A Novel kinetic model for dissolution and precipitation of oxide on stainless-steel surface in stagnant liquid sodium

河口 宗道*; 池田 明日香; 斉藤 淳一

Annals of Nuclear Energy, 226, p.111880_1 - 111880_9, 2026/02

https://doi.org/10.1016/j.anucene.2025.111880

This study performed sodium experiments and developed a new kinetic model to investigate the oxide dissolution and precipitation behavior on the stainless-steel (SS) surface in stagnant liquid sodium. The experiment revealed that the oxygen of NaFeO on the SS surface was dissolved into the liquid sodium with v 9.3 10 wt.ratio/h in less than 20 h, and the oxide precipitation occurred on the SS surface with v 1.4 10 wt.ratio/h after the dissolution. Furthermore, the phase-field (PF) calculation code was developed to investigate the dependence of six parameters (T, c, , D , k, and t) of the oxide precipitation velocity in the liquid sodium. As a result, the precipitation velocity increased linearly as the oxygen concentration (c) and the oxygen diffusion coefficient (D) in liquid sodium increased. In contrast, its velocity decreased exponentially as the sodium temperature (T) and the interfacial energy of oxide () increased. The quasi-partial coefficient (k) and the time step (t) did not affect the calculation results at all. In these sensitivity analyses, the oxide precipitation velocity obtained by the PF calculation shows consistency with the laboratory-scale experimental findings of Latge et al.

福島第一原子力発電所2号機原子炉格納容器貫通部X-6内の堆積物の分析

米山 海; 二田 郁子; 田中 康之; 小高 典康; 菊池 里玖; 坂野 琢真; 古瀬 貴広; 佐藤 宗一; 三本木 満; 田中 康介

JAEA-Technology 2025-008, 44 Pages, 2025/12

JAEA-Technology-2025-008.pdf:4.3MB

東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉に向け、原子炉建屋格納容器内部の調査が行われている。燃料デブリの取出しや建屋解体の作業を安全に進めるためには、汚染状況を把握し、作業の計画や作業者の被ばくを管理する必要がある。本件は、2号機原子炉格納容器貫通部X-6(X-6ペネ)内の堆積物について、含まれる元素、放射性核種濃度、核種組成を把握することを目的に分析を実施した。本分析の対象試料は、スミヤろ紙に付着したX-6ペネ内部の堆積物である。堆積物に含まれる核種の把握、また、元素や元素の共存の様子を把握するため、非破壊分析として線スペクトル分析、蛍光X線(XRF)分析、走査型電子顕微鏡-エネルギー分散型X線(SEM-EDX)分析を実施した。さらに、堆積物に含まれる放射性核種やその組成を詳細に明らかにするために、堆積物を硝酸及びフッ化水素酸で溶解し、溶解液中の核種、Sr-90及び核種の放射能分析を実施した。得られた結果を、2020年にX-6ペネ内の異なる場所で採取された堆積物の分析結果と比較した。非破壊での線スペクトル分析では、Co-60、Sb-125、Cs-134、Cs-137、Eu-154、Eu-155及びAm-241が検出された。XRF分析では、格納容器内の構造物由来と考えられるFeが主要な元素として検出され、そのほか燃料や燃料被覆管に由来すると考えられる微量のU及びZrが検出された。SEMEDX分析の結果では、堆積物の主要な元素としてOとFeが検出されたことに加え、Uを含む粒子が観察され、UとともにFe、Si、Cr、Ni、Zrが検出された。これらの結果は2020年採取試料と同様の傾向であった。放射能分析では、非破壊測定で検出された核種(Co-60、Sb-125、Cs-134、Cs-137、Eu-154、Eu-155)に加えて、Sr-90、Pu-238、Pu-239+240、Am-241、Cm-244、U-235、U-238の定量値を得た。これらの結果をもとに、1F事故に由来する汚染の主要な線放出核種であるCs-137を基準とした放射能比を算出した。さらに、U-238に対する放射能比についても算出し、ORIGENによる2号機の燃料組成の計算値と比較した。

A Methodology for the design of non-uniform core configurations in the modified STACY facility

Dechenaux, B.*; Brovchenko, M.*; 荒木 祥平; 郡司 智; 須山 賢也

Annals of Nuclear Energy, 223, p.111555_1 - 111555_11, 2025/12

https://doi.org/10.1016/j.anucene.2025.111555

The safe retrieval of the fuel debris generated during the Fukushima Daiichi nuclear accident poses a number of challenges, among which an important one is to ensure the criticality safety of the recovery operations. At the heart of the problem lies the intrinsically heterogeneous nature of the problem, and the appearance of complex and disordered media whose neutronic properties are difficult to accurately characterize and reproduce in neutron transport simulations. Typically, a similar, simpler, problem is encountered in the modeling of assemblies with missing fuel rods. In both problems, the availability of experimental facilities capable of validating both the nuclear data and the simulation schemes in heterogeneous configurations is crucial. The modified STACY installation has been specially designed to provide and carry out critical experiments, allowing for highly non-uniform configurations, that will directly support fuel debris recovery operations, but can also be used for other experimental programs. The present work describes a method to consistently and orderly sample non-uniform core configurations in the modified STACY facility, and proposes two critical heterogeneous core configurations. They have the advantage to present a high sensitivity to the water thermal scattering law, whose importance was found to be more significant for more heterogeneous configurations. The proposed experiments will contribute to the exploration and validation of heterogeneous critical systems.

マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求(委託研究); 令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京科学大学*

JAEA-Review 2025-026, 72 Pages, 2025/11

JAEA-Review-2025-026.pdf:7.97MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和4年度に採択された研究課題のうち、「マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求」の令和5年度分の研究成果について取りまとめたものである。安全で合理的な燃料デブリ取出しを進めるためには、デブリ加工時に発生するアルファ微粒子の溶解や変性挙動の把握は不可欠である。本研究は、金属酸化物ナノ粒子の凝集、溶解、変性挙動を熱力学的・速度論的に解明しうるマイクロ・ナノデバイスを創出すると共に、数理科学と組み合わせることで、アルファ微粒子の溶解・凝集・変性プロセスのメカニズム解明と反応モデル化を実現することを目的としている。具体的には、(1)ナノ粒子溶解特性評価、(2)溶解ダイナミクス分析、(3)凝集ダイナミクス分析、(4)表面微構造解析、(5)数理科学的モデリングの5項目を日本側・英国側で分担し、互いに有機的に連携しながら推し進める。令和5年度には、模擬燃料デブリ微粒子(UOメカニカル微粒子、UOケミカル微粒子及び(U,Zr)O微粒子)のバルク及びマイクロ溶解試験を実施し、これらナノ粒子の溶解挙動に与える粒子サイズ、反応時間、HO濃度の効果について解析することに成功した。特に、(U,Zr)Oデブリ微粒子では、HO濃度に応じてZrの触媒反応の進行度合いが異なり、HO濃度に依存してガス発生量とU溶解量が変化することを明らかにした。また、ナノ粒子分散液と反応溶液とを瞬時に反応させ、動的な凝集・溶解挙動の評価及び溶出したUを定量することができるマイクロ流体デバイスを構築し、マイクロ流路内でのHO処理によるUの凝集・溶解速度を算出した。英国側研究者と連携を密にして研究を進め、所期の目標を達成した。

Corrosion behavior of extra-high-purity Type 316 austenitic stainless steel in a liquid lead-bismuth eutectic with oxygen saturation or low oxygen concentrations

入澤 恵理子; 加藤 千明

Corrosion Science, 256, p.113173_1 - 113173_16, 2025/11

https://doi.org/10.1016/j.corsci.2025.113173

This study investigates the corrosion behavior of extra-high-purity Type 316 austenitic (316EHP) stainless steel with reduced impurity segregation at the grain boundaries in a liquid lead-bismuth eutectic (LBE) at 530C to evaluate (1) the resistance of the steel to intergranular oxidation in the LBE with oxygen saturation and (2) its dissolution corrosion resistance at lower oxygen concentrations than the equilibrium oxygen potential of magnetite. Under oxygen saturation conditions in the LBE, 316EHP generated protective uniform oxide layers without severe intragranular oxidation. Compared with the case of the conventional 316L stainless steel, enhanced Cr diffusion along the grain boundaries in 316EHP considerably improved the intergranular-oxidation resistance of the steel. However, in the LBE with a low oxygen concentration, 316EHP exhibited high susceptibility to dissolution corrosion, thus undergoing a rapid intergranular attack particularly for short exposure durations, and island-like ferritic particles were formed for long exposure durations. Future studies should explore the optimal oxygen concentrations for oxide scale formation and the long-term corrosion behavior of the steel in dynamic LBE systems.

世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立(委託研究); 令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 工学院大学*

JAEA-Review 2025-013, 111 Pages, 2025/10

JAEA-Review-2025-013.pdf:7.49MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立」の令和3年度から令和5年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、少量燃料デブリの取り出し把握に必要な直接的なデータを世界で初めて取得して評価・検討を行うことを目的とする。SEM-EDS等やTEM-EDSでは、同位体識別やPu、Bの分析ができない。一方、ICP-MS等のバルク分析では微小視野での情報が欠落する。つまり、既存の方法では、燃焼率指標情報(NdとUの組成比)、中性子毒物Gdや中性子吸収物質Bの存在比などの局所分析データを含めて燃料デブリ性状を把握するための分析手段がないことが大きな課題である。令和3年度は、JAEA大洗研究所へ導入した同位体マイクロイメージング装置について、高線量試料に対応した装置整備を主に進めた。令和4年度には、JAEA大洗研究所にある同位体マイクロイメージング装置の整備を行い、ウラン含有実粒子の分析に成功した。令和5年度は、工学院大学にあるプロトタイプ機を用いて、今後大洗研究所の装置に反映できるように、一連の分析ルーチンを自動化・遠隔化するための開発を完了した。JAEA大洗研究所では、手動操作を含むが、共鳴イオン化により実粒子からCsの各同位体を分析することに成功した。再委託先の名古屋大学においては、共鳴イオン化におけるイオンビームスパッタによる電子状態の差異を検討するために装置改良を行い、イオンビームによってスパッタされた中性粒子から共鳴イオン化の信号を取得することに成功した。連携先のJAEACLDASでは、重要核種であるNdやGdの最適なイオン化スキームについて実験的に調査し、提案されたイオン化スキームについて、工学院大学の同位体マイクロイメージング装置で同位体比やイオン化効率の検証を行った。

Neutron emission during fission and its impact on fission-fragment mass distribution studied by a Langevin model

高木 慎弥*; 原田 壮太*; 有友 嘉浩*; 廣瀬 健太郎; 西尾 勝久

Physical Review C, 112(4), p.044607_1 - 044607_9, 2025/10

https://doi.org/10.1103/ml4c-3k8t

Actinide nucleus shows mass-asymmetric fission in low energy due to shell structure. The fission fragment mass distributions at high energy tend to have a symmetric shape due to smearing of the shell. On the other hand, the distribution can be changed by the neutron emission before fission, as it decreases the excitation energy of fissioning nucleus, thus revives the shell structure. In the so called multichance fission, neutron emission is considered at the ground state shape, and competition between fission and neutron emission is determined in the framework of statistical model. In the present work, we describe fission in the Langevin equations, and the neutron emission is treated all over the fission process. The calculation demonstrated experimentally observed mass distribution, characterized by the peak-to-valley ratio, for wide range of initial compound-nucleus excitation energy up to 60MeV. The results show that, while neutron emission dominates at the ground state shape, it occurs along the shape evolution down to the scission point.

Large magnetic Bragg peak enhancement by ultrasound injection on FeTiO

社本 真一; Shin, K.*; 赤津 光洋*; 今井 正樹; 植田 大地*; 横尾 哲也*; 根本 祐一*; Hassan, A. M. A.*; Chang, L.-J.*; 家田 淳一; et al.

Applied Physics Letters, 127(13), p.132403_1 - 132403_5, 2025/09

https://doi.org/10.1063/5.0273424

FeTiO is an ilumenite antiferromagnetic insulator with Fe. Two-dimensional ferromagnetic honeycomb layers are antifferomagnetically stacked along the -axis. The magnetic Bragg peak intensity is enhanced by ultrasound injection up to 300 % on the FeTiO crystal at low temperatures. The large enhancement is attributed to the large spin-lattice coupling of Fe in FeTiO. The enhancement is lost above 35 K, suggesting that the energy splitting of the Fe levels by the spin-orbit coupling is about 35 K. This finding opens a possibility for high efficiency acoustic spin pumping.

Simple technique for the preparation of uranium-impregnated porous silica particles and their application as working standard particles for analysis of the safeguards environmental samples

富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

Journal of Nuclear Science and Technology, 12 Pages, 2025/09

https://doi.org/10.1080/00223131.2025.2557376

A simple method for preparing uranium particles by impregnating uranium into porous silica particles was developed for use as particulate isotopic working standards. Isotopic standard solutions of uranium were prepared by acid digestion of uranium isotopic standard powder (CRM U100 and U850 from NBL) and then impregnated into the porous silica particles. The impregnation of uranium into the porous silica particles was observed by scanning electron microscopy-energy dispersive X-ray spectroscopy and large-geometry secondary-ion mass spectrometry analyses. The abundances of uranium isotopes determined by multicollector thermal ionization mass spectrometry agreed with the certified values, and no significant bias was found between the measured and certified values. These results indicate this new method for preparing uranium-impregnated particles has the potential to be applied to the preparation of in-house particulate isotopic standards.

Development of fluorinated ligands for uranium recovery from radioactive liquid waste

荒井 陽一; 後藤 泰裕; 渡部 創; 吾郷 友宏*; 新井 剛*; 勝木 健太*; 福元 博基*; 保科 宏行*; 瀬古 典明*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 8, p.329 - 332, 2025/09

https://doi.org/10.15669/pnst.8.329

Radioactive liquid waste containing nuclear fuel materials and chemical reagents is stored in nuclear facilities. To eliminate the radioactivity of the radioactive liquid waste, we developed RFIDA, a new perfluoroalkyl (RF)-based ligand with a basic structure of iminodiacetic acid (IDA). In this study, an adsorption test was conducted by impregnating RFIDA into porous silica with a polymer was conducted to confirm that the synthesized RFIDA adsorbs cations. The results confirmed that RFIDA exhibits the ability to adsorb or elute uranium depending on the nitric acid concentration.