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論文

Discovery of ion-adsorption type deposits of rare earth elements (REE) in Southwest Japan with speciation of REE by extended X-ray absorption fine structure spectroscopy

山口 瑛子*; 本多 翼*; 田中 雅人*; 田中 万也; 高橋 嘉夫*

Geochemical Journal, 52(5), p.415 - 425, 2018/00

 パーセンタイル:100(Geochemistry & Geophysics)

風化花崗岩中にみられるイオン吸着型鉱床は重要な希土類元素資源として知られている。しかし、日本においてはこうしたイオン吸着型鉱床の存在の有無はほとんど調査されてこなかった。そこで本研究では広島県と島根県において風化花崗岩試料を採取し、希土類元素の分析を行った。その結果、中国でみられるイオン吸着型鉱床と同程度の希土類元素を含むことが分かった。EXAFSスペクトルを測定した結果、塩化アンモニウム水溶液により抽出される交換性の希土類元素は外圏型錯体として吸着していることが明らかとなった。一方、抽出されなかった画分は内圏型錯体を形成していた。

論文

Characterization of rare earth elements (REEs) associated with suspended particles in deep granitic groundwater and their post-closure behavior from a simulated underground facility

岩月 輝希; 宗本 隆志*; 久保田 満*; 林田 一貴; 加藤 利弘*

Applied Geochemistry, 82, p.134 - 145, 2017/05

AA2017-0090.pdf:2.35MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:78.91(Geochemistry & Geophysics)

瑞浪超深地層研究所において、地下水及び懸濁態粒子に含まれる希土類元素の挙動について研究を行った。その結果、地下水中の希土類元素の10$$sim$$60%が懸濁粒子に付着して存在することが確認された。希土類元素が付着する懸濁粒子は主に炭酸塩コロイドであり、一般的な地下水は炭酸塩鉱物に対して飽和平衡状態にあることから、炭酸塩コロイドの起源は炭酸塩鉱物と推察された。また、坑道閉鎖環境においては、地下水中の溶存態及びコロイド態の希土類元素濃度が、周辺の地下水に比べて有意に低下することが確認された。熱力学計算により地下水に溶存する希土類元素は主に炭酸錯体と推測され、坑道壁面のセメント吹付上に炭酸塩コロイドとともに吸着・共沈していると考えられた。以上の事から、地下施設におけるセメント材料の使用は、希土類元素の移動し難い環境を形成すると考えられる。

論文

Interaction of rare earth elements and components of the Horonobe deep groundwater

桐島 陽*; 久野 温*; 雨宮 浩樹; 窪田 卓見*; 紀室 辰伍*; 天野 由記; 宮川 和也; 岩月 輝希; 水野 崇; 佐々木 隆之*; et al.

Chemosphere, 168, p.798 - 806, 2017/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.76(Environmental Sciences)

高レベル放射性廃棄物地層処分における性能評価上重要な核種である3価マイナーアクチニド(MA(III))は、天然の地下水中に存在する懸濁粒子や溶存イオン、コロイドなどと吸着反応や錯形成反応などの相互作用を起こし、見かけ上の溶解度が増加する可能性が知られている。このため、これらの放射性核種と地下水中に含まれる物質との相互作用を理解しておくことは、地層中でのこれらの放射性核種の移行評価を行う上で重要である。本研究では、堆積岩地域である幌延地域の深部地下水を用いて、MA(III)のナチュラルアナログである希土類元素(REEs)を添加し、フィルターでろ過することにより、REEsの天然地下水中における挙動を調べた。その結果、イオン半径の小さいREEsほど地下水中に多く溶存している傾向が明らかになった。また、比較的大部分のREEsはリン酸塩として存在している可能性が強く示唆された。この結果は、高レベル放射性廃棄物の廃棄体から遠い将来に放出されると予想されているMA(III)の移行挙動を予測する上で、リン酸陰イオンが重要な役割を果たすことを示唆している。

論文

希土類元素・トリウムおよびウランの堆積岩中における保持状態; 北海道幌延地域における調査例

村上 拓馬; 笹本 広; 水野 崇

地球化学, 50(4), p.299 - 317, 2016/12

高レベル放射性廃棄物の地層処分の安全評価に関して、地層中における長期にわたる物質の移動現象を調査するための手法開発が重要である。本研究では、幌延地域の地下深部に分布する堆積岩(声問層および稚内層)を一例に、希土類元素、トリウムおよびウランの分布(保持)状態を調査した。また、水理地質特性や岩相の違いによるこれら元素の分布状態への影響についても検討した。その結果、声問層および稚内層中の希土類元素やトリウムは、陸域起源の砕屑物由来の鉱物や堆積物埋没後の続成作用の過程で生じた二次鉱物に保持されており、地層の違いに依らず比較的均質に分布していると考えられた。また、ウランは、堆積時あるいは続成作用の過程の中で有機物への吸着や有機物の分解に伴う還元環境の形成により地層中に固定され、現在に至るまで長期にわたり保持されてきたと推察された。さらに、水理地質特性・岩相の違いによるこれらの元素の分布状態への影響は認められなかった。

論文

Simultaneous recovery and separation of rare earth elements in ferromanganese nodules by using ${{it Shewanella putrefaciens}}$

藤本 潤*; 田中 万也; 渡邊 直子*; 高橋 嘉夫*

Hydrometallurgy, 166, p.80 - 86, 2016/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:82.56(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

本研究では、鉄還元菌を用いた鉄マンガン団塊からの希土類元素回収法について検討を行った。本研究の特長は鉄マンガン団塊の分解と回収が一つの水溶液系において実現できることである。乳酸ナトリウムを電子供与体として鉄還元菌を嫌気的雰囲気下において培養し、鉄マンガン団塊を還元溶解させた。その結果、鉄マンガン団塊の溶解に伴って水溶液中に放出された希土類元素が再度鉄還元菌の細胞表面に吸着することが確認された。pH7の0.5M NaCl溶液を用いた際に希土類元素の吸着量が最大であった。

論文

Rare earth elements (REE) in deep groundwater from granite and fracture-filling calcite in the Tono area, central Japan; Prediction of REE fractionation in paleo- to present-day groundwater

宗本 隆志; 大森 一秋*; 岩月 輝希

Chemical Geology, 417, p.58 - 67, 2015/12

 被引用回数:8 パーセンタイル:45.01(Geochemistry & Geophysics)

水-鉱物反応は地球表層環境における物質移動特性に影響を及ぼす重要な地球科学プロセスである。特に、希土類元素(YREE: La-Lu, Y)の鉱物中への分配挙動は環境条件の変化にしたがって、YREE存在度パターンとして保存されるため、地球科学プロセスを把握するための指標として利用されてきた。本研究では深部花崗岩中の地下水と二次鉱物を対象に地下水の水質条件の変化に伴うYREEの分配挙動の変化について明らかとし、現在から過去までの地下水中の希土類元素の分配挙動の予測を行った。

論文

Interactions of rare earth elements with bacteria and organic ligands

尾崎 卓郎; 鈴木 義規*; 南川 卓也; 吉田 崇宏; 大貫 敏彦; 木村 貴海; Francis, A. J.*

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1334 - 1338, 2006/02

 被引用回数:35 パーセンタイル:12.54(Chemistry, Physical)

Eu(III)と土壌微生物シュードモナス,リンゴ酸,クエン酸及びシデロフォア(DFO)との相互作用を調べた。リンゴ酸はEu(III)に対する存在比が極めて大きい場合のみ、錯生成によりEu(III)のシュードモナスへの毒性を軽減させた。クエン酸とEu(III)はシュードモナスによって分解されない1:1錯体を形成した。Eu(III)はDFOに高い親和性を示すが、DFOから解離した水和イオンとしてシュードモナスに吸着した。時間分解レーザー誘起蛍光分光法により、シュードモナス上のEu(III)は多座の内圏配位錯体として吸着することを明らかにした。

論文

Adsorption of rare earth elements by $$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ and ${it Pseudomonas fluorescens}$ cells in the presence of desferrioxamine B; Implication of siderophores for the Ce anomaly

吉田 崇宏; 尾崎 卓郎; 大貫 敏彦; Francis, A. J.*

Chemical Geology, 212(3-4), p.239 - 246, 2004/12

 被引用回数:34 パーセンタイル:37.88(Geochemistry & Geophysics)

シデロフォアの一種であるデスフェリオキサミン(DFO)存在下で11種の希土類元素(La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er)の$$gamma$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$${it Pseudomonas fluorescens}$細胞への吸着実験をpH7.1で行った。Ceを除いてLaからErまで原子番号が増加するにつれて吸着率が減少した。Ceの吸着率は隣接する希土類元素LaとPrと比較して著しく低くなった。還元剤を添加した系ではLa, Ce, Prの吸着率が連続的に減少した。X線吸収端近傍スペクトル(XANES)分析により、DFO錯体中のCeは4価で存在することがわかった。サイクリックボルタンメトリーでDFO錯体系のCe(IV)/Ce(III)の酸化還元電位を測定したところ、標準酸化還元電位(+1.7V)より1.5V程度低下することがわかった。希土類元素-DFO錯体の錯体安定度は原子番号が大きくなるにつれて増加することより、固相への希土類元素の吸着率が錯体安定度が大きくなるにつれて減少することが考えられる。また、DFOはCe(III)と比較してCe(IV)との親和性が高いために、酸化的環境でCe(IV)を安定化させ、隣接希土類元素と比較して固相による吸着を妨げる影響を及ぼすことが示唆された。

論文

Lithogenic flux in the Japan Sea measured with sediment traps

乙坂 重嘉; 外川 織彦; 馬場 正美*; Karasev, E.*; Volkov, Y. N.*; 尾亦 伸隆*; 乗木 新一郎*

Marine Chemistry, 91(1-4), p.143 - 163, 2004/11

 被引用回数:29 パーセンタイル:32.9(Chemistry, Multidisciplinary)

1999年から2002年にかけて日本海の3海域(東部日本海盆,西部日本海盆,大和海盆)で行われたセジメントトラップ実験によって、粒子束の時空間的変化が観測された。年平均粒子束には明確な地理的分布が見られ、西部日本海盆で455mg/m$$^{2}$$/day、大和海盆で252mg/m$$^{2}$$/day、西部日本海盆では147mg/m$$^{2}$$/dayであった。粒子束は春季(3月から5月)に増加した。堆積物中の元素存在度の分布から、粒子中のランタン/イッテルビウム(La/Yb)比がアルミノケイ酸塩粒子の起源の指標として、マンガン/アルミニウム(Mn/Al)比が粒子の「新鮮さ」の指標として利用できることがわかった。沈降粒子中のこれらの指標の時空間分布から、日本海における陸起源粒子の供給過程について(1)黄砂による大気経由の供給,(2)東シナ海からの水平輸送,(3)日本列島などの島弧からの水平輸送の3つが示された。黄砂粒子は、特に冬季から春季にかけて観測され、大和海盆の水深1km層では、年間の陸起源粒子束の84%を占めていた。日本海南縁における黄土粒子は、大気経由ばかりでなく、東シナ海から対馬暖流によって運ばれてきたことが示された。南部日本海における突発的な流れが、大和海盆内部へ粒子を運ぶ役割を果たしていると考えられる。

論文

Photoluminescent dinuclear lanthanide complexes with Tris(2-pyridyl)carbinol acting as a new tetradentate bridging ligand

渡邉 雅之; 南川 卓也*; 山田 鉄平*; 木村 貴海; 並木 康祐*; 村田 昌樹*; 西原 寛*; 館盛 勝一

Inorganic Chemistry, 42(22), p.6977 - 6979, 2003/11

 被引用回数:30 パーセンタイル:24.54(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

トリス(2-ピリジル)カルビノールとよばれる三脚状の配位子は、金属間距離が非常に短いランタノイド二核錯体を形成することを明らかにした。通常この配位子は三座配位子として働くが、本研究では頭頂部にある酸素ドナーをうまく架橋配位させることで、二核錯体を形成させることが可能となることを見いだした。合成されたEu(III)とTb(III)の錯体では、配位子から金属中心にエネルギー移動を起こすため、強い発光をしめすことが確認された。

論文

Separation of americium(III) from lanthanide by encapsulating hexadentate-ligand

渡邉 雅之; Mirvaliev, R.*; 館盛 勝一; 竹下 健二*; 中野 義夫*; 森川 公私*; 森 良平*

Chemistry Letters, 31(12), p.1230 - 1231, 2002/12

カプセル化可能なセミポダンドタイプの6座配位子TPENを用いて、Am(III)を希土類元素から分離することに成功した。本報告で紹介する抽出系は、他の錯化剤,改質剤などを使用する必要のない初めての例である。

論文

Effect of alloy composition on photoluminescence properties of europium implanted AlGaInN

中西 康夫*; 若原 昭浩*; 岡田 浩*; 吉田 明*; 大島 武; 伊藤 久義

Physica Status Solidi (C), 0(1), p.461 - 464, 2002/12

半導体発光素子の開発のために、ワイドバンドギャップ半導体である窒化ガリウム(GaN)中へ、イオン注入法を用いて、優れた発光特性もつ希土類元素の一つであるユーロピウム(Eu)を導入した。また、今回はGaNとAlまたはInの混晶半導体であるAlGaN,InGaNへのEu注入も行った。これは、結晶の周期性,局所的な対称性が異なる混晶半導体を用いることで、導入したEu元素が母材結晶より受ける影響が変化し、発光効率も変化すると考えたからである。実験の結果、EuドープAlGaNでは、Eu$$^{3+}$$からの発光強度がEuドープGaNよりも数倍増加したが、発光減衰時間は30%短くなった。EuドープInGaNでは、成長温度の違いからEu$$^{3+}$$からの発光強度は低下したが、発光減衰時間は同程度であった。

論文

Photoluminescence properties of Eu-doped GaN by ion implantation

中西 康夫*; 若原 昭浩*; 吉田 明*; 大島 武; 伊藤 久義; 酒井 士郎*

IPAP Conference Series 1 (Proceedings of International Workshop on Nitride Semiconductors), p.486 - 489, 2000/11

窒化ガリウム(GaN)半導体材料を赤色発光素子へ応用することを目的に、希土類元素であるEuをGaNに注入した。試料はサファイア基板上に有機金属気相エピタキシャル成長法(OMVPE)により作製したGaN薄膜を用い、室温にて100または200keV-Eu$$^{+}$$を10$$^{13}$$~10$$^{15}$$/cm$$^{2}$$の範囲で注入した。注入後、NH$$_{3}$$:N$$_{2}$$=1:9雰囲気中で950から1000$$^{circ}C$$の範囲で熱処理を行い結晶性を回復させた後、325nmのHe-Cdレーザーを用いてフォトルミネッセンス(PL)測定を行った。PL測定の結果、Eu注入によりGaNのバンド間遷移による発光が消失し、Euの4f-4f遷移に起因する発光及びEu$$^{3+}$$に起因する発光が600nm及び621nmに観測された。

論文

酸性リン酸化合物を共重合した感温性高分子ゲルによる希土類元素及びアクチノイド元素の抽出

竹下 健二*; 中野 義夫*; 松村 達郎

化学工学シンポジウムシリーズ74; 金属のリサイクルおよび環境問題, p.89 - 95, 2000/05

温度変化によって高分子ネットワークの配置が変化する感温性高分子ゲルを用いたゲル/液抽出法を提案した。N-methacryloyloxyethylacidphosphate(MR)を共重合したN-isopropyl-acrylamide(NIPA)ゲルを合成して、硝酸イオンを含む水溶液中の希土類元素(La(III),Sm(III),Eu(III))とアクチノイド元素(Am(III))の抽出実験を行った。ゲル/液間の各金属イオンの分配比は、温度の増加に伴って増加した。すなわち、金属イオンはゲルの収縮状態(37$$^{circ}C$$以上)でゲルに抽出され、温度低下に伴う膨潤状態への体積相転移によって放出された。この時の収縮状態における抽出定数は膨潤状態の3倍以上の値を示した。また温度スイング操作を繰り返した結果、安定にこれら金属イオンの抽出・放出を行うことができた。これらの結果は、感温性ゲルの相転移現象が希土類元素やアクチノイド元素の抽出・回収に利用できることを示唆している。

報告書

模擬燃焼燃料を用いた高燃焼度燃料の熱物性及び機械的性質に関する基礎的研究(I)- 先行基礎工学分野に関する平成10年度報告書(中間報告) ‐

山中 伸介*; 阿部 和幸

JNC-TY9400 2000-004, 78 Pages, 2000/03

JNC-TY9400-2000-004.pdf:2.39MB

高燃焼度時における高速炉用MOX燃料の挙動を把握するための基礎的研究を実施し、以下の結論を得た。プルトニウムをセリウムで代用した高速炉用模擬MOX燃料(U0.8,Ce0.2)O2にFPとして希土類元素及びジルコニウムを固溶させた模擬燃焼MOX燃料、(U0.8-yCe0.2My)O2$$pm$$x[M:NdorZr](0$$leq$$y$$leq$$0.13)の熱伝導度を評価し、添加元素濃度依存性、温度依存性を明らかにした。(U0.8-yCe0.2My)O2$$pm$$x[M:NdorZr](0$$leq$$y$$leq$$0.13)の熱伝導度を(U0.8,Ce0.2)O2の熱伝導度と添加元素濃度を用いた近似式で表現することができた。模擬燃焼MOX燃料、(U0.8-yCe0.2My)O2$$pm$$x[M:NdorZr](0$$leq$$y$$leq$$0.13)の機械的特性を試料中の音速とビッカース硬度から評価し、試料の弾性定数、ビッカース硬度及び降伏応力が添加元素濃度が増加するにつれて減少することを明らかにした。分子動力学法を用いて燃料の物性予測を、多相平衡計算プログラム"ChemSage"を用いて高燃焼度時における燃料中のFPの存在化学形態の予測を行なった。いずれの方法でも系のみを取り扱っただけであるが妥当な結果が得られた。

論文

Development of a compact atomic beam flux monitor based on surface ionization

田村 浩司; 岡崎 哲治; 足立 肇; 柴田 猛順; 大場 弘則

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 37(12A), p.6651 - 6654, 1998/12

 パーセンタイル:100(Physics, Applied)

表面電離を用いた小型原子ビーム検出器を試作した。その特性をさまざまな希土類元素(Ce,Nd,Sm,Dy,Yb)を用いて調べた。いずれの元素においても原子ビーム量とイオン電流量に比例領域があり、本検出器によりこれら希土類原子ビーム量測定が可能であることがわかった。Nd,Sm,Dy,Ybでは蒸着速度100~200$AA/s$以上のビーム量まで評価可能であった。Ceについては蒸着速度が30$AA/s$を越えるとイオン電流に飽和傾向が見られた。これはCeの蒸気圧が低いため、Ce原子がフィラメントから十分速く離脱せず、Ce原子のフィラメントへの被覆によるものと考えられる。このことから、計測できる原子ビーム量は、原子のフィラメントへの被覆により制限されることがわかった。

報告書

新規抽出剤を利用した溶媒抽出法による核燃料廃棄物からの超ウラン元素のリサイクル技術に関する研究-3

後藤 雅宏*

PNC-TJ1606 98-001, 79 Pages, 1998/03

PNC-TJ1606-98-001.pdf:2.1MB

本委託研究では、溶媒抽出法による核燃料廃棄物からの超ウラン元素のリサイクルプロセスに最適な新しい抽出剤を設計開発することを目的としている。本年度は、新規抽出剤としてジホスホン酸型抽出剤を6種合成し、その官能基およびスペーサーの観点からそれぞれ検討を行った。具体的には、抽出剤に求められる基本的な性質である、抽出能力、分離性能および有機溶媒に対する溶解性について、希土類金属の抽出を例に取り評価を行った。スペーサーサイドについて、スペーサー構造の異なる6種の抽出剤がそれぞれ合成され、希土類金属の抽出挙動について評価した。また、温度依存性の実験から算出した各熱力学パラメーターを用いて、抽出剤のもつ抽出能力および分離性能について熱力学的に評価を行った。まず抽出能力については、モノホスホン酸とジホスホン酸の比較において、ジホスホン酸の抽出能力の向上がキレート効果によるエントロピー項の有利性に起因することが明らかとなり、二つの官能基を連結するといった分子設計上の手法が抽出能力の向上に対して非常に有効であることが示された。分離性能については、おもにエントロピー項によって制御されており、分離係数の大きな金属間における相対的なエントロピー項のエネルギー差は例外なく大きい値を示していた。さらに、計算機化学的手法を用いて、スペーサー構造の及ぼす影響について理論的解析を行った。結果は、それぞれの分離性能について計算結果と実験事実とが比較的良い相関関係を示していており、計算機化学的手法が、超ウラン元素のリサイクル技術を確立するための新しい抽出剤の分子設計に有効であることが示された。次に、抽出剤を高分子のマトリックス表面に固定化する、新しい鋳型樹脂調整法を確立した。高い選択性を有する樹脂の調製が、"分子刷り込み法(molecular Imprinting法)"という手法によって可能となった。この手法を用いることによって、樹脂の表面には抽出剤と対象金属の最適配位空間が記憶され、希土類金属(Dy)の選択性が飛躍的に向上した。本手法は核燃料廃棄物からの超ウラン元素のリサイクルプロセスを確立する上で、非常に有効な手法となるであろう。

報告書

土壌性状の分布に関する調査研究(I)

not registered

PNC-TJ1601 98-004, 16 Pages, 1998/03

PNC-TJ1601-98-004.pdf:3.05MB

原子力に関する環境影響評価は局地を対象としたものが多く、評価モデルの各パラメータはその対象地域固有の値を用いている。近年、対象地域を限定しないGeneral modelの開発が進められているが、土壌性状等の環境条件は地域によって大きく変動するため、利用するパラメータも広範な環境条件に対応できるものを収集する必要がある。本調査研究は、その一環として、我が国における地質分布、植生等について系統的に取りまとめるとともに、土壌の物理・化学的性状と各種元素の土壌粒子への収着因子の解析及び可吸態にに関する調査を実施し、General modelに活用可能なパラメータを整備することを目的とする。

報告書

表面電離法による希土類原子ビームの計測

田村 浩司; 足立 肇; 柴田 猛順

JAERI-Research 98-020, 13 Pages, 1998/03

JAERI-Research-98-020.pdf:0.66MB

表面電離を用いた小型原子ビーム検出器を試作し、さまざまな希土類元素(Ce,Nd,Sm,Dy,Yb)を用いて、その特性を調べた。いずれの元素においても原子ビーム量とイオン電流に比例領域があり、本検出器によるこれら希土類原子ビーム量測定が可能であることがわかった。Nd,Sm,Dy,Ybでは、蒸着速度100~200$AA/s$以上のビーム量まで評価可能であった。Ceについては蒸着速度が30$AA/s$を越えると、イオン電流に飽和傾向が見られた。これはCeの蒸気圧が低いため、Ce原子がフィラメントから十分速く離脱せず、Ce原子のフィラメントへの被覆によるものと考えられる。このことから、計測できる原子ビーム量は、原子のフィラメントへの被覆により制限されることがわかった。

論文

Hydrothermal redistribution of rare earth elements in Toki granitic rock,central Japan

飯田 芳久; 大貫 敏彦; 磯部 博志; 柳瀬 信之; 関根 敬一; 吉田 英一*; 湯佐 泰久*

Journal of Contaminant Hydrology, 35, p.191 - 199, 1998/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:79

変質過程での花崗岩中の希土類元素の移行挙動を解明するために、東濃ウラン鉱床を対象として、これまで岩石中の希土類元素の分布を研究してきた。試料は土岐花崗岩の変質・未変質部より採取した。希土類元素濃度は中性子放射化分析法により、鉱物相は粉末X線回折法及びSEMにより測定した。元素分析は、ICP発光分析法により行った。変質試料中では、未変質試料に比べ軽希土類元素濃度が高かった。変質・未変質試料中には、一般に希土類元素を含むとされる鉱物が観察されたが、変質試料中にのみCa,希土類元素の炭酸塩鉱物が見られた。変質試料中のCa,軽希土類元素濃度が高いことから、これらの元素が熱水によって移行し、炭酸塩鉱物として結晶化したと考えられる。

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