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論文

Preliminary investigation of pretreatment methods for liquid scintillation measurements of environmental water samples using ion exchange resins

仲宗根 俊也*; 横山 須美*; 高橋 知之*; 太田 雅和; 柿内 秀樹*; 杉原 真司*; 平尾 茂一*; 百島 則幸*; 玉利 俊哉*; 島 長義*; et al.

Plasma and Fusion Research (Internet), 15, p.2405027_1 - 2405027_3, 2020/05

事故時あるいはトリチウム使用施設からのトリチウム放出時の環境影響評価においては、環境試料中のトリチウムの迅速な分析が求められる。液体シンチレーションカウンタによる水試料のトリチウム分析では、その前処理として、水試料に含まれる有機物やイオンといった不純物の除去が必要である。一般的に用いられている前処理法は、試料の蒸留である。しかしながら、蒸留は時間を要するという欠点がある。本研究は、イオン交換樹脂を用いた迅速な前処理法の検討を目的とする。このために、陸水試料を用いて不純物除去のバッチ実験およびカラム実験を実施したところ、イオン交換樹脂の使用により、試料に含まれる不純物の除去が短時間(5分以内)で達成されることが確認された。

論文

Processes affecting land-surface dynamics of $$^{129}$$I impacted by atmospheric $$^{129}$$I releases from a spent nuclear fuel reprocessing plant

太田 雅和; 寺田 宏明; 長谷川 英尚*; 柿内 秀樹*

Science of the Total Environment, 704, p.135319_1 - 135319_15, 2020/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:35.95(Environmental Sciences)

$$^{129}$$Iの陸面移行をモデル化し、陸面モデル(SOLVEG-II)に組み込んだ。各$$^{129}$$I移行過程の重要度を調べることを目的として、本モデルを2007年の六ケ所再処理工場からの$$^{129}$$I大気放出影響下で観測された野外での$$^{129}$$I移行に適用した。モデル計算結果から、対象としたササの葉の$$^{129}$$I汚染が、主に降雨による$$^{129}$$I湿性沈着に起因した$$^{129}$$Iの葉面吸着によって引き起こされたことが示された。土壌への$$^{129}$$I移行においては、$$^{129}$$Iの湿性沈着が主であり、$$^{129}$$I$$_{2}$$の乾性沈着の10倍の値であった。一方、2007年の土壌への$$^{129}$$I沈着量は、モデルが仮定した土壌中$$^{129}$$I量の僅か2%であり、土壌中での長期に渡る$$^{129}$$I蓄積の重要性が示された。更に、計算結果から、長期に渡る土壌中$$^{129}$$Iの消失が、従前から考えられてきたメチル化ではなく経根吸収によって引き起こされる可能性が示された。

論文

Development of field estimation technique and improvement of environmental tritium behavior model

横山 須美*; 高橋 知之*; 太田 雅和; 柿内 秀樹*; 杉原 真司*; 平尾 茂一*; 百島 則幸*; 玉利 俊哉*; 島 長義*; 安藤 麻里子; et al.

Plasma and Fusion Research (Internet), 14(Sp.2), p.3405099_1 - 3405099_4, 2019/06

核融合科学研究所は、2017年に大型ヘリカル装置を用いたD-D実験を開始した。施設の安全確保のためにはD-D反応で生成するトリチウムの環境中移行評価法の確立が重要となる。大気及び土壌中のトリチウム水(HTO)は植生に移行し、光合成を経て有機物トリチウム(OBT)が生成される。OBTは植生中に滞留し、経口摂取による被ばくを引き起こすため、トリチウム放出においてはOBT生成の予測が重要となる。本研究は、簡易なコンパートメントモデルと実用性の高いパラメータを使用して上述した環境中トリチウム移行を推定することを目的とする。これまでに、大気・土壌・植生系から成る簡易なコンパートメントモデルを提案し、精緻なモデルであるSOLVEGとの比較によりモデルの検証を図った。本研究では、簡易モデルへの湿性沈着過程の導入及び土壌の通気性や大気・土壌・植生中トリチウム濃度の測定によるパラメータの取得、更にはOBT分析時の簡便な前処理手法の確立を計画している。

論文

Impacts of anthropogenic source from the nuclear fuel reprocessing plants on global atmospheric iodine-129 cycle; A Model analysis

門脇 正尚; 堅田 元喜*; 寺田 宏明; 鈴木 崇史; 長谷川 英尚*; 赤田 尚史*; 柿内 秀樹*

Atmospheric Environment, 184, p.278 - 291, 2018/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:43.09(Environmental Sciences)

長寿命放射性ヨウ素($$^{129}$$I)は、大気環境における放射性核種の有用な地球化学トレーサである。本研究では、$$^{129}$$Iの大気濃度および沈着の観測を実施し、観測データから大気濃度および沈着の明瞭な季節変動を得た。さらに、大気中の$$^{129}$$I循環を支配する要因を明らかにすることを目的として、得られた観測データを用いて、移流、乱流拡散、大気沈着、光化学、ガス粒子変換、核燃料再処理工場からの$$^{129}$$Iの排出、海洋および陸域からの$$^{129}$$Iの揮発の各物理・化学過程を考慮した全球ヨウ素輸送モデルを開発した。全球ヨウ素輸送モデルは、我々が観測した$$^{129}$$Iの大気濃度および沈着の季節変動、そして既往文献の$$^{129}$$Iの降水中濃度の全球分布を良好に再現した。開発した全球ヨウ素輸送モデルを用いて人為起源と自然起源の$$^{129}$$Iインベントリの強度を変化させる数値実験を実施し、地球全体の$$^{129}$$I循環に対する人為起源の$$^{129}$$Iの影響を評価した。その結果、冬季においては、人為起源の$$^{129}$$Iが主にユーラシアの北部に沈着する可能性があることが示された。一方で、夏季においては、自然起源の$$^{129}$$Iが北半球中高緯度の沈着に支配的であった。これらの結果は、地球表面からの$$^{129}$$Iの再飛散過程が全球規模での$$^{129}$$I循環に重要であることを示唆している。さらに、冬季のユーラシア北部や北極域においては局所的に乾性沈着が寄与しており、乾性沈着が環境中の$$^{129}$$Iの季節変化に重要な影響を及ぼすことが示唆された。

論文

Formation and retention of organically bound deuterium in rice in deuterium water release experiment

安藤 麻里子; 天野 光; 柿内 秀樹; 一政 満子*; 一政 祐輔*

Health Physics, 82(6), p.863 - 868, 2002/06

 被引用回数:6 パーセンタイル:58.07(Environmental Sciences)

トリチウムの環境中での挙動を調べるため、安定同位体である重水を使用して放出実験を行い、稲による重水の取り込みと有機結合型重水素(OBD)の生成及び生成したOBDの収穫までの残留について調べた。結果として、昼のOBD生成が夜間の2-3倍であること、昼の実験で生成されたOBDの方が夜間に生成されたOBDに比較して収穫時まで残留する割合が高いことなどが示された。また、昼夜の差について、生成過程が光合成によるかそのほかの反応によるかによる違いを考慮したモデルを用いて解析を行い、実験値と一致する結果が得られることを確認した。

論文

Chemical speciation of radionuclides through the microbial process in soils

柿内 秀樹; 天野 光; 一政 満子*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 252(2), p.437 - 439, 2002/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:58.07(Chemistry, Analytical)

微生物による核種の吸脱着及び取り込みが起こるのか評価するため、Cs,Sr,Baと表層土壌から採取した微生物との相互作用を調べる実験を行った。(1)pH4,6,8の条件のもと5%PTYG BrothにおいてSr,Cs,Baイオン10ppm共存下30$$^{circ}C$$10日間培養を行ったところ、Sr,Csではほとんど微生物菌体への濃集は確認されなかった。Baは微生物菌体への濃集が確認され、培養開始のpHが低いほどその割合が顕著であった。(2)1%PTYG Broth(pH4)を用いてSr,Cs,Baイオン10ppm共存下30$$^{circ}C$$,5日間培養を行ったところ、Srは約75%,Csは約50%,Baは約40%が微生物上へ濃集されていた。この濃集成分について選択的抽出法を用いて存在形態を評価したところ、それぞれ種々の存在形態を示した。

論文

重水放出実験; C-13、重水の大気から植物への移行

安藤 麻里子; 天野 光; Porntepkasemsan, B.; 柿内 秀樹; 一政 満子*; 一政 祐輔*

KURRI-KR-53, p.18 - 21, 2000/10

環境中でのH-3の挙動を調べる目的で、その安定同位体であるH-2を重水の形で、土壌や植物等さまざまな試料を入れた屋外のビニールハウス内に放出する実験を1995年より茨城大学構内で行っている。本年度は重水のみでなく、同時にC-13ラベルCO$$_{2}$$を放出し、両元素の挙動について比較することを試みた。筆者らはこれまで、特に大気から植物への重水の移行に着目して本実験に参加してきた。植物葉の自由水中重水濃度は大気中への重水放出開発後素早く上昇し、その測定も容易であるが、実の自由水中濃度や光合成によって生成する有機体中の濃度はごく低濃度であり、測定に困難があった。これら低濃度の重水測定に安定同位体比測定装置を使用し、ごく微量の重水濃度上昇の測定可能性について検討した。また、同じく安定同位体比測定装置を使用し、放出実験中のビニールハウス内大気中CO$$_{2}$$及びCH$$_{4}$$のC-13/C-12比を測定した。本発表では、これらの結果について報告する。

口頭

Development of a global transport model for airborne iodine-129 including atmospheric photolysis and gas-particle conversion processes

門脇 正尚; 堅田 元喜*; 寺田 宏明; 鈴木 崇史; 長谷川 英尚*; 赤田 尚史*; 柿内 秀樹*

no journal, , 

ヨウ素129($$^{129}$$I)は、年代測定や物質循環研究のトレーサーとして有用である。大気中の$$^{129}$$Iは、主に核燃料再処理施設の排出と海洋からの揮発に起因する。大気中へ放出された$$^{129}$$Iは大気沈着の影響を受けながら全球に大気輸送されるが、大気中の$$^{129}$$Iの時空間分布は十分に理解されていない。そこで、本研究では、大気中の$$^{129}$$Iの全球分布と季節変動をシミュレートするために、移流拡散、大気沈着、核燃料再処理施設からの排出、海洋からの揮発、光化学、ガス粒子変換を考慮した$$^{129}$$Iの全球輸送モデルを開発した。全球輸送モデルの入力気象場を計算するために、気象モデルWRF (Weather Research and Forecasting)と再解析データERA-Interimが用いられた。モデル検証のため、2006年1月1日から2010年12月31日を対象とした$$^{129}$$Iの大気拡散計算を実施し、観測値と比較をした。2006年から2010年の間に六ヶ所で観測されたガス態と粒子態の$$^{129}$$Iの大気濃度と沈着量とモデル結果を比較したところ、モデルは観測された$$^{129}$$Iの大気濃度や沈着量の季節変動を良好に再現した。さらに、過去に欧州、アジア、北米で観測された$$^{129}$$Iの降水中濃度とモデル結果を比較したところ、モデル結果は観測された$$^{129}$$I濃度の地理的分布を良好に再現した。本発表では、モデル結果から示唆される大気中の$$^{129}$$I濃度の時空間分布と大気中の$$^{129}$$I循環を支配する要因について議論する。

口頭

BWR炉心安全性向上のためのSiC材料適用に向けた研究開発,3; SiC被覆管燃料炉心のRIA解析評価

堀江 英樹*; 武内 豊*; 垣内 一雄*; 佐藤 寿樹*; 白数 訓子; 齋藤 裕明; 山下 真一郎; 深堀 智生

no journal, , 

SiCを被覆管に適用した燃料挙動を現行のZry被覆管燃料と比較し、事故耐性燃料開発における課題を整理・検討した。前報(1)において、プラント過渡安全解析コードTRACTTMを用いた過渡挙動評価の結果を、燃料棒ふるまい解析コードFEMAXIの被覆管表面における熱水力境界条件として与えることで、プラントの熱水力挙動と燃料棒の機械挙動を連携して解析評価する手法を開発し、LOCA等での解析結果を報告した。本報では、反応度投入事故(RIA)を対象に評価した。

口頭

Technical discussion on tritiated water treatment for Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

山西 敏彦*; 柿内 秀樹*; 田内 広*; 山本 徳洋; 山本 一良*

no journal, , 

One of the essential subjects for the contaminated water at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station is to serve technical data for handling the water, over a long period. All the radio nuclides other than tritium in the water can be treated by multi-nuclide removal equipment (advanced liquid processing system). However, it is not easy task to remove tritium. For this reason, a series of technical discussions has been carried out at a task force (Tritium Water Task Force) to handle the tritiated water after the treatment by the advanced liquid processing system. As of March 2016, 820,000 m$$^{3}$$ of the contaminated water has been stored within tanks, and 620,000 m$$^{3}$$ water has been treated by the multi-nuclide removal equipment. The concentration of tritium in the water is about 0.3 - 3.3 million Bq/litter. Various options for the treatment of the tritiated water; such as off shore release, geosphere injection, underground burial, and vapor or hydrogen release; have been discussed. The discussions have been carried out from viewpoint of technical and regulatory feasibility. Some pre-treatment methods, such as dilution and isotope separation, have also been discussed. A series of discussions on the isotope separation has been carried out with actual experimental tests. Some valuable results have been produced through the tests. This report presents a summary of the above-mentioned technical discussions on the tritiated water at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. Some recent conditions of the tritiated water will also be introduced.

口頭

Simple pretreatment method of tritium measurement for environmental water samples with liquid scintillation counter

仲宗根 峻也*; 横山 須美*; 高橋 知之*; 太田 雅和; 柿内 秀樹*; 杉原 真司*; 平尾 茂一*; 百島 則幸*; 玉利 俊哉*; 島 長義*; et al.

no journal, , 

液体シンチレーションカウンタによる環境水試料のトリチウム分析では、試料に含まれる溶存有機物等の不純物の除去が必要である。一般的に用いられている前処理法は試料の蒸留であるが、蒸留は時間を要する(24時間程度)という欠点がある。発表者らは、イオン交換樹脂を用いた迅速な前処理法を提案してきた。本研究では、イオン交換樹脂を用いた前処理法の定量評価を目的としてバッチ実験を実施し、実験結果から不純物の除去が短時間(5分程度)で完了することを確認した。

口頭

Improvement of environmental tritium behavior model; Calculation of OBT concentration in plants using the MOGRA code

横山 須美*; 高橋 知之*; 太田 雅和; 柿内 秀樹*; 杉原 真司*; 平尾 茂一*; 百島 則幸*; 玉利 俊哉*; 島 長義*; 安藤 麻里子; et al.

no journal, , 

核融合施設の安全確保のためには、環境中でのトリチウム移行の評価手法の確立が重要である。本研究では、陸面環境中トリチウム移行の推定のために、MOGRA(Migration Of GRound Additions)コードを用いた、簡易なコンパートメントモデルを開発した。モデルは大気・土壌・植生の各コンパートメントにより構成される。大気中の水素ガス状トリチウム(HT)とトリチウム水(HTO)をトリチウムソースと設定し、降水による湿性沈着(HTO入力)も考慮した。植生中のトリチウムは自由水トリチウム(FWT)と有機物トリチウム(OBT)を考慮した。本研究では、モデルの試験計算として、施設からのトリチウムの大気への定常放出と事故放出を模擬した計算を実施し、各コンパートメントのトリチウム濃度の変動を解析した。

口頭

Development of a new sampler for tritium measurement in the infiltrated soil water

柿内 秀樹*; 田中 将裕*; 福谷 哲*; 杉原 真司*; 平尾 茂一*; 百島 則幸*; 玉利 俊哉*; 島 長義*; 安藤 麻里子; 古川 雅英*; et al.

no journal, , 

原子力施設から放出されるトリチウムの環境中挙動の把握は、施設の安全性の評価において重要である。土壌中トリチウム濃度の継続的な測定のために、ガラス繊維シートを利用したライシメータにより土壌浸透水を連続的に捕集するシステムを開発し、核融合科学研究所内の松林の未攪乱土壌中に設置した。土壌浸透水の捕集面は、シリコンでコーティングした厚さ0.5cmのアルミニウムプレートと400cm$$^{2}$$のガラス繊維シートで構成され、土壌深さ20cmに土壌水の流れと垂直に挿入された。捕集面からフレキシブルPVCチューブを通じて下部に設置した高密度ポリエチレンコンテナに流入した土壌浸透水を、ほぼ一月毎に吸引ポンプで採水し、トリチウム濃度を測定した。本システムはシンプルで、土壌構造を破壊することなく土壌浸透水を調査することができる。本システムによって得られた連続モニタリングデータは、トリチウムの土壌-植物間移行予測のために用いられる。

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