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Uranium leaching from simulated fuel debris prepared from UO$$_{2}$$ and stainless steel

ステンレス鋼成分を含む模擬燃料デブリからのウラン溶出

熊谷 友多   ; 日下 良二  ; 中田 正美  ; 渡邉 雅之   ; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*; 小林 大志*

Kumagai, Yuta; Kusaka, Ryoji; Nakada, Masami; Watanabe, Masayuki; Kirishima, Akira*; Akiyama, Daisuke*; Sato, Nobuaki*; Sasaki, Takayuki*; Kobayashi, Taishi*

原子力発電所の過酷事故で生じる燃料デブリは多様なウラン化合物を包含すると考えられる。本研究ではステンレス鋼を構成する鉄, クロム, ニッケルを含む模擬燃料デブリを調製し、水中での安定性を調べた。試験に用いた模擬デブリは、二酸化ウラン粉末とSUS304ステンレス鋼粉末の混合物を2%酸素を含むアルゴン気流下において1200$$^{circ}$$Cで1時間加熱して調製した。得られた模擬デブリ粉末をXRD, SEM-EDX, 顕微ラマン分光, メスバウアー分光により分析した結果、U(Fe,Cr)O$$_{4}$$, U$$_{3}$$O$$_{8}$$, Fe(III)酸化物の混合物であった。この模擬デブリ試料を純水に30日間浸漬し、金属元素の溶出と表面の化学状態の変化を調べた。また、比較のためU$$_{3}$$O$$_{8}$$粉末を用いた同様の浸漬試験を実施した。浸漬液の元素分析の結果、模擬デブリ試料から溶出したウランの濃度は、U$$_{3}$$O$$_{8}$$との比較において顕著に低く、また鉄, クロム, ニッケルの溶出濃度は定量下限値未満であった。顕微ラマン分光法を用いた表面分析では、U$$_{3}$$O$$_{8}$$では30日間の浸漬によりラマンスペクトルに見られるバンド構造がやや不明瞭になるのに対して、模擬デブリ試料のスペクトルには有意な変化は観測されなかった。これらの結果はステンレス鋼成分を含む模擬デブリは、ウラン酸化物と比べて、水に対して安定性が高いことを示すものである。

Fuel debris generated due to nuclear severe accidents is expected to contain a wide variety of uranium compounds. In this project, we have investigated chemical stability of simulated fuel debris containing elements from stainless steel (Fe, Cr, and Ni) against exposure to water. The simulated debris was prepared from the powders of UO$$_{2}$$ and SUS304 by heating the mixed powder at 1200 $$^{circ}$$C for 1 h under continuous gas flow of 2% O$$_{2}$$ in Ar. The produced powder was characterized by XRD, SEM-EDX, Raman micro-spectroscopy, and M$"o$ssbauer spectroscopy. The series of characterization revealed that the simulated debris comprised U(Fe,Cr)O$$_{4}$$, U$$_{3}$$O$$_{8}$$, and Fe(III) oxides. Then, the simulated debris was exposed to pure water for 30 days. The same leaching test of U$$_{3}$$O$$_{8}$$ was performed for comparison. The chemical analysis of leached metals demonstrated that the U elution from the simulated debris was significantly lower than that from U$$_{3}$$O$$_{8}$$. In addition, Fe, Cr, and Ni were under quantitation limit as well. The Raman spectra showed that the exposure to water induced insignificant change in the spectra of the simulated debris, while the Raman band structure of U$$_{3}$$O$$_{8}$$ seemed to become slightly unclear after 30 days immersion.

使用言語

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English

掲載資料名

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巻

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号

 :

ページ数

 :

発行年月

 :

発表会議名

 :

Fukushima Research Conference on Corrosion Prediction and Mitigation for Key Components of Fukushima Daiichi NPS; Key Corrosion Issues to Maintain Structural Integrity for the Next Three Decades? (FRC-Corrosion 2019)

開催年月

 :

2019/12

開催都市

 :

Naraha

開催国

 :

Japan

キーワード

 :

燃料デブリ; ラマン分光法; メスバウアー分光法; 福島第一原子力発電所事故; Fukushima Daiichi Nuclear Power Station Accident

特許データ

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PDF

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論文URL

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研究データの公開先DOI

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使用施設

 :

第4研究棟  

広報プレスリリース

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論文解説記事
(成果普及情報誌)

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受委託・共同研究相手機関

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東北大学

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