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報告書

SCHERN: 再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故でのNOxの化学的挙動解析プログラム

桧山 美奈*; 玉置 等史; 吉田 一雄

JAEA-Data/Code 2019-006, 17 Pages, 2019/07

JAEA-Data-Code-2019-006.pdf:1.84MB

再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理の過程で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失などにより冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。この間、ルテニウムの揮発性化学種が硝酸-水混合蒸気とともに気相へ移行し、施設外へ放出される可能性がある。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNOxガスが発生する。NOxはルテニウムの施設内での移行挙動に大きく影響することが実験的に確認されており、硝酸及び水が共存する環境では気液各相で複雑に化学変化することが知られている。そこで建屋区画内での熱流動条件を境界条件として各化学種の濃度変化を解析する計算プログラムを開発した。

論文

再処理施設における分析/試験由来の高放射性固体廃棄物の処理技術

後藤 雄一; 稲田 聡; 久野 剛彦; 森 英人*

日本保全学会第16回学術講演会要旨集, p.221 - 224, 2019/07

東海再処理施設の小型試験設備試験セルにおける使用済燃料片等を用いた試験及び分析セルラインにおける高放射性試料の分析で発生した器具・容器類は、高放射性固体廃棄物として処理される。これらは、輸送容器と呼ばれる遮蔽付きの専用容器に収納されたのち、保管施設へと運搬される。高放射性固体廃棄物の処理については、これまで約40年間実施しており、その間、廃棄物取出し機構と運搬機器等の改良を加えてきた。その結果、従来設備を活かしながら自動化が図れ、作業効率,安全性の向上を達成することができた。

論文

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故でのFP硝酸塩の脱硝に伴い発生するNOxの化学的挙動解析

吉田 一雄; 玉置 等史; 吉田 尚生; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 18(2), p.69 - 80, 2019/06

再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失により冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNOxガスが発生する。本報では、硝酸-水混合蒸気系の雰囲気でのNOx系の化学種の化学変化をレビューし、それに基づき再処理施設の高レベル廃液の蒸発乾固事故での建屋区画内での熱流動及び各化学種の濃度変化の解析モデルを提案し、実規模体系での解析を試行した結果を示す。その結果を基にRuの施設外への移行量評価の高度化に向けた課題を提言する。

論文

Introduction and implementation of physical protection measures including trustworthiness program at Tokai Reprocessing Facilities

中村 仁宣; 木村 隆志; 山崎 勝幸; 北尾 貴彦; 田崎 隆; 飯田 透

Proceedings of International Conference on Physical Protection of Nuclear Material and Nuclear Facilities (Internet), 9 Pages, 2018/09

東電福島第一発電所の事故の教訓及びIAEAの核セキュリティ関連指針(INFCIRC/225/Rev.5)を踏まえ、2012年3月に原子力規制関連法令が改正され、原子力施設事業者に新たな規制要件が提示された。東海再処理施設においては、2014年3月までに全ての要件を満足するよう防護措置の改善を完了した。これらの措置は、当施設のセキュリティレベルの向上及び施設の潜在的な安全上のリスクの削減に貢献するものである。一方、2016年に個人の信頼性確認制度に係る新たな規制が導入され、東海再処理施設においては、防護区域(区分I及びII)、PP管理室、第2PP管理室への入域者及び核物質防護情報(秘密情報)を取り扱う従業員に対して当該制度を適用する。この制度は、妨害破壊行為や特定核燃料物質の不法移転及び核物質防護情報の漏えいに対する内部脅威者となりうる可能性がある者が対象であり、2017年秋の施行を予定している。さらに、核セキュリティに係る措置の確立と同様に、全従業員を対象とする核セキュリティ文化醸成も課題であった。東海再処理施設では、実際のセキュリティ事案をもとにした小グループ単位による事例研究や核セキュリティ啓蒙ポスターの作成・掲示等の核セキュリティ文化醸成活動を継続している。本報告では、東海再処理施設における核物質防護措置の概要と今後の効果的な防護措置に係る取組みについて議論する。

論文

Demonstration of $$gamma$$-ray pipe-monitoring capabilities for real-time process monitoring safeguards applications in reprocessing facilities

Rodriguez, D.; 谷川 聖史; 西村 和明; 向 泰宣; 中村 仁宣; 栗田 勉; 高峰 潤; 鈴木 敏*; 関根 恵; Rossi, F.; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(7), p.792 - 804, 2018/07

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

再処理施設の核物質に対しては、ランダムサンプル検認と、追加的な重要タンク内溶液の体積、質量のみの連続監視システムによる"知識の連続性"保持により、保障措置が掛けられている。核物質溶液がタンク及び工程装置を結ぶ配管を流れる際に、特徴的な$$gamma$$を測定し、核物質を実時間で検認することで、工程監視を改善できる可能性がある。われわれは、東海再処理工場の転換技術開発施設で、この$$gamma$$パイプモニタリングを、硝酸Pu移送の際に試した。この際$$gamma$$測定は、ランタン・ブロマイド検出器、及び$$gamma$$の計数時刻とエネルギーを記録するリストモード・データ取得システムを用いて実施した。この測定結果とその分析は、配管内溶液の同位体組成、工程移動時刻、(単位時間当たりの)溶液流量及び移動溶液量を求められる能力を実証するものであり、実際に適用可能な保障措置検認工程監視の導入に繋がる。

報告書

再処理施設の高レベル廃液の蒸発乾固事故での気体状ルテニウムの凝縮水への移行速度に係る相関式の導出

吉田 一雄; 玉置 等史; 吉田 尚生; 天野 祐希; 阿部 仁

JAEA-Research 2017-015, 18 Pages, 2018/01

JAEA-Research-2017-015.pdf:3.08MB

再処理施設では、重大な事故の一つとして貯槽中の高レベル放射性廃液が沸騰し、乾固に至る事故(蒸発乾固事故)が想定される。廃液の沸騰により硝酸及び水が蒸発することで濃縮が進むと気体状ルテニウム(Ru)が発生し、硝酸-水混合蒸気(以下、混合蒸気という)の凝縮に伴い凝縮液中に移行することが、実験で確認されている。貯槽から流出した混合蒸気は建屋内の構造物壁面で除熱され凝縮する。この際に気体状Ruは凝縮水に移行することが想定され、建屋内でのRuの移行量を定量化する上で、混合蒸気の凝縮過程でのRuの移行の定量的な模擬が重要である。このような観点から、気体状のRuを含む混合蒸気の凝縮に伴い気体状Ruの凝縮水への移行量を測定する実験が実施されている。本報では、この実験で得られたデータを基に、実測不能な実験装置内の蒸気流速等を熱流動解析結果から推定し、気体状Ruの凝縮水への移行速度に係る相関式を導出した結果について述べる。さらに、同相関式を実機規模の事故解析結果に適用し、Ruの凝縮水への移行量の評価を試みた。

論文

Effect of chloride ion on corrosion behavior of SUS316L-grade stainless steel in nitric acid solutions containing seawater components under $$gamma$$-ray irradiation

佐野 雄一; 安倍 弘; 竹内 正行; 飯嶋 静香; 内田 直樹

Journal of Nuclear Materials, 493, p.200 - 206, 2017/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:27.27(Materials Science, Multidisciplinary)

福島第一原子力発電所事故に関連し、再処理に用いられる機器の代表的な材料であるSUS316Lについて、海水成分を含むHNO$$_{3}$$溶液中の腐食挙動に及ぼす塩化物イオンの影響を、$$gamma$$線照射条件下を含め、調査した。HNO$$_{3}$$と人工海水(ASW)の混合物を用いて電気化学試験及び浸漬試験を実施し、高濃度のASWを含むHNO$$_{3}$$溶液では、カソード電流密度が増加し、均一な腐食が進行することを確認した。これは、HNO$$_{3}$$とCl$$^{-}$$イオンとの反応で生成されるCl$$_{2}$$やNOCl等の強い酸化剤によって引き起こされたものと考えられる。腐食速度は、HNO$$_{3}$$濃度が低い条件では浸漬時間とともに減少し、高い条件では増加した。$$gamma$$線照射条件下では、上記酸化剤と放射線分解により生成したHNO$$_{2}$$との反応によるカソード反応の抑制により腐食速度が低下した。

論文

HEPA filter clogging and volatile material release under solvent fire accident in fuel reprocessing facility

大野 卓也; 渡邊 浩二; 田代 信介; 天野 祐希; 阿部 仁

Proceedings of 25th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-25) (CD-ROM), 7 Pages, 2017/07

福島第一原子力発電所事故以降、重大事故に対する対応策が日本における原子力施設の認可要件として求められている。セル内溶媒火災は重大事故の一つとして定義された。溶媒が燃焼すると煤を含むエアロゾルが発生する。これらは、換気系HEPAフィルタを目詰まらせ、差圧の上昇によって破損を生じさせる可能性がある。さらに、火災は、HEPAフィルタを通過する揮発性を有するガス状の放射性物質を放出させる可能性もある。これらの現象は、施設が有する閉じ込め機能の健全性及び公衆の被ばくを評価する上で重要である。我々は、溶媒火災に伴う目詰まり挙動とエアロゾルの放出挙動及び揮発性物質の放出挙動に着目して検討を行ってきた。本報告では、最近の研究における試験データと評価結果を報告する。

論文

ジルコニウムの硝酸溶液中における$$gamma$$線照射下での放射線分解水素吸収挙動

石島 暖大; 上野 文義; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 16(2), p.100 - 106, 2017/05

ジルコニウム(Zr)は沸騰硝酸中での耐食性に優れることから使用済燃料再処理機器の構造材料として使用されている。一方、使用済燃料溶液中で放射線分解水素が発生すること、またZrは水素ぜい化を生じる事も知られているため、Zrの硝酸溶液中における放射線分解水素吸収挙動の解明は重要である。本研究では、$$gamma$$線照射下での硝酸中浸漬試験を実施し、Zrの放射線分解水素吸収挙動を検討した。試験の結果、5および7kGy/hrの線量率において3mol/Lまでの硝酸溶液中でZr放射線分解水素を吸収した。水素吸収量は、放射線分解水素発生量と相関がみられ、また吸収された水素はZr表面に集中して水素化物を生成していた。これは、Zrの水素固溶量が極めて低く水素化物を生成しやすいためである。またこの表面に生成した水素化物により金属内部への水素拡散が抑制されること、さらに放射線分解水素吸収による水素侵入深さをZr水素化物中の水素拡散定数から評価可能であることも明らかにした。

論文

Development of metal corrosion testing method simulating equipment of reprocessing of spent nuclear fuels

松枝 誠; 入澤 恵理子; 加藤 千明; 松井 寛樹

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 4 Pages, 2017/00

PUREX法では使用済燃料が硝酸溶液へと溶解される。使用済燃料由来の核分裂生成物を含む再処理溶液は金属材料の強い腐食性を有し、ステンレス鋼製機器の表面には頻繁に腐食が発生する。プロセス溶液中のルテニウム(Ru)やネプツニウム(Np)のような酸化性イオンはステンレス鋼が激しく腐食する主な要因となる。ステンレス鋼の腐食速度を得るために、腐食試験装置をホットラボ(日本原子力研究開発機構の廃棄物安全試験施設(WASTEF))内の気密型コンクリートセルへと設置し、Np含有加熱硝酸溶液中のステンレス鋼腐食試験を実施した。腐食試験は室温から沸点の温度範囲で1バッチ500時間実施した。その結果、硝酸溶液中のNpはステンレス鋼の腐食を加速することが示された。

論文

Characterization of the insoluble sludge from the dissolution of irradiated fast breeder reactor fuel

粟飯原 はるか; 荒井 陽一; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.279 - 284, 2016/12

BB2015-3214.pdf:0.31MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:20.72

Insoluble sludge is generated in reprocessing process. Actual sludge data, which had been obtained from the dissolution experiments of irradiated fuel of fast reactor "Joyo" were reevaluated especially from the view point of the characterization of sludge. The yields of sludge were calculated from the weight and there were less than 1%. Element concentrations of sludge were analyzed after decomposing by alkaline fusion. As the results, molybdenum, technetium, ruthenium, rhodium and palladium accounted for mostly of the sludge. From their chemical compositions and structure analyzed by XRD show good agree that main component of sludge is Mo$$_{4}$$Ru$$_{4}$$RhPdTc regardless of the experimental condition. At the condition of reprocessing fast breeder fuel, it is indicated that molybdenum and zirconium in dissolved solution is low, therefore zirconium molybdate hydrate may not produce abundant amount in the process.

報告書

再処理施設の蒸発乾固事故解析での気体状Ruの移行挙動に影響する硝酸-水混合蒸気の凝縮のモデル化

吉田 一雄

JAEA-Research 2016-012, 24 Pages, 2016/08

JAEA-Research-2016-012.pdf:3.04MB

再処理施設では、全交流電源の喪失等により長時間にわたり冷却機能が失われると、貯槽中の高レベル放射性廃液が沸騰し、乾固に至る事故(蒸発乾固事故)が、重大事故の一つとして想定される。廃液の沸騰により硝酸及び水が蒸発することで濃縮が進み、廃液温度が120$$^{circ}$$C以上になる沸騰晩期から乾固段階において気体状Ruが発生し、硝酸-水混合蒸気の凝縮に伴い凝縮液中に移行することが、実廃液及び模擬廃液を用いた実験で確認されている。貯槽から流出した硝酸-水混合蒸気は建屋内の構造物壁面で除熱され凝縮する。この際に気体状Ruは凝縮水に移行することが想定され、建屋内でのRuの移行量を定量化する上で、硝酸-水混合蒸気の凝縮過程の模擬が重要である。本報では、硝酸水溶液の気液平衡を決定する活量係数を定式化し、気液平衡状態での硝酸及び水の混合蒸気の凝縮過程を定量的に記述するための解析モデルを提案した。併せて解析に必要な硝酸水溶液の気液平衡に係る物性値を整理した。さらに模擬廃液を用いた実験の模擬を通して提案した解析モデルの実用への見通しを得た。

報告書

重大事故対処策を考慮した再処理施設の蒸発乾固事故解析

吉田 一雄

JAEA-Research 2016-004, 15 Pages, 2016/06

JAEA-Research-2016-004.pdf:2.22MB

再処理施設では、長時間の全交流電源の喪失等により冷却機能が失われると、放射性廃液を内包する貯槽中の廃液が沸騰し、蒸発により乾固に至る事故(蒸発乾固事故)が、重大事故の一つとして想定される。この事故では、放射性物質は沸騰により発生する蒸気等に搬送され施設外へ移行すると考えられ、事故の影響を緩和する重大事故対処策として、廃液貯槽に水を注水し、乾固に至るのを防止するとともに、発生した蒸気を仮設配管で建屋内の大空間へ誘導し蒸気を凝縮させる対策が考えられている。本報では、仮想的な再処理施設を対象に重大事故対処策を考慮した事故シナリオを想定し、貯槽を含めた施設内で水蒸気等の熱流動およびエアロゾルの挙動を計算コードを用いて解析し、事故対処策が放射性物質の施設外への移行軽減に及ぼす効果について考察した。

論文

Release of radioactive materials from high active liquid waste in small-scale hot test for boiling accident in reprocessing plant

山根 祐一; 天野 祐希; 田代 信介; 阿部 仁; 内山 軍蔵; 吉田 一雄; 石川 淳

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(6), p.783 - 789, 2016/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:76.09(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃液(HALW)から放出される放射性物質の放出挙動について、沸騰事故条件での実験研究を行った。実験室規模の再処理で得られたHALWを用いた実験で、Ru, $$^{99}$$Tc, Cs, Sr, Nd, Mo, RhなどのFP核種と$$^{242}$$Cm及び$$^{241}$$Amなどのアクチニドの放出割合を測定した。結果として、Ruの放出割合は0.20、FP核種やアクチニドの放出割合は1$$times$$$$10^{-4}$$であった。Ruは気相中にミスト及びガスとして放出された。Ruの放出量の、試料溶液中のRuの初期濃度に対する依存性は弱かった。FP核種とアクチニドは非揮発性で、気相中にミストとして放出された。その放出量は、試料溶液中の初期濃度が大きいほど多かった。Ruの放出割合とNOx濃度は試料溶液の温度の上昇に合わせて増加した。RuとNOxの多くは200から300$$^{circ}$$Cの間の、互いにほぼ同じ温度において放出された。ミストその他の粒子状物質の粒径分布を測定したところ、150$$^{circ}$$C以下と200$$^{circ}$$C以上で、互いに異なった分布が得られた。

論文

Purification of uranium products in crystallization system for nuclear fuel reprocessing

竹内 正行; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 三本松 勇次*; 中村 和仁*; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.521 - 528, 2016/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:76.09(Nuclear Science & Technology)

Uranium crystallization system has been developed to establish an advanced aqueous reprocessing for fast breeder reactor (FBR) fuel cycle in JAEA. In the advanced process, most of uranium in dissolved solution of spent FBR-MOX fuels with high heavy metal concentration is separated as uranyl nitrate hexahydrate (UNH) crystals by a cooling operation. The technical targets on the crystallization system are decided from FBR cycle performance, and the U yield from dissolved solution of the spent fuel is 70% and the decontamination factor (DF) of impurities in the crystal products is more than 100. The DF is lowered by involving liquid and solid impurities on and in the UNH crystals during the crystallization. In order to achieve the DF target, we discussed the purification technology of UNH crystals using a Kureha crystal purifier. As results, the uranium more than 90% in the feed crystals could be recovered as the purified crystals in all test conditions, and the DFs of solid and liquid impurities on the purified crystals showed more than 100 under longer residence time of crystals. In conclusion, the both targets for the yield and DF could be achieved simultaneously by introducing the crystal purification technology.

論文

再処理施設の蒸発乾固事故での放射性物質の移行挙動解析

吉田 一雄; 石川 淳; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 14(4), p.213 - 226, 2015/12

再処理施設でのシビアアクシデントの一つとして、冷却機能喪失により高レベル廃液が沸騰し蒸発乾固する事故が想定される。この事故では、不揮発性の核分裂生成物の一部が飛沫として気相部に移行し、蒸気に同伴して環境中に放出される可能性がある。そのため、その放出量評価が事故影響評価の重要な課題の一つである。これを解決するために、当該事故で想定される種々の現象に基づく解析モデルを含む計算コードを用いた解析手法を整備した。この計コードを用いて実験解析等を実施し、解析モデルの有効性を示した。

報告書

使用済燃料プールから取り出した損傷燃料等の処理方法の検討; 平成25、26年度成果概要報告(受託研究)

飯嶋 静香; 内田 直樹; 田口 克也; 鷲谷 忠博

JAEA-Review 2015-018, 39 Pages, 2015/11

JAEA-Review-2015-018.pdf:3.95MB

福島第一原子力発電所の使用済燃料プールの燃料には、海水、コンクリート等の不純物の付着・同伴に加え、落下したガレキによる損傷の可能性もある。これらの損傷燃料等について、再処理が可能か否かを判断するための指標を整備することを目的として、漏えい燃料等の処理経験を有する東海再処理施設並びに海外再処理施設の処理実績、福島第一原子力発電所のプール燃料の貯蔵状況及び点検・調査結果等を整理した上で、損傷燃料等を再処理する際の技術的課題を摘出するとともに、必要な研究要素を整理した。また、研究要素に関する試験・検討結果に基づき、再処理可否を判断するための分別指標を整備した。

論文

Study on the behavior of radiolytically produced hydrogen in a high-level liquid waste tank of a reprocessing plant; Comparison between actual and simulated solutions

衣旗 広志*; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 駿河谷 直樹; 佐藤 宗一; 小玉 貴司*; 玉内 義一*; 柴田 勇木*; 安齋 喜代志*; 松岡 伸吾*

Nuclear Technology, 192(2), p.155 - 159, 2015/11

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

東海再処理施設より採取した高放射性廃液を30mL使用して試験を実施した結果、掃気停止状態において、気相部の水素濃度は、水素の爆発下限界である4%よりも低い濃度で平衡状態となっていることが分かった。また、平衡値について、模擬廃液実験から得られたパラメータを用いて計算される予測値と比較した。その結果、平衡値と予測値は同程度のオーダーであり、パラジウムイオンによる水素消費反応が実廃液にも起きていることを確認した。

論文

Application of turbidity measurement for evaluation of two-phase separation in ${it N}$,${it N}$-dialkylamides-nitric acid systems

筒井 菜緒; 伴 康俊; 袴塚 保之; ト部 峻一; 松村 達郎

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1153 - 1157, 2015/09

${it N}$,${it N}$-ジアルキルアミドは使用済燃料の湿式再処理に用いられているリン酸トリブチルの代替抽出剤として有望であるが、有機相と水相の二相分離の定量的評価はまだなされていない。本研究では、濁度測定を用いてその定量的評価を行った。ドデカンで希釈した${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)と硝酸ウラニルを含む硝酸溶液をよく撹拌し、濁度及びウランの分配比の測定を行った。DEHDMPA、ウラン及び硝酸濃度の増加に伴い有機相中の濁度は増加した。濁度は時間の経過に伴い減少したが、ウランの分配比の変化はわずかであり、観測された濁度はウラン分配比に大きな影響を与えないことが示された。これらの結果は、二相分離の観点からDEHDMPAは硝酸中のウラン抽出剤として機能し得ること、及び濁度が抽出挙動評価の指針の一つになり得ることを示している。

論文

Development of nitride fuel cycle technology for transmutation of minor actinides

林 博和; 西 剛史*; 佐藤 匠; 倉田 正輝

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1811 - 1817, 2015/09

原子力機構では、マイナーアクチノイド(MA: Np, Am, Cm)など長寿命核種の核変換に関する研究を実施している。階層型燃料サイクル概念に基づき、核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を用いてMA核変換を行う方法については、ウランを含まない窒化物燃料を用いることが検討されている。MAの核変換率を向上させるためには、使用済燃料を処理し、残存するMAを回収して再利用することが必要であり、その燃料サイクル技術の研究開発は重要である。本論文では、原子力機構で実施している窒化物燃料と乾式再処理法を用いた燃料サイクルに関する研究の現状及び今後の予定を紹介する。

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