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論文

福島県大熊町及び双葉町にて採取した放射性セシウムを含む不溶性粒子の分類

五十嵐 淳哉*; Zhang, Z. J.*; 二宮 和彦*; 篠原 厚*; 佐藤 志彦; 箕輪 はるか*; 吉川 英樹

KEK Proceedings 2019-2, p.54 - 59, 2019/11

福島第一原子力発電所の事故により環境中に大量の放射性物質が放出された。これらの中で一部の放射性核種は、SiO$$_{2}$$の母材に放射性Csが濃集した水や酸に不溶な粒子(以下、不溶性粒子)として放出されたことがわかっている。不溶性粒子は水に不溶であることから環境中に存在し続けると考えられ、高濃度でCsを濃集していることから、体内へ取り込まれた際の健康被害が懸念される。しかしながら、これらの粒子がいつどこへどれくらい放出されたかについての知見は限られている。本研究では福島県大熊町と双葉町の土壌から不溶性粒子を採取し、採取場所ごとの粒子の形状やその性質の違いについて調べた。

論文

福島原発周辺土壌中の$$^{36}$$Clの深度・蓄積量分布

太田 祐貴*; 末木 啓介*; 笹 公和*; 高橋 努*; 松中 哲也*; 松村 万寿美*; 戸崎 裕貴*; 本多 真紀*; 細谷 青児*; 高野 健太*; et al.

JAEA-Conf 2018-002, p.99 - 102, 2019/02

福島第一原子力発電所事故により放出された放射性核種に長寿命の$$^{36}$$Cl(半減期: 30.1万年)がある。$$^{36}$$Clは放射性廃棄物の処理の際に土壌中における高い移動能と相まって重要な核種である。しかし、土壌中では無機塩素(Clinorg)が有機塩素(Clorg)に変換・保持されることで、その移動の機構は不明である。本研究では、汚染地域の無機$$^{36}$$Clの深度分布を得ることで$$^{36}$$Clの動態を検討し、事故による$$^{36}$$Cl汚染の程度を検討した。また、5cm表土に含まれる$$^{36}$$Clについても検討した。2017年における深度分布では、$$^{36}$$Cl濃度は表層で最も高くなり、深度とともに緩やかに減少した。一方で、$$^{36}$$Cl/Clはほぼ一定(平均値: 3.24$$pm$$0.55 ($$times$$10$$^{-12}$$))の値を示した。事故前の$$^{36}$$Cl/Clと比べると$$^{36}$$Cl/Clの増加を示し、事故由来の$$^{36}$$Clは土壌3.6g/cm$$^{2}$$(=5cm深)より深く移動していることが分かった。

論文

Analysis of two forms of radioactive particles emitted during the early stages of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station accident

佐藤 志彦; 末木 啓介*; 笹 公和*; 吉川 英樹; 中間 茂雄; 箕輪 はるか*; 阿部 善也*; 中井 泉*; 小野 貴大*; 足立 光司*; et al.

Geochemical Journal, 52(2), p.137 - 143, 2018/00

 被引用回数:68 パーセンタイル:97.15(Geochemistry & Geophysics)

Two types of radioactive particles have been isolated from environmental samples collected at various distances from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station. "Type A" particles are 2-10 $$mu$$m in diameter and display characteristic Cs X-ray emissions when analysed by energy-dispersive X-ray spectrometry (EDS). "Type B" particles are considerably larger, up to 400 $$mu$$m in diameter, with Cs concentrations too low to be detectable by EDS. These larger particles were isolated from the region to the north of the nuclear reactor site, which was contaminated on March 12, 2011. The specific activity of Type B particles is much lower than Type A, and the mean $$^{134}$$Cs$$/^{137}$$Cs ratios are $$sim$$0.93 and 1.04, respectively. The Type B ratio indicates power station Unit 1 as the source, implying that these larger radioactive particles were discharged on March 12. This study found that different type of radioactive particle was released not only on March 15 but also on March 12.

論文

Photostimulated luminescence applicable to pre-screening of potassium-rich phases in chondritic breccias

横山 立憲; 三澤 啓司*; 岡野 修*; 箕輪 はるか*; 福岡 孝昭*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 310(1), p.81 - 89, 2016/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:10.71(Chemistry, Analytical)

角礫岩コンドライト等の惑星物質中からは、アルカリに富む物質が認められることがある。このアルカリに富む物質は、肉眼で惑星物質中の他の構成要素と識別することが困難であるため、宇宙化学的及び同位体化学的研究を実施するためには、これらを簡便に分離・同定する手法の確立が必要であった。本研究では、$$^{40}$$Kの放射壊変に伴う$$beta$$線によってイメージングプレートが感光する原理を利用し、アルカリに富む物質の同定手法を確立した。感光実験の結果、対象試料中にカリウムがおよそ30$$mu$$g(放射能にしておよそ1mBq)含まれていれば約50日間の曝射でイメージングプレートの感光が確認され、アルカリに富む物質の同定が可能であることが分かった。本手法は非破壊・非汚染で簡便にカリウムに富む物質を選別することを可能とし、$$^{40}$$K-$$^{40}$$Caや$$^{40}$$K-$$^{40}$$Ar($$^{39}$$Ar-$$^{40}$$Ar)年代測定等の対象試料の選別に極めて有効な手法である。

口頭

福島第一原発付近の土壌中の粒子状Csの形態

佐藤 志彦*; 末木 啓介*; 箕輪 はるか*; 中間 茂雄; 吉川 英樹

no journal, , 

福島第一原子力発電所から5km圏内の地域で採取した土壌から、高濃度に事故由来の放射性Csを含む粒子を分離した。粒子の放射能を原子炉停止時に壊変補正すると、$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比は0.90であり、1号機の同位体比と一致した。

口頭

福島第一原発周辺で見つかった放射性粒子の特徴

佐藤 志彦*; 末木 啓介*; 笹 公和*; 箕輪 はるか*; 吉川 英樹; 藤原 健壮; 中間 茂雄; 足立 光司*; 五十嵐 康人*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故では、Csを高濃度に濃縮した放射性粒子が放出したことが確認されている。本研究では原子力発電所周辺の特に線量が高いエリアにおいて土壌等を採取し、放射性粒子の分布およびその特徴を分析した。その結果、土壌試料から、複数の放射性粒子が確認された。特に原子力発電所から北北西方向約7kmの地点では数百$$mu$$mに達する放射性粒子が複数見つかった。見つかった放射性粒子は、先行研究において、原子力発電所から20km北西に離れた地点、およびつくば市で見つかった粒子と元素組成、並びに粒子の表面状態が類似していた。

口頭

福島第一原発周辺で発見した放射性粒子

佐藤 志彦*; 末木 啓介*; 笹 公和*; 箕輪 はるか*; 吉川 英樹; 藤原 健壮; 中間 茂雄

no journal, , 

福島第一原発周辺で採取した土壌およびダストから放射性粒子の分離を行った。分離したすべての粒子はCs同位体比から、1号機、2号機由来に分けることができ、1号機由来の粒子からのみ$$^{134}$$Cs,$$^{137}$$Csに加えわずかに$$^{125}$$Sbも検出された。また粒子の成分は80wt%がケイ酸であることが判明した。

口頭

福島第一原発半径3km圏内における放射性粒子の発生源の検討

佐藤 志彦; 末木 啓介*; 箕輪 はるか*; 吉川 英樹; 中間 茂雄; 藤原 健壮

no journal, , 

福島第一原子力発電所(F1NPP)事故では事故初期において、ケイ酸を母材とした事故由来Csを含む放射性粒子が広範囲で見つかっている。F1NPPにおいても1号機が放出源の粒子が分離されているが、粒子全体がどの程度、F1NPP周辺に分布しているかはまだ十分解明されていない。一方、F1NPP周辺には複数の高線量を示す汚染の帯が報告されており、これらの帯と放射性粒子の関係を明らかにすることは、粒子の放出源となった炉を特定し、事故進展プロセスを考察する上で重要な役割を果たすことが期待される。本研究ではF1NPPから半径3km圏内の高線量地域に着目し、放射性粒子の存在と、発生源となった原子炉を検討したので報告する。$$gamma$$線放出核種の定量結果で、F1NPPから北方向で採取した土壌中の$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs同位体比は0.92であり先行研究より、1号機由来であると考えられる。しかしそれ以外の原子力発電所周辺は0.96-1.02を示し、2, 3号機に由来する汚染が考えられた。また、3km圏内における放射性粒子は、西側の場所からも数個の放射性粒子が見つかった。西側で得られた粒子のCs同位体比は1.02-1.06を示した。なお粒子の比放射能、構成元素、およびCs同位体比は、これまでに見つかった2号機由来粒子と一致した。今回見つかった放射性粒子は当該地域を汚染したプリュームに含まれていたのではなく、2011年3月15日に2号機から放出したプリュームより飛散した可能性が高いと推定される。

口頭

福島第一原子力発電所近傍における事故5年後の土壌中放射性物質の調査初期結果

佐藤 志彦; 箕輪 はるか*; 他45名*

no journal, , 

日本地球惑星科学連合および日本放射化学会を中心とした研究グループにより、福島第一原子力発電所事故により放出された放射性物質の陸域での大規模な調査が2011年6月に実施された。事故より5年が経過した2016年、その調査結果をふまえ放射性物質の移行過程の解明および現在の汚染状況の把握を目的として本研究プロジェクトを実施した。2016年6月から9月にかけて、のべ9日間176名により、帰還困難区域を中心とする福島第一原子力発電所近隣105箇所において、空間線量率の測定および土壌の採取を行った。プロジェクトの概要については別の講演にて報告するが、本講演では福島県双葉郡大熊町・双葉町の土壌中の放射性セシウム$$^{134}$$Csおよび$$^{137}$$Csのインベントリ、土壌深部への移行、$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs濃度比、また空間線量率との相関についての評価を報告する。$$^{137}$$Csのインベントリを航空機による空間線量率の地図に重ねたプロットを図1に示す。最大濃度はインベントリで$$^{137}$$Csが68400kBq/m$$^{2}$$、比放射能で1180kBq/kg・dryであった。インベントリは空間線量率との明確な相関がみられた。深部土壌(深さ2.5-5.0cm)放射能/浅部土壌(深さ0-2.5cm)放射能の比はおおむね1以下で表層の値の高い試料が多かったが、試料ごとの差が大きかった。また原子力発電所より北北西方向に$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs濃度比が0.87-0.93と明確に低い値を持つ地点が存在した。(本発表は東京慈恵会医大箕輪はるか氏を筆頭著者にした57名連名発表である)

口頭

福島第一原発事故で放出したCs含有放射性粒子の地表分布の推定

佐藤 志彦; 末木 啓介*; 松尾 一樹*; 箕輪 はるか*; 吉川 英樹

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故ではCsを選択的に吸着したCs含有粒子と言われる放射性粒子が環境中に放出したことが知られている。これまでの研究を含め、原子力発電所周辺における調査が多数展開され、放出源となった原子炉や時期の特定が進んでいる。本発表では事故進展と粒子の放出時期から、福島第一原子力発電所周辺における放射性粒子の分布予想を紹介する。

口頭

福島第一原子力発電所事故によって放出された放射性粒子の放射性核種

末木 啓介*; 松尾 一樹*; 笹 公和*; 佐藤 志彦; 吉川 英樹; 箕輪 はるか*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故によって福島県の東側を中心に原子炉起源の放射性核種による汚染が起こった。この放出された放射性物質の一部がケイ酸ガラス質の微粒子として飛散したことが明らかになってきた。本研究では特に原子力発電所の北北西2kmで採取した放射性粒子に含まれるセシウム-134, 137($$^{134,137}$$Cs)、アンチモン-125($$^{125}Sb$$)およびヨウ素-129($$^{129}$$I)の測定を行い、特にヨウ素についてはヨウ素-131($$^{131}$$I)の事故時における推定を行った。$$^{137}$$Csは1粒子あたり83-3000Bqとその大きさの違いで広い範囲に分布していた。2011年3月11日に補正した$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Csは0.94で1号機由来が示唆された。また$$^{125}$$Sb/$$^{137}$$Csは0.006-0.018の範囲に存在していた。加速器質量分析で得られた$$^{129}$$I/$$^{137}$$Csは1-6$$times$$10$$^{-9}$$となった。粒子を採取した地点周辺の土壌から粒子の$$^{129}$$I/$$^{137}$$Csは1/100と小さいことが判明し、原子炉停止時に換算して、$$^{131}$$Iは46-75Bq存在していたと推定された。

口頭

AMSを用いた福島原発周辺土壌の$$^{36}$$Clの定量

太田 祐貴*; 末木 啓介*; 笹 公和*; 高橋 努*; 松中 哲也*; 松村 万寿美*; 戸崎 裕貴*; 細谷 青児*; 高野 健太*; 落合 悠太*; et al.

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故により、莫大な量の放射性核種が環境中に放出された。$$^{36}$$Cl(半減期: 30.1万年)もまた放出が疑われる核種である。しかし、汚染地域の土壌中に含まれる$$^{36}$$Clを報告する研究は三宅ら(2015)の1件だけである。さらなる研究により$$^{36}$$Clの放出量と他の放射性核種の放出挙動との関係を評価することが求められる。そこで本研究では、筑波大学加速器質量分析(AMS)装置を用いて得た$$^{36}$$Cl/Clから$$^{36}$$Cl蓄積量(Bq/m$$^{2}$$)の算出を行い、放出量の大きい$$^{137}$$Csや$$^{36}$$Clと同じハロゲンである$$^{129}$$Iとの比較検討を行った。

口頭

福島第一原子力発電所近傍におけるダスト中の放射性セシウム含有粒子の分布調査

箕輪 はるか*; 吉川 英樹; 中間 茂雄; 佐藤 志彦; 末木 啓介*

no journal, , 

2011年3月の福島第一原子力発電所事故により環境中に放出された放射性物質の中には、水溶性成分だけでなく不溶性で粒子状の物質が存在することが明らかになってきている。本研究では、このような放射性セシウム含有粒子について、沈着した平面上での表面分布および、原子力発電所近傍での空間分布を調べた。

口頭

福島原発事故由来の放射性粒子に含まれる$$^{125}$$Sbと$$^{129}$$Iの定量

松尾 一樹*; 末木 啓介*; 佐藤 志彦; 吉川 英樹; 箕輪 はるか*; 笹 公和*; 松中 哲也*; 松村 万寿美*; 高橋 努*; 坂口 綾*

no journal, , 

2011年3月に発生した福島第一原子力発電所事故によって、大量の放射性物質が放出された。その中で不溶性の放射性粒子が、大気浮遊塵中や土壌中から発見された。その特徴は、ケイ酸ガラス質で放射性セシウム($$^{134}$$Cs, $$^{137}$$Cs)のみが放射線源である。本研究では粒子が生成した際の放射性核種の取り込みの特徴を推定し、粒子生成プロセスにつながる情報を得るため、現在測定可能である放射性核種の定量を試みた。結果は、SbはCsと同じように取り込まれたものが存在した一方、Iの取り込みはCsとは異なっていたと分かった。このことから、粒子の放射性核種の取り込みには、核種ごとに差異が存在すると推定された。これは、粒子生成時に核種を選択する過程が存在していた可能性を示唆している。

口頭

福島第一原子力発電所近郊の室内ダスト試料の$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs比による放射性物質の拡散分布

箕輪 はるか*; 吉川 英樹; 中間 茂雄; 佐藤 志彦; 末木 啓介*

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所(福島第一原発)の事故では、3基の原子炉から環境中に放射性物質が放出された。地表にはこれら3基の原子炉を放出源とする放射性物質が混合して沈着しており、その混合比は各原子炉からの放出量とタイミングおよびその際の風向きや地形などに依存する。各原子炉内の事故時の放射性セシウム同位体比$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Csは、1号炉0.94、2号炉1.08、3号炉1.04、と算出されており、環境試料の$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs比を精度よく求めれば放出源の原子炉が推定できる可能性がある。放射性セシウムの測定にはGe半導体検出器が使われるが、$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs比を精度良く求めるためには試料と測定器の相対位置の厳密性が特に求められる。$$^{134}$$Csは主なものだけで11本の$$gamma$$線を放出し一部はカスケード壊変をする。そのため試料を測定器に近接させて測定した場合にサムピーク効果の影響を受ける。一方、$$^{137}$$Csは662keVの$$gamma$$線1本のみ放出するためサムピーク効果の影響は受けない。したがって、$$^{134}$$Csと$$^{137}$$Csとでは測定器と試料の距離による計数効率の変動の度合いが異なる。本研究ではまずGe半導体検出器における$$^{134}$$Csの計数効率に与えるサムピーク効果の影響を調べ、得られた計数効率を実試料に適用した。

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