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論文

Leaching behavior of radionuclides from samples prepared from spent fuel rod comparable to core debris in the 1F NPS

大西 貴士; 前田 宏治; 勝山 幸三

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.383 - 398, 2021/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:39.17(Nuclear Science & Technology)

To investigate the leaching behavior of radioactive nuclides in leaching samples comparable to core debris (partially molten ZrO$$_{2}$$/UO$$_{2}$$ between fuel rods) in 1F NPS, the concentration of radionuclides in the leaching solution was measured. Leaching behaviors of actinides (U, Pu, Np) and Cs from the samples were similar to those from spent fuel. Leaching of U and Pu depends on pH in the cooling water of the core debris as predicted from the present thermodynamic database. While, if Mo and Tc are surrounded by zircaloy in the core debris, their leaching amount may become higher by one order of magnitude than those from spent fuel.

論文

使用済燃料直接処分における放射性核種の瞬時放出率設定手法の構築

北村 暁; 赤堀 邦晃; 長田 正信*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 27(2), p.83 - 93, 2020/12

使用済燃料を再処理せず深地層中に処分(直接処分)した場合、放射性核種の放出挙動はガラス固化体の地層処分とは異なると考えられる。本論文では、直接処分における核種の放出挙動評価のひとつである瞬時放出率(IRF)の設定手法を構築した。IRFの設定にあたっては、諸外国の安全評価報告書等など最新の文献情報を参考に、瞬時放出挙動を、核分裂生成ガス放出率(FGR)に比例するものと一定値をとるものとに分類した。FGRについては、わが国の使用済燃料に対して取得されたデータを収集した上で、燃料挙動計算コードFEMAXIを使用して推奨値と最大値を算出した。また、算出したFGRや既往のIRF実測値を用いて、わが国の加圧水型原子炉(PWR)使用済燃料におけるIRFの推奨値と最大値を推定した。推定した推奨値を既往の文献値と比較したところ、概ね諸外国の設定値と同程度であることが確認された。

論文

Determination of $$^{107}$$Pd in Pd purified by selective precipitation from spent nuclear fuel by laser ablation ICP-MS

浅井 志保; 大畑 昌輝*; 蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 北辻 章浩

Analytical and Bioanalytical Chemistry, 411(5), p.973 - 983, 2019/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:57.47(Biochemical Research Methods)

使用済燃料中には複数のPd同位体が存在している。そのうち$$^{107}$$Pdは放射性であるため、使用済燃料中のPdを廃棄物処分もしくは資源として利用する場合、$$^{107}$$Pdの定量分析が不可欠となる。本研究では、$$^{107}$$Pdの分析を迅速化することを目的として、レーザーアブレーションICP-MS(LA-ICP-MS)による定量を試みた。LA-ICP-MSでは、沈殿分離したPdを固体のまま直接測定でき、従来の溶液測定において不可欠であった溶液化処理や希釈操作が不要となる。ここでは、使用済燃料中には存在せず天然にのみ存在する$$^{102}$$Pdを内標準として、$$^{102}$$Pdの添加量と$$^{107}$$Pd/$$^{102}$$Pd実測値から$$^{107}$$Pdを定量した。Pd沈殿は、遠心分離によってろ紙上に回収することで、均質で平滑なPd薄層を形成するため、アブレーションに適した形状となる。このため安定した$$^{107}$$Pd/$$^{102}$$Pdが得られ、従来の溶液測定における$$^{107}$$Pd定量結果と一致した。

論文

Effects of $$alpha$$-radiation on a direct disposal system for spent nuclear fuel, 1 Review of research into the effects of $$alpha$$-radiation on the spent nuclear fuel, canisters and outside canisters

北村 暁; 高瀬 博康*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.1 - 18, 2016/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:14.58(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分だけでなく、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について、日本の地層処分計画において検討される可能性が出てきている。使用済燃料の直接処分においては、廃棄体中の放射濃度が高く、放射線による影響も高くなる。放射線による影響の可能性の具体例としては、キャニスターの腐食量が増える、放射線によって地下水が変質することで酸化性化学種が生成し還元型地下水が酸化される、使用済燃料の溶解速度が上昇するといったことが挙げられる。安全評価における$$alpha$$線による影響に特に注目し、本研究では使用済燃料、キャニスターおよびキャニスター外部における$$alpha$$線の影響に関する研究をレビューした。

論文

Effects of $$alpha$$-radiation on a direct disposal system for spent nuclear fuel, 2; Review of research into safety assessments of direct disposal of spent nuclear fuel in Europe and North America

北村 暁; 高瀬 博康*; Metcalfe, R.*; Penfold, J.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.19 - 33, 2016/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:8.33(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分だけでなく、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について、日本の地層処分計画において検討される可能性が出てきている。使用済燃料の直接処分においては、廃棄体中の放射濃度が高く、放射線による影響も高くなる。放射線による影響の可能性の具体例としては、キャニスターの腐食量が増える、放射線によって地下水が変質することで酸化性化学種が生成し還元型地下水が酸化される、使用済燃料の溶解速度が上昇するといったことが挙げられる。このことから、ガラス固化体の地層処分では問題とならないと思われる放射線による影響について、使用済燃料の直接処分の安全評価では考慮することが必要となる。安全評価における$$alpha$$線照射影響に特に注目して、本研究では直接処分を計画している日本以外の国々の安全評価をレビューした。本レビューは、日本における直接処分の安全評価に適切な論点を明確にした。

報告書

使用済燃料プールから取り出した損傷燃料等の処理方法の検討; 平成25、26年度成果概要報告(受託研究)

飯嶋 静香; 内田 直樹; 田口 克也; 鷲谷 忠博

JAEA-Review 2015-018, 39 Pages, 2015/11

JAEA-Review-2015-018.pdf:3.95MB

福島第一原子力発電所の使用済燃料プールの燃料には、海水、コンクリート等の不純物の付着・同伴に加え、落下したガレキによる損傷の可能性もある。これらの損傷燃料等について、再処理が可能か否かを判断するための指標を整備することを目的として、漏えい燃料等の処理経験を有する東海再処理施設並びに海外再処理施設の処理実績、福島第一原子力発電所のプール燃料の貯蔵状況及び点検・調査結果等を整理した上で、損傷燃料等を再処理する際の技術的課題を摘出するとともに、必要な研究要素を整理した。また、研究要素に関する試験・検討結果に基づき、再処理可否を判断するための分別指標を整備した。

論文

Influence of contaminants from spent fuel pools at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station on the reprocessing process

粟飯原 はるか; 北脇 慎一; 野村 和則; 田口 克也

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1076 - 1083, 2015/09

The water in the spent fuel pools at TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Station contains sea water and rubbles. When the spent fuels stored in the pools will be reprocessed, it has possibility that these contaminants enter the reprocessing process with the spent fuels. Therefore it is meaningful to estimate the influence of contaminants on reprocessing process in advance. The purpose of this study is to evaluate the behavior and influence of contaminants on the extraction process of spent fuel reprocessing by using simulated contaminants. Contaminants were dissolved into the heated nitric acid and solvent extraction using TBP was performed to obtain distribution ratios. The estimated amount of contaminants accompanied with the spent fuel is low values and solvent extraction tests showed that the distribution ratios of every major element were very low in any case. Also to evaluate the influence of sulfate and chloride ions on uranium and plutonium extraction, Ce(IV) was used for simulated Pu to predict extraction behavior. And then U and Pu test was conducted in order to confirm the simulated test result. Obtained distribution ratio suggests that contaminants will not affect the extraction process.

報告書

将来炉及び燃料サイクルシステムに関する調査

大滝 清*; 田中 洋司*; 桂井 清道*; 青木 和夫*

JAERI-Review 2005-035, 79 Pages, 2005/09

JAERI-Review-2005-035.pdf:4.57MB

我が国の将来炉と燃料サイクルシステムの評価に必要な技術情報を収集するため、低減速軽水炉(RMWR)を含む将来炉とその燃料サイクルシステムについて、1998年度以来調査を行ってきた。調査の内容は、ナトリウム冷却FBRの代替炉と燃料サイクル,プルトニウムリサイクル,使用済燃料再処理と廃棄物処理の3つのカテゴリーに分けられる。本報告書はこれらの調査の概要をまとめたものである。

報告書

研究炉使用済燃料輸送容器の改造必要性について; JRC-80Y-20T落下衝撃解析結果の検討

研究炉使用済燃料輸送容器構造検討グループ

JAERI-Review 2005-023, 133 Pages, 2005/07

JAERI-Review-2005-023.pdf:18.88MB

原研では、2基のステンレス製研究炉使用済燃料輸送容器JRC-80Y-20Tを作製し、1981年から使用してきた。シリサイド燃料を輸送するために設計変更を米国原子力規制委員会(NRC)に申請したが、落下衝撃解析に用いたDavisの評価式がその適用範囲外であることを指摘され、2004年4月以降の容器使用が認められなかった。衝撃応答解析コードLS-DYNAを用いた計算結果を追加でNRCに提出したが、蓋のシール領域に塑性変形を示しており、依然として容器承認が取得できなかった。このような輸送容器の設計承認問題に対応するため、検討グループを6月末に設置した。同グループでは、まず既に実施した落下解析結果の妥当性検討として、入力データの妥当性検討及び感度解析を実施した。検討した範囲において落下解析がおおむね妥当であり、解析結果の見直しだけで容器承認をNRCから得ることはできないと結論付けた。

論文

米国の外国研究炉使用済核燃料受け入れ計画の現状

清水 堅一

核物質管理センターニュース, 33(7), p.8 - 10, 2004/07

米国は1996年5月に米国籍の高濃縮ウラン使用の「外国研究炉の使用済核燃料受け入れ計画」を発表した。これによって、我が国をはじめ多くの外国研究試験炉は米国と契約を交わし、使用済核燃料を米国へ送り、引き取ってもらっている。本稿では、この受け入れ計画の最近の状況について述べる。

報告書

ARTISTプロセス; 使用済み核燃料の新規処理プロセス

館盛 勝一

JAERI-Research 2001-048, 23 Pages, 2001/10

JAERI-Research-2001-048.pdf:1.88MB

使用済み核燃料 (SF)の新しい化学処理プロセス:ARTISTプロセス、を提案した。ARTISTプロセスの主要概念は、SF中のアクチノイドをすべて回収し、それらをウラン(U)と超ウラン元素(TRU)混合物の二つのグループに分けて暫定貯蔵し、その資源価値を維持することである。そして地層処分をするのは核分裂生成物 (FP)のみである。この簡素な化学処理プロセスの主要ステップは二つ;Uの選択的回収工程とTRUの総合抽出工程(これは核不拡散の要請と整合する)、であり、将来的に運転するプルトニウム分離工程とソフトな窒素ドナーによるランタノイド除去工程、そしてオプションとしての長寿命FP分離工程なども含む。分離したU製品とTRU製品はそれぞれ仮焼・固化し将来の利用まで貯蔵する。抽出工程のほとんどで、CHON原則に合うアミド系抽出剤を用いる。本稿では、立体障害によりUのみを選択的に抽出する枝分かれモノアミドや、三座配位特性によりすべてのTRUを強力に抽出するジグリコールアミド抽出剤などの利用効果を説明して、ARTISTプロセスの技術的実現性を示した。

論文

Computer code system DSOCEAN for assessing the collective dose of Japanese due to radionuclides released to the ocean from a reprocessing plant

外川 織彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 33(10), p.792 - 803, 1996/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:33.71(Nuclear Science & Technology)

再処理施設から海洋へ放出される放射性核種による日本の集団線量を評価する計算コードシステムDSOCEANを開発した。このシステムは、日本近海を分割した海水ボックス間における放射性核種の移行を表現するボックスモデルを用いている。本システムは、ボックス間における核種交換率、各ボックスにおける核種濃度、及び様々な被曝経路からの集団線量をそれぞれ推定する連結した3つの主たる計算コードから構成されている。DSOCEANを用いて、液体放出物による集団線量を推定する2種類の計算を実施した。1つは仮想的な再処理施設からの核種の平常放出である。他方は本コードシステムを表面海水上への液体放射性廃棄物の投棄に適用したものである。計算の結果から、重要な放射性核種と被曝経路が同定された。また、ここで用いているモデルとパラメータの適用限界、及び、今後の研究課題も摘出された。

口頭

Effect of axial temperature gradient on oxidation of Zircaloy-2 cladding under high temperature steam

井岡 郁夫; 加藤 仁; 小河 浩晃

no journal, , 

使用済み燃料プール(SFP)の冷却機能が喪失した場合、崩壊熱を有する使用済み燃料ピンは冷却水の蒸発に伴い水蒸気及び空気環境下に曝される。SFPのドライアウト時の燃料ピン酸化挙動は、温度傾斜場とそれにより発生する応力勾配のため、等温酸化と異なる可能性がある。そこで、軸方向温度傾斜場でのジルカロイ2被覆管の酸化挙動を調べた。酸化試験は、Arガス0.5L/minをキャリアガスとして飽和水蒸気中、600$$^{circ}$$Cで実施した。軸方向の温度勾配は、約100$$^{circ}$$C/cmであった。試験中に発生した水素ガス量変化はほぼ同じであったが、温度勾配のある試験では、水素発生量は若干増加した。酸化皮膜厚さ及び皮膜構造には顕著な差が認められなかった。温度勾配(100$$^{circ}$$C/cm)のある場合でも、ジルカロイ2被覆管の酸化挙動はほとんど変わらなかった。

口頭

Effects of $$alpha$$-radiation on a disposal of spent nuclear fuel

北村 暁

no journal, , 

日本は使用済燃料の再処理を経て生成するガラス固化体の地層処分の代替オプションのひとつとして、使用済燃料そのものを深地層中に処分(直接処分)する可能性について検討を開始している。使用済燃料の直接処分においては、放射線による影響の可能性の具体例として、放射線によって地下水が変質することで酸化性化学種が生成し還元型地下水が酸化される、使用済燃料の溶解速度が上昇するといったことが挙げられる。本研究では、安全評価における$$alpha$$線による影響に特に注目し、使用済燃料、キャニスターおよびキャニスター外部における$$alpha$$線の影響に関する研究をレビューするとともに、諸外国の安全評価における取り扱いについても整理した。最近の研究では、$$alpha$$線による影響はキャニスターの腐食に伴って発生する水素ガスによって抑制され、顕著なものにはならないことがわかった。

口頭

Anticipations of NRF-based NDA of nuclear material using monochromatic $$gamma$$-ray beams

瀬谷 道夫; 羽島 良一*; 早川 岳人*; 小泉 光生

no journal, , 

単色$$gamma$$線を使うNRF(核共鳴蛍光)ベースの非破壊測定(NDA)は、核セキュリティにおいては、厚い遮へい体中の核物質の確実な検知、検知対象物あるいは被疑物内部の詳細構造の詳細把握などに使うことが想定される。また、このNDA手法は、保障措置の分野では高放射線環境下(使用済み燃料あるいはキャニスター中の溶融燃料等)中のU/Pu同位体定量詳細測定にも使うことが想定される。さらに、長半減期のマイナーアクチノイド(MA)核種等の核変換を行う加速器駆動未臨界炉燃料の装荷前後のMA核種等の詳細量の測定への適用も想定される。この発表では、これらの対象物に対するNRF-NDAの方法について具体的に紹介する。

口頭

Direct measurement of $$^{107}$$Pd in Pd metal recovered from spent nuclear fuel with laser ablation ICP-MS

浅井 志保; 大畑 昌輝*; 蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 北辻 章浩

no journal, , 

Contents of $$^{107}$$Pd in a spent nuclear fuel sample was determined with laser ablation inductively coupled plasma mass spectrometry (LA-ICP-MS). With its long half-life of 6.5$$times$$10$$^{6}$$ years, the accurate determination of the amount of $$^{107}$$Pd in spent nuclear fuel is essential for evaluating long-term radiation effects to the environment after the disposal. Pd in spent nuclear fuel solution was separated by precipitation triggered by photoreduction of Pd(II) with pulsed laser irradiation. The laser operation conditions of LA were optimized using a non-radioactive Pd precipitate prepared following the same procedure with a simulated spent nuclear fuel solution including a $$^{105}$$Pd -enriched stable isotope standard. The results obtained through direct measurement with LA-ICP-MS agreed well with those obtained in conventional solution nebulization mode which requires dissolution of the precipitate.

口頭

Oxidative uranium dissolution from UO$$_{2}$$ in the presence of adsorbed phthalic acid

熊谷 友多; Jonsson, M.*

no journal, , 

使用済核燃料の直接地層処分では、地下水が処分システム内に浸食し、最終的には燃料と接触することが想定されている。地下水と接触した燃料の表面では、水の放射線分解の作用により、二酸化ウラン母材が徐々に酸化され、水に溶解する。地下水中には天然の有機物が含まれることから、本研究ではフタル酸をモデル物質として、有機物の吸着が二酸化ウランの溶解反応にどのような影響を及ぼすのかを実験により調べた。まず、フタル酸水溶液中では、二酸化ウラン表面へのフタル酸の吸着が生じ、フタル酸の濃度が高い場合には吸着量は表面の80%に達した。フタル酸の吸着した二酸化ウランに対して、水の放射線分解の模擬として過酸化水素を反応させる実験を行ったところ、高い吸着量に反して、吸着質を含まない水溶液中と同程度のウランの溶解が観測された。この結果から二酸化ウランの表面酸化反応はフタル酸の吸着の影響をほとんど受けないことが分かった。

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