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論文

Experimental observation of temperature and magnetic-field evolution of the 4${it f}$ states in CeFe$$_{2}$$ revealed by soft X-ray magnetic circular dichroism

斎藤 祐児; 保井 晃*; 渕本 寛人*; 中谷 泰博*; 藤原 秀紀*; 今田 真*; 鳴海 康雄*; 金道 浩一*; 高橋 稔*; 海老原 孝雄*; et al.

Physical Review B, 96(3), p.035151_1 - 035151_5, 2017/07

AA2017-0611.pdf:0.36MB

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

単結晶CeFe$$_2$$を用い、X線吸収(XAS)磁気円2色性(XMCD)の高精度実験により、その強磁性的秩序相におけるCe4$$f$$状態を調べた。Ce $$M_{4,5}$$ XMCDスペクトルは、温度及び磁場に依存した形状変化を示す一方、Ce $$M_{4,5}$$ XAS、Fe $$L_{2,3}$$ XAS及びXMCDスペクトルでは変化が観測されないという通常の強磁性体とは異なる現象が観測された。このような振る舞いは、Ce 4$$f^1$$配置の$$J=5/2$$基底状態と$$J=7/2$$状態が混ざり合ったことに由来すると解釈できる。外部摂動に対し非常に敏感なCe 4$$f$$状態は、本物質での強磁性相と反強磁相が隣接する磁気不安定性と関連付けることができる。我々の実験データは、混成の強い強磁性Ce化合物の物性に対して、貴重な情報を与える。

論文

Chemical states of trace-level strontium adsorbed on layered oxide by XPS and XANES under total reflection condition

馬場 祐治; 下山 巖

Photon Factory Activity Report 2016, 2 Pages, 2017/00

土壌中におけるストロンチウム(Sr)の吸着状態を明らかにするため、層状酸化物(雲母)に吸着した非放射性Srの化学結合状態をX線光電子分光法(XPS)およびX線吸収端微細構造法(XANES)により調べた。放射性Sr-90の原子数は極めて少ないので、超微量のSrの測定を行うため、X線の全反射条件下でXPS, XANESを測定した。全反射XPSでは、1cm$$^{2}$$当たり300ベクレルのSr-90に相当する150ピコグラムまでのSrの測定が可能であった。XPSで測定したSr2p$$_{3/2}$$軌道のエネルギーは、吸着量の減少とともに低エネルギー側にシフトした。またXANESスペクトルにおけるSr2p$$_{3/2}$$ $$rightarrow$$ Sr4d$$^{*}$$共鳴ピークのエネルギーも、吸着量の減少とともに低エネルギー側にシフトした。これらのエネルギーシフトを、点電荷モデルにより解析した結果、Srと雲母表面の化学結合は、極微量になるほどイオン結合性が強くなることを明らかにした。

論文

Valence state in Ce-based heavy fermion compounds at high magnetic fields

松田 康弘*; Her, J.-L.*; 道村 真司*; 稲見 俊哉; 海老原 孝雄*; 網塚 浩*

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.011044_1 - 011044_6, 2014/06

CeRh$$_2$$Si$$_2$$の放射光X線吸収実験を32Tまでのパルス強磁場下で行った。Ceの価数は5Kで3+よりわずかに大きく、20T以上の磁場印加に伴い減少する。磁場誘起の価数変化は磁化過程のメタ磁性転移に対応している。この現象は我々の以前に行ったCeRu$$_2$$Si$$_2$$の結果に似ており、Ce系重い電子系化合物に共通の現象と思われる。

論文

Characterization of F$$^{+}$$-irradiated graphite surfaces using photon-stimulated desorption spectroscopy

関口 哲弘; 馬場 祐治; 下山 巖; Nath, K. G.

Surface and Interface Analysis, 38(4), p.352 - 356, 2006/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:91.09(Chemistry, Physical)

部分電子収量(PEY)法と光刺激イオン脱離(PSID)法とを組合せた新しいX線吸収端微細構造(NEXAFS)分光法の開発を行った。その開発された検出器を用いてF$$^{+}$$イオン照射により表面修飾を施したグラファイト最表面における結合配向を調べた。PEY法により測定されたフッ素1s内殻励起準位の角度依存NEXAFSスペクトルには大きな偏光角度依存は認められなかった。それに対し、飛行時間質量分析法によりF$$^{+}$$イオンを検出し、その収量を縦軸とするNEXAFSスペクトルを得た。F$$^{+}$$イオン収量スペクトルは吸収スペクトルと異なり=C-Fサイトに由来する$$sigma$$*(C-F)励起において強度増強された。またそのピークのみピーク面積が顕著に偏光角度に依存した。イオン脱離と二次電子放出のそれぞれの観測深さを見積もり考察を行った。イオン収量XAFSは表面敏感であり、電子収量XAFSはバルク敏感であると結論した。またH$$^{+}$$イオンやF$$^{+}$$イオンの収量XAFSスペクトルも表面構造や解離・脱離過程に関して有用な知見を与えることもわかった。

論文

Mechanism of state-specific enhancement in photon-stimulated desorption as studied using a polarization-dependent technique

関口 哲弘; 馬場 祐治; 下山 巖; Wu, G.*; 北島 義典*

Surface Science, 593(1-3), p.310 - 317, 2005/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:86.53(Chemistry, Physical)

回転型飛行時間質量分析装置(R-TOF-MS)を用いて、分子固体表面最上層で起こる結合解離と脱離過程における分子配向効果を研究した。凝縮塩化ベンゼンの質量スペクトル,電子収量法,イオン収量法による高分解能NEXAFSスペクトルの偏光角度依存性を報告する。凝集分子ではCl 2s$$rightarrow$$$$sigma$$*$$_{C-Cl}$$共鳴励起でCl$$^{+}$$イオン収量が増加する現象に関して顕著な配向効果が観測された。下層による緩和に表面上の分子の結合方向が大きく影響を受けることから、この配向効果には電荷中性化緩和が重要な役割を果たしている。$$pi$$*$$_{C=C}$$共鳴励起では偏光依存性を全く示さなかった。このことから離れた原子を内殻励起しても「遠い」結合には直接解離が起こらず、おもに2次電子により解離が引き起こされるものと考察する。

論文

Direct and indirect processes in photon-stimulated ion desorption from condensed formamide

池浦 広美*; 関口 哲弘; 馬場 祐治; 今村 元泰*; 松林 信行*; 島田 広道*

Surface Science, 593(1-3), p.303 - 309, 2005/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:70.77(Chemistry, Physical)

われわれが近年開発した脱離イオン種をプローブとする(XAFS)分光法の基礎データ拡充のため、ホルムアミド分子の凝縮系試料の実験を行った。分子内のC, N, O元素におけるXAFS測定が可能でありC-H, N-H結合を区別して最表面の配向構造分析することが可能であることが示された。さまざまなX線励起エネルギー,生成物種,励起偏光角度について測定した飛行時間質量スペクトルから生成物が放出される際の初期運動エネルギーを求め、イオン脱離機構を調べた。運動エネルギーは発生メカニズム(直接解離/間接解離機構)を大きく反映すること、また多成分存在することが示された。

論文

Viscosity and density measurements of melts and glasses at high pressure and temperature by using the multi-anvil apparatus and synchrotron X-ray radiation

大谷 栄治*; 鈴木 昭夫*; 安藤 良太*; 浦川 啓*; 舟越 賢一*; 片山 芳則

Advances in High-Pressure Technology for Geophysical Applications, p.195 - 209, 2005/09

本論文は第3世代放射光SPring-8でのX線ラジオグラフィーと吸収法による高温高圧での珪酸塩融体とガラスの粘性及び密度測定技術についてまとめたものである。X線ラジオグラフィーその場観察による落下球法は、珪酸塩融体の粘性を高温下で6GPaを超える圧力まで測定することを可能にした。われわれは粘性測定の実験技術の詳細と、アルバイトやジオプサイド-ジェダイド系などの幾つかの珪酸塩の測定結果を紹介する。X線吸収法が、バサルトガラスや鉄ナトリウム珪酸塩ガラスの高温下で圧力5GPaまでの密度測定に適用された。これらのガラスの密度測定の結果は、この方法が高温高圧での珪酸塩融体の密度測定に有用であることを示している。

論文

Substitution effect on orientation of organosilicon compounds (CH$$_{3}$$)$$_{3}$$SiX (X = F, Cl, Br, I, NCO) as studied using NEXAFS spectroscopy

関口 哲弘; 馬場 祐治; 下山 巖; Nath, K. G.*; Uddin, M. N.*

Journal of Physics; Condensed Matter, 17(36), p.5453 - 5466, 2005/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:92.68(Physics, Condensed Matter)

ハロゲン置換,NCO-基置換した有機シリコン化合物について、その凝集試料のSi K吸収端近傍におけるX線吸収スペクトル(NEXAFS)測定とその偏光依存性測定を行い、その電子状態及び分子配向性、特に配向性が発生する機構を明らかにした。凝集表面において分子間の双極子-双極子相互作用により反平行配置を取りやすく、それが系全体の平均配向として現れること、正四面体型分子に近い構造の場合ほど最密充填構造をとり水平配向度が高くなる傾向があるなどのことが明らかとなった。また、スペクトルの蒸着速度依存性測定から動力学的要因によっても分子軸配向が影響を受けることを明らかにした。

論文

X-ray absorption fine structure spectra of rust layers on Fe-based binary alloys exposed to Cl-rich environment

小西 啓之; 山下 正人*; 内田 仁*; 水木 純一郎

Proceedings of 16th International Corrosion Congress (CD-ROM), 6 Pages, 2005/09

耐候性鋼保護性さび層の構造的特徴と合金元素及び塩化物イオンとの関係を明らかにするために、塩化物環境下で大気暴露した純鉄、Fe-Cr及びFe-Ni合金の表面さび層のXANESを放射光を用いて測定した。Cl K吸収端XANES測定からこれらのさび層がアカガネアイト以外の塩化物を含むことがわかったが、その塩化物の特定には至っていない。Fe K吸収端XANES測定からこれらのさび層がゲーサイト,アカガネアイト,レピドクロサイト及びマグネタイトを主成分とすることがわかった。特にFe-Ni合金のさび層中のアカガネアイトの成分比はFe-Cr合金と比べて相対的に多い。またFe-Cr合金さび層のCr K吸収端XANESスペクトルはCr添加量に依存してわずかに変化するが、Fe-Ni合金さび層のNi K吸収端XANESにはそのような傾向は見られず、Ni添加量のある範囲においてNi周辺の局所構造は変化しないことがわかる。

論文

High-pressure induced structural changes in metastable Ge$$_{2}$$Sb$$_{2}$$Te$$_{5}$$ thin films; An X-ray absorption study

Fons, P.*; Kolobov, A.*; 富永 淳二*; 片山 芳則

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 238(1-4), p.160 - 162, 2005/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:55.65(Instruments & Instrumentation)

超高分解能(SR)メディアは通常のDVDメディアより面積あたりの記憶密度を10倍まで引き上げることができる。SRはすでに実現されているが、主要な光学記憶要素であるGe$$_{2}$$Sb$$_{2}$$Te$$_{5}$$(GST)の構造及び電子状態の外的摂動による変化のさらに深い理解が強く要求されている。SRディスクの記録では、気泡の生成がおき、それがGST層に強い応力を与える。この論文で、われわれはほぼ静水圧的(0-10GPa)な圧縮応力によって誘起されるGSTの準安定結晶相の構造変化のXAFSについて報告する。解析によって、常温での歪んだ岩塩構造によるGe-Te結合長の分裂は、圧力6GPaまで小さいがゼロではない値へと減少することがわかった。この結果が、提案されている強誘電的カタストロフによるスーパーレンズ読み取り機構に対して持つ意味を議論する。

論文

Synchrotron radiation photoabsorption and photoemission spectroscopy for thermal-induced reoriented Si polymer

Nath, K. G.; 下山 巖; 関口 哲弘; 馬場 祐治

Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 144-147, p.323 - 326, 2005/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:74.32(Spectroscopy)

放射光を使った光電子分光法とX線吸収分光法を用い、ポリジメチルシランポリマー{PDMS, [Si(CH$$_{3}$$)$$_{2}$$]$$_{n}$$}の電子状態と分子配向に対するレーザー加熱による効果を調べた。試料は高配向焼結グラファイト基板上にPDMS粉末を担持したものである。Si 1s励起のX線光電子分光測定及びSi-1s X線吸収端微細構造(NEXAFS)測定ともにアニーリングにより電子状態変化が起こるという結果が得られた。さらに角度依存NEXAFS測定を行った。その結果、アニーリング前には分子鎖はランダム配向であったのに対し、アニーリングにより生成した薄膜には強いSi-Si分子鎖配向が生じるという現象が見いだされた。

論文

Characterization of rust layer formed on Fe, Fe-Ni and Fe-Cr alloys exposed to Cl-rich environment by Cl and Fe K-edge XANES measurements

小西 啓之; 山下 正人*; 内田 仁*; 水木 純一郎

Materials Transactions, 46(2), p.329 - 336, 2005/02

 被引用回数:23 パーセンタイル:18.88(Materials Science, Multidisciplinary)

少量のクロムを含む従来型耐候性鋼の耐食性は、塩分飛来環境下では著しく減少する。そのため合金元素としてニッケルを添加した耐候性鋼が、塩分飛来環境下での使用に耐える新型鋼材として注目される。このような耐候性鋼の保護性さび層の構造を知る手がかりとして、宮古島で大気暴露した鉄,鉄ニッケル合金,鉄クロム合金の各試料片の表面に生成したさび層の分析を放射光を用いたCl K-XANES, Fe K-XANESによって行った。Fe K-XANESスペクトルをパターンフィッティング解析することで、さび層の主要構成成分であるゲーサイト,アカガネイト,レピドクロサイト,マグネタイトの組成比を求めることができた。いずれのさび試料についても最も組成比の高い成分はアカガネイトであり、しかもFe-Ni合金のさび中のアカガネイト組成比はFe-Cr合金さび中のそれよりも高い結果となった。一般にアカガネイトは鋼材の腐食をより進行させるということを考えると、塩分環境でより耐食性が高いはずのFe-Ni合金でさび中のアカガネイト量が多いことは意外である。両者のさび中のアカガネイトが質的に異なるものであり、Fe-Ni合金さび中のアカガネイトは腐食の進行に関与しないと考えられる。一方、さび層のCl K-XANESスペクトルは人工育成アカガネイトのそれと極めてよく似ているが、主吸収ピークの立ち上がりにアカガネイトのスペクトルにはないショルダーピークが見られることから、さび層はアカガネイト以外にも何らかの塩化物を含んでいる。幾つかの参照用塩化物試料とスペクトルを比較したが、さび中の塩化物を特定するには至っていない。しかしこのことはClが直接CrやNiなどの添加合金元素と結合していないこと、したがって金属塩化物を生成することにより添加合金元素の耐食性に関する役割を阻害するものではないことがわかる。ショルダーピークは合金元素の添加量がそれぞれある値より低いときにのみ現れており、この塩化物の生成プロセスと鋼材の腐食率との間に関連性があると考えられる。

論文

Cl K-edge XANES spectra of atmospheric rust on Fe, Fe-Cr and Fe-Ni alloys exposed to saline environment

小西 啓之; 山下 正人*; 内田 仁*; 水木 純一郎

Materials Transactions, 45(12), p.3356 - 3359, 2004/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:54.36(Materials Science, Multidisciplinary)

耐候性鋼中の添加合金元素であるNiやCr、環境中の腐食イオンであるClが耐候性鋼の耐食性に及ぼす働きを調べるために、飛来塩分量の多い試験場で大気暴露した純Fe,Fe-Ni合金,Fe-Cr合金から表面さび層を採取し、そのCl K吸収端XANESを放射光を用いて測定した。二元合金表面のさびのXANESスペクトルには吸収端近傍にショルダーピークが現れる。現時点でこのピークに対応した塩化物は特定できていない。そのピーク強度は暴露試験材中の合金元素の種類と量に依存するが、ピーク位置は一定であった。このことからさび中のClイオンは添加合金元素と直接結合しているのではないことがわかった。

論文

O 2$$p$$ hole-assisted electronic processes in the Pr$$_{1-x}$$Sr$$_{x}$$MnO$$_{3}$$ (x=0.0, 0.3) system

Ibrahim, K.*; Qian, H. J.*; Wu, X.*; Abbas, M. I.*; Wang, J. O.*; Hong, C. H.*; Su, R.*; Zhong, J.*; Dong, Y. H.*; Wu, Z. Y.*; et al.

Physical Review B, 70(22), p.224433_1 - 224433_9, 2004/12

 被引用回数:21 パーセンタイル:29.16(Materials Science, Multidisciplinary)

プラセオジム,ストロンチウム,マンガン酸化物が巨大磁気抵抗を持つ要因を明らかにするため、二種の組成の酸化物(Pr$$_{1-x}$$Sr$$_{x}$$MnO$$_{3}$$(x=0.0, 0.3))について、酸素K-吸収端のX線吸収スペクトル(XAS)及びO 1$$s$$2$$p$$2$$p$$共鳴オージェ電子スペクトル(AES)を測定した。XAS, AESスペクトル双方の結果から、Pr$$_{1-x}$$Sr$$_{x}$$MnO$$_{3}$$にホールをドープすると、酸素2$$p$$軌道のホールの状態密度が増加することがわかった。これはSr$$^{2+}$$をドープしてMn$$^{4+}$$を増加させるなどのホールドープにより、ホールがMn 3$$d$$軌道の$$e$$$$_{g}$$状態から酸素の2$$p$$軌道に移ることを意味している。これらの結果から、酸素2$$p$$軌道に存在するホールが巨大磁気抵抗などの電子物性を決定する重要な要因であることを明らかにした。

論文

MCD measurement at the Tb $$M$$$$_{4,5}$$-edges of Tb$$_{17}$$Fe$$_{x}$$Co$$_{(83-x)}$$ perpendicular magnetization films

安居院 あかね; 水牧 仁一朗*; 朝日 透*; 佐山 淳一*; 松本 幸治*; 森河 剛*; 中谷 健; 松下 智裕*; 逢坂 哲彌*; 三浦 義正*

Transactions of the Magnetics Society of Japan, 4(4-2), p.326 - 329, 2004/11

希土類-遷移金属(RE-TM)アモルファス合金薄膜は、強い垂直磁気異方性を示すという特長により、光磁気ディスクに用いられている。これまで、TbFeCo薄膜の磁気異方性エネルギーや保磁力などの磁気特性につき多くの報告がなされているが、その垂直磁気異方性の起源は明確となっていないのみならず、その磁気特性についてミクロスコピックな測定から得られる物理量との相関について議論した例もない。一方、軟X線磁気円二色性(MCD)分光は元素選択的・軌道選択的測定という特長を持ち、複数の磁性元素で構成される磁性体の磁気的性質を調べるのに威力を発揮する。そこで、われわれはMCD分光によりTbFeCo垂直磁化膜の磁気異方性エネルギーと軌道角運動量の相関を調べた。

論文

EPR studies of 5-bromouracil crystal after irradiation with X rays in the bromine K-edge region

横谷 明徳; 高倉 かほる*; 渡邊 立子; 赤松 憲*; 伊藤 隆*

Radiation Research, 162(4), p.469 - 473, 2004/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:91.9(Biology)

DNAの放射線増感剤の一つである、5-bromouracilの単結晶に対するX線吸収スペクトルの測定を、水平面内に直線偏光した放射光を用いて、透過法により13.41から13.50keVのBrK吸収端領域で行った。その結果、4つの共鳴ピーク構造が観測された。これらのピークの相対強度は、X線の入射方向と平行にした結晶のb-c面の法線に関する回転に強く依存した。分子軌道計算により、これらのピーク構造はBr-C結合の反結合分子軌道への励起及び形状共鳴に由来することが示された。観測されたX線吸収の異方性は、これら分子軌道の角度依存性に由来すると考えられる。

論文

Macroscopic Separation of Dense Fluid Phase and Liquid Phase of Phosphorus

片山 芳則; 稲村 泰弘*; 水谷 剛*; 山片 正明*; 内海 渉; 下村 理*

Science, 306(5697), p.848 - 851, 2004/10

 被引用回数:107 パーセンタイル:4.03(Multidisciplinary Sciences)

約1GPa, 1000$$^{circ}$$Cで起きるリンの二つの液体構造の間の構造変化がX線ラジオグラフィーによるその場観察によって調べられた。低圧液体が圧縮されると、暗く丸い物体がラジオグラフの中に現れた。X線回折測定によって、これらの物体は高圧液体であることが確認された。液滴は大きくなり、最後には試料空間を埋め尽くした。減圧により逆の過程が起こった。マクロスコピックな相分離はこれが一次の液体-液体相転移であることを支持する。X線吸収測定によって、転移に伴う密度の変化が高圧液体の密度の約40%であることが明らかになった。

論文

X-ray magnetic circular dichroism at the U $$N_{4,5}$$ edges of uranium monochalcogenides US, USe and UTe

岡根 哲夫; 岡本 淳; 間宮 一敏; 藤森 伸一; 斎藤 祐児; 村松 康司; 藤森 淳; 落合 明*

Physica B; Condensed Matter, 345(1-4), p.221 - 224, 2004/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:72.14(Physics, Condensed Matter)

強磁性体であるウラン・モノカルコゲナイドUS, USe, UTeに対してU $$N_{4,5}$$吸収端での軟X線吸収磁気円二色性測定測定を行い、これらの化合物の磁性状態を調べた。MCDシグナルはUSからUSeになるとはっきり大きくなり、USeとUTeでは同程度であった。MCDシグナルからスピン・モーメントと軌道モーメントを分離して求めると、スピン・モーメント,軌道モーメントともUSからUSeでは増大し、USeからUTeでは減少する傾向が明らかになった。

論文

Characterization of carbon films on the Japanese smoked roof tile "Ibushi-Kawara" by high-resolution soft X-ray spectroscopy

村松 康司; 元山 宗之*; Denlinger, J. D.*; Gullikson, E. M.*; Perera, R. C. C.*

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 42(10), p.6551 - 6555, 2003/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:72.98(Physics, Applied)

軟X線発光・吸収分光法により、いぶし瓦表面炭素膜の化学状態を分析した。その結果、この炭素膜は基本的にカーボンブラックと同様なsp2炭素からなるものの、その半分は粘土基板にほぼ平行な層構造をもち、残り半分の炭素は非晶質構造をもつことがわかった。いぶし瓦の光沢色はこの層構造成分に起因し、耐久性は非晶質構造に起因することが示唆された。

論文

Interference between thomson scattering and resonant scattering in X-ray diffraction from CeB$$_{6}$$

長尾 辰哉*; 五十嵐 潤一

Journal of the Physical Society of Japan, 72(9), p.2381 - 2384, 2003/09

 被引用回数:9 パーセンタイル:44.2(Physics, Multidisciplinary)

CeB$$_{6}$$の反強四重極秩序相におけるL吸収端近傍の共鳴散乱とトムソン散乱の両方の過程を考慮してX線回折の機構を理論的に研究した。格子歪み無しで、4f状態の反強四重極秩序相での電荷の異方性から実験に対応するトムソン散乱強度を計算で得る事ができた。この大きさはL吸収端近傍で共鳴散乱強度と同程度になり、二つの項は干渉を示すことを見いだした。これは、実験事実とよく対応する。これらの結果から、共鳴散乱及びトムソン散乱の両方とも反強四重極秩序の直接の反映であると結論される。

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