートセルへと設置し、Np含有加熱硝酸溶液中のステンレス鋼腐食試験を実施した。腐食試験は室温から沸点の温度範囲で1バッチ500時間実施した。その結果、硝酸溶液中のNpはステンレス鋼の腐食を加速することが示された。

報告書

再処理施設の蒸発乾固事故解析での気体状Ruの移行挙動に影響する硝酸-水混合蒸気の凝縮のモデル化

吉田 一雄

JAEA-Research 2016-012, 24 Pages, 2016/08

JAEA-Research-2016-012.pdf:3.04MB

再処理施設では、全交流電源の喪失等により長時間にわたり冷却機能が失われると、貯槽中の高レベル放射性廃液が沸騰し、乾固に至る事故(蒸発乾固事故)が、重大事故の一つとして想定される。廃液の沸騰により硝酸及び水が蒸発することで濃縮が進み、廃液温度が120$$^{circ}$$C以上になる沸騰晩期から乾固段階において気体状Ruが発生し、硝酸-水混合蒸気の凝縮に伴い凝縮液中に移行することが、実廃液及び模擬廃液を用いた実験で確認されている。貯槽から流出した硝酸-水混合蒸気は建屋内の構造物壁面で除熱され凝縮する。この際に気体状Ruは凝縮水に移行することが想定され、建屋内でのRuの移行量を定量化する上で、硝酸-水混合蒸気の凝縮過程の模擬が重要である。本報では、硝酸水溶液の気液平衡を決定する活量係数を定式化し、気液平衡状態での硝酸及び水の混合蒸気の凝縮過程を定量的に記述するための解析モデルを提案した。併せて解析に必要な硝酸水溶液の気液平衡に係る物性値を整理した。さらに模擬廃液を用いた実験の模擬を通して提案した解析モデルの実用への見通しを得た。

報告書

重大事故対処策を考慮した再処理施設の蒸発乾固事故解析

吉田 一雄

JAEA-Research 2016-004, 15 Pages, 2016/06

JAEA-Research-2016-004.pdf:2.22MB

再処理施設では、長時間の全交流電源の喪失等により冷却機能が失われると、放射性廃液を内包する貯槽中の廃液が沸騰し、蒸発により乾固に至る事故(蒸発乾固事故)が、重大事故の一つとして想定される。この事故では、放射性物質は沸騰により発生する蒸気等に搬送され施設外へ移行すると考えられ、事故の影響を緩和する重大事故対処策として、廃液貯槽に水を注水し、乾固に至るのを防止するとともに、発生した蒸気を仮設配管で建屋内の大空間へ誘導し蒸気を凝縮させる対策が考えられている。本報では、仮想的な再処理施設を対象に重大事故対処策を考慮した事故シナリオを想定し、貯槽を含めた施設内で水蒸気等の熱流動およびエアロゾルの挙動を計算コードを用いて解析し、事故対処策が放射性物質の施設外への移行軽減に及ぼす効果について考察した。

論文

再処理施設の蒸発乾固事故での放射性物質の移行挙動解析

吉田 一雄; 石川 淳; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 14(4), p.213 - 226, 2015/12

再処理施設でのシビアアクシデントの一つとして、冷却機能喪失により高レベル廃液が沸騰し蒸発乾固する事故が想定される。この事故では、不揮発性の核分裂生成物の一部が飛沫として気相部に移行し、蒸気に同伴して環境中に放出される可能性がある。そのため、その放出量評価が事故影響評価の重要な課題の一つである。これを解決するために、当該事故で想定される種々の現象に基づく解析モデルを含む計算コードを用いた解析手法を整備した。この計コードを用いて実験解析等を実施し、解析モデルの有効性を示した。

論文

Study on the behavior of radiolytically produced hydrogen in a high-level liquid waste tank of a reprocessing plant; Comparison between actual and simulated solutions

衣旗 広志*; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 駿河谷 直樹; 佐藤 宗一; 小玉 貴司*; 玉内 義一*; 柴田 勇木*; 安齋 喜代志*; 松岡 伸吾*

Nuclear Technology, 192(2), p.155 - 159, 2015/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

東海再処理施設より採取した高放射性廃液を30mL使用して試験を実施した結果、掃気停止状態において、気相部の水素濃度は、水素の爆発下限界である4%よりも低い濃度で平衡状態となっていることが分かった。また、平衡値について、模擬廃液実験から得られたパラメータを用いて計算される予測値と比較した。その結果、平衡値と予測値は同程度のオーダーであり、パラジウムイオンによる水素消費反応が実廃液にも起きていることを確認した。

論文

Effect of nitrous ion on oxidation of oxidizing-metallic ion in nitric acid solution

入澤 恵理子; 関 勝治*; 上野 文義; 加藤 千明; 本岡 隆文; 阿部 仁

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1108 - 1112, 2015/09

The influence of the nitrous acid on the oxidation of V(IV) in nitric acid solutions, the concentration changes in V(IV), V(V) and nitrous ion formed from HNO$$_{2}$$ in the nitric acid solution were investigated at various temperatures and pressures. The experimental results showed that the progress and acceleration of the oxidation of vanadium were influenced by the presence of HNO$$_{2}$$.

論文

Nuclear criticality safety standard for a fuel reprocessing plant assuming burnup credit published by the Atomic Energy Society of Japan

中島 健*; 板原 國幸*; 奥野 浩

Proceedings of International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC 2015) (DVD-ROM), p.496 - 502, 2015/09

本論文では、2015年4月に日本原子力学会から発刊された「再処理施設の臨界安全管理における燃焼度クレジット適用手順:2014」(AESJ-SC-F025: 2014)の概要を述べる。同学会からは、既に60を超える標準が発刊されたが、その多くは、原子炉または廃棄物に対するものであった。また、10年前に同学会から発刊された「臨界安全管理の基本事項: 2004」(AESJ-SC-F004: 2004)では、臨界安全に関する基本的な考え方、核燃料を取り扱う施設の一般的な臨界安全の管理について記していたが、燃焼度クレジット採用の手順は含まれていなかった。この標準では、燃焼度クレジットを再処理工場に適用する上でこれら施設及び設備の設計、管理及び運転・保守に関わる者に対して具体的な手順を明確にして、臨界の防止に役立てることを目的にしている。

報告書

CELVA-1Dを用いた火災事故時の煤煙による換気系フィルタの差圧解析

渡邊 浩二; 田代 信介; 阿部 仁; 高田 準一; 森田 泰治

JAERI-Tech 2004-029, 48 Pages, 2004/03

JAERI-Tech-2004-029.pdf:3.19MB

再処理施設等の核燃料施設の一部の建屋換気系には、換気系フィルタの一種として前置フィルタが用いられている。火災事故時には、この前置フィルタが大量の煤煙によって目詰まりし、差圧が上昇して破損することが考えられる。したがって、放射性物質の閉じ込め機能を維持する観点から、前置フィルタの差圧の時間変化を精度よく予測することは重要である。本研究では、粒径2$$mu$$m以上の煤煙粒子に対する前置フィルタのDFにも粒径範囲0.7-2$$mu$$mの煤煙粒子に対する実測DFから作成した粒径-前置フィルタのDFに関する実験式が適用できると仮定した。この仮定を用いたCELVA-1Dによる解析結果は、試験結果とよく一致した。

報告書

超音波式伝熱管肉厚測定装置の開発(受託研究)

大場 敏弘; 末次 秀彦*; 矢野 昌也*; 加藤 千明; 柳原 隆夫

JAERI-Tech 2002-082, 47 Pages, 2003/01

JAERI-Tech-2002-082.pdf:1.87MB

日本原子力研究所では、文部科学省からの受託研究として「再処理施設新材料耐食安全性実証試験」を実施した。この試験においては、六ヶ所再処理施設の主要機器の一つである酸回収蒸発缶の小型モックアップ試験体を用いた実証試験を進めて来た。この実証試験では、モックアップ試験体構造の一部である伝熱管の伝熱面腐食に対する内表面の腐食減肉の状態を知るために、伝熱管の肉厚を非破壊で高精度に測定できる超音波水浸法を利用した肉厚測定装置の開発を行った。本装置は、小型モックアップ試験体の加熱部を架台に据え付け、その架台の上部に配置した超音波探触子駆動装置と一体をなす、サンプリングアセンブリの先端に取り付けた超音波探触子をサンプリングアセンブリごと伝熱管内に挿入し、これらを自動または手動によって軸方向上下移動及び周方向旋回を制御し、伝熱管の各測定部の肉厚を連続的に測定して、データレコーダ等に収録する装置である。開発した装置で得られた肉厚測定結果は、伝熱管を短冊に輪切りにして光学系の読み取り顕微鏡で測定した肉厚と非常に良い一致を示し、本装置の測定精度の高いことが確認できた。報告書は本装置の仕様及び性能等についてまとめたものである。

論文

Development of ocean pollution prediction system for Shimokita region; Model development and verification

小林 卓也; Lee, S.; 茅野 政道

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(2), p.171 - 179, 2002/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:24.34(Nuclear Science & Technology)

下北半島沖に放出される放射性核種の海洋中拡散を予測する3次元モデルシステムを開発した。本システムは海流を予測するPrinceton Ocean Model(POM)と海洋中における放射性物質の拡散を予測するランダムウォークモデルを結合して用いる。再処理プラントが建設中の下北沖における観測値(海流,水温,塩分濃度)を用いてモデルの妥当性検証を実施した。シミュレーション結果より以下のことがわかった。(1)風及び津軽海峡から対象海域に流入する津軽暖流は下北沖の流動構造に大きな影響を及ぼす。(2)POMは仮想的な海洋学データを用いることにより津軽暖流の季節変動を再現することが可能である。計算により沿岸モード(冬~春)、渦モード(夏~秋)の再現計算に成功した。

報告書

OECD/NEA廃止措置協力に関する活動状況と参加プロジェクトの現状(受託研究)

バックエンド技術部

JAERI-Review 2000-013, 49 Pages, 2000/09

JAERI-Review-2000-013.pdf:3.26MB

原子力開発の初期に建設された施設を中心に世界各国で廃止措置プロジェクトが進められており、原子力施設の廃止措置は世界的な課題となっている。経済協力開発機構・原子力機関では将来の廃止措置に備えて、共通する問題点の協議、情報交換等を目的に「原子力施設廃止措置プロジェクトに関する科学技術情報交換協力計画協定」を1985年9月に締結し、協力が進められた。本協力は、現在12か国が参加しており、世界各国の廃止措置に関する情報を交換するうえで、非常に重要な役割を果たしつつある。参加プロジェクトは、原子力発電所、再処理施設、核燃料・放射性物質取扱施設、等があり、その規模も研究用原子力施設から商業用原子力施設(原子力発電所)まで多岐に及んでいる。また、これらの参加プロジェクトに関する情報交換とは別に、廃炉費用評価、廃棄物再利用、除染技術、等に関する作業部会が設けられ、より具体的に現状技術の評価が行われた。このうち、廃炉費用評価、廃棄物再処理に関する作業部会では、その目的を終了し報告書が公開されている。本報告書はこれらの協力における1999年10月までの活動について述べたものである。

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