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報告書

HLW-79Y-4T型核燃料輸送容器の解体と廃棄

山口 五十夫*; 森田 泰治; 藤原 武; 山岸 功

JAERI-Tech 2005-054, 61 Pages, 2005/09

JAERI-Tech-2005-054.pdf:12.38MB

HLW-79Y-4T型核燃料輸送容器(通称サンドリオン)は、日本原子力研究所東海研究所における群分離試験において使用する高レベル放射性廃液を核燃料サイクル開発機構東海事業所より輸送する目的でフランスより購入し、日本の国内法規に適合するよう改造を行い、「核燃料物質等の工場又は事業所の外における運搬に関する規則」に適合したBM型輸送物である。本輸送容器は1980年に核燃料輸送物設計承認を、1981年には輸送容器承認を受け、1982年から1990年にかけて5回の高レベル放射性廃液の輸送を実施した。その後は、所外の施設より高レベル廃液を搬入する手段を確保しておく必要性から、本輸送容器の健全性維持,承認容器としての更新手続きを実施してきた。しかし、研究の進展に伴い、所内においても高レベル廃液の入手が可能となったため、本輸送容器は、運搬容器としての使命を終えたと判断し容器承認を廃止した。不要となった輸送容器を廃棄処分するため、あらかじめ、輸送容器各部の線量当量率や表面密度を調査し、その結果から輸送容器を廃棄処分する方法を決定した。本報告書はこれらの決定事項に基づき、内容器内の放射性物質の除染,機構部解体,遠隔分別収納,容器表面放射性物質の除染等の諸作業を実施した結果についてまとめたものである。

報告書

ARTISTプロセスにおける元素分離シミュレーション; 表計算による向流抽出器の分離シミュレーション

山口 五十夫*; 鈴木 伸一; 佐々木 祐二; 山岸 功; 松村 達郎; 木村 貴海

JAERI-Tech 2005-037, 56 Pages, 2005/07

JAERI-Tech-2005-037.pdf:2.31MB

溶媒抽出法による再処理では、大量処理と連続運転性に優れたミキサーセトラー型溶媒抽出器が多用されている。そこでARTISTプロセス開発で得られたデータをもとに、使用済み核燃料を用いてミキサーセトラーを運転した場合、各フラクションに分布する金属イオンの割合を、向流接触抽出計算式を表計算に組み込んでシミュレーションした。しかし、前出の向流接触抽出計算式は、ミキサーセトラー内の各ステージにおいて酸濃度変化等の影響で金属イオンの分配比が変化した場合の計算に対応していない。そのため、抽出剤の酸抽出分配比より、ミキサーセトラー内の各ステージの平衡酸濃度を求め、その酸濃度に対応した金属イオンの分配比から、ミキサーセトラーの各フラクションに分布する金属イオンの割合を求める計算法を開発した。これらの計算法は各フラクションに分布する金属イオンの割合ばかりでなく、M$$cdot$$S内の各ステージに分布する金属イオンの割合も求めることができる。

報告書

吸着及び触媒酸化法による群分離試験廃液からの放射性核種の除去

山岸 功; 山口 五十夫; 久保田 益充*

JAERI-Research 2000-038, 40 Pages, 2000/09

JAERI-Research-2000-038.pdf:1.33MB

実高レベル廃液の群分離試験の際に発生した放射性廃液からの放射性核種除去技術を開発し、実際の廃液に適用した。高硝酸濃度廃液については、脱硝せずに直接中和処理することにより処理期間を短縮し、フェロシアン化物及びチタン酸によりCs及びSrを選択的に吸着できたので二次廃棄物発生量も低減した。これまで処理手段がなかった錯形成剤含有廃液についても、白金触媒共存下で錯形成剤(DTPA)を酸化分解することにより、錯形成核種を沈殿として除去できることを明らかにした。これらの技術で除去困難な核種はSb-125及びCo-60であったが、試作したTi基材の交換体を用いることにより、4000以上の除染係数でSbを除去することができた。

報告書

4群群分離プロセスのNUCEF内群分離試験装置によるコールド試験及びセミホット試験

森田 泰治; 山口 五十夫; 藤原 武; 溝口 研一*; 久保田 益充*

JAERI-Research 2000-024, 55 Pages, 2000/06

JAERI-Research-2000-024.pdf:2.24MB

現在開発中の4群群分離プロセスについて、NUCEFのプロセスセル内に設置した群分離試験装置により、模擬高レベル廃液を用いたコールド試験、及び少量の実高レベル廃液とTcを添加した模擬廃液を用いたセミホット試験を実施した。前処理工程、抽出工程、硝酸沈殿工程、活性炭吸着工程及び無機イオン交換体吸着工程の各工程を一連の操作で試験し、Am,Tcを含め各元素はほぼ想定どおり分離されることを確認した。例えば、抽出工程においてAmは、99.99%以上が抽出され、99.92%が抽出溶媒より逆抽出された。脱硝沈殿工程では、Tc沈殿率として96.6%が得られた。以上の試験により、群分離試験装置の元素分離性能を確認することができた。また、実高レベル廃液による群分離試験の結果と比較するためのデータを取得することができる。

論文

The First test of 4-group partitioning process with real high-level liquid waste

森田 泰治; 山口 五十夫; 藤原 武; 小泉 治徳*; 久保田 益充

Proc. of the Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 8 Pages, 1999/00

NUCEFに設置した群分離試験施設において、4群群分離プロセスの第1回実高レベル廃液試験を実施した。使用した実廃液は、ピューレックスプロセス共除染工程からのラフィーネート約2l(370GBq)である。本論文では、この実廃液試験の結果とともに、以前に同じ施設で実施した模擬廃液によるコールド試験及びトレーサーを添加した模擬廃液によるセミホット試験の結果との比較について述べる。実廃液試験において、Amの99.99%以上がDIDPA溶媒により抽出分離され、また、99.9%以上が4M硝酸により溶媒から逆抽出された。このAmの挙動は、セミホット試験での挙動と差がなく、DIDPA抽出工程の有効性が実証された。

報告書

群分離法の開発; 小規模実験による4群群分離プロセスにおけるテクネチウム挙動の確認

森田 泰治; 溝口 研一*; 山口 五十夫; 藤原 武; 久保田 益充

JAERI-Research 98-046, 18 Pages, 1998/08

JAERI-Research-98-046.pdf:1.01MB

4群群分離プロセスにおけるTcの分離挙動について、これまで各工程個別に行ってきた研究の結果を、マクロ量のTcを加えた模擬高レベル廃液を用いてフラスコスケールの小規模実験により、プロセス全体を通して総合的に確認する試験を実施した。試験の結果は、これまでの各工程個別試験の結果によく一致した。例えば、Tc-白金族元素分離のための脱硝沈殿工程の試験では、マクロ量のTcに対してもTcの沈殿率として98.2%が得られ、また、この沈殿からのH$$_{2}$$O$$_{2}$$によるTc溶出試験では、1回の操作で84.6%の溶出率が得られた。本総合試験の成果をもとに、群分離プロセスからのTc製品の組成を推定し、混入元素の種類とその程度についても明らかにした。

報告書

群分離法の開発: バインダで造粒したチタン酸へのSrの吸着挙動

溝口 研一*; 山口 五十夫; 森田 泰治; 山岸 功; 藤原 武; 久保田 益充

JAERI-Research 98-026, 29 Pages, 1998/05

JAERI-Research-98-026.pdf:1.45MB

現在開発中である4群群分離プロセスのSr-Cs群分離工程では、Srをチタン酸で、Csをゼオライトで分離する。Srの分離について、粒形保持強度を上げるためにバインダで造粒したチタン酸を作製し、バインダによるSrの吸着挙動への影響を調べた。その結果、バインダで造粒することによってSrの分配係数(Kd)は小さくなり、吸着平衡に達するまでの時間も非常に長くなることが明らかになった。しかし、バインダで造粒したチタン酸を水洗により充分コンディショニングすることで、(1)Kdが100ml/gになるのに必要な時間が約半分となり、(2)攪拌開始から24時間後にはバインダで造粒していないチタン酸とほぼ同じKd値になり、(3)カラム試験における見かけの交換容量は約1meq/g以上となった。

報告書

群分離法の開発: 脱硝によるTc-白金族元素の最適沈殿分離プロセスの構築; 脱硝後の液の酸濃度に影響を与える諸因子及び反応の考察

溝口 研一*; 山口 五十夫; 森田 泰治; 藤原 武; 久保田 益充

JAERI-Research 97-071, 27 Pages, 1997/10

JAERI-Research-97-071.pdf:0.89MB

4群群分離プロセスにおけるTc-白金族元素分離工程の最適化を目的として、DIDPA抽出ラフィネートを模擬した液(模擬ラフィネート)に対して元素濃度、硝酸濃度、脱硝時の加熱方法などを変えて脱硝を行い、脱硝後の液の酸濃度及び元素の沈殿率などを調べた。模擬ラフィネートを非常に強く加熱して脱硝した場合、模擬ラフィネートを脱硝前に濃縮することが、白金族元素を効率的に沈殿として分離する上で重要であることがわかった。模擬ラフィネートに対して濃縮せずに脱硝を行う場合は、昇温速度があるしきい値以下で、かつ昇温後の液温が95$$^{circ}$$C以上になるような条件で加熱すれば、白金族元素を沈殿分離できることがわかった。また、模擬ラフィネートの脱硝反応の進行について確認した。

報告書

群分離法の開発; 群分離プロセス前処理工程におけるコロイドの生成防止及び除去

森田 泰治; 山口 五十夫; 藤原 武; 溝口 研一*; 久保田 益充

JAERI-Research 97-046, 35 Pages, 1997/07

JAERI-Research-97-046.pdf:1.3MB

模擬高レベル廃液を用いた実験により、群分離プロセスの脱硝操作を主体とする前処理工程においてコロイドが生成することを見出し、その生成防止及び生成した際の除去法について検討した。コロイドはZrを主体とするものであり、前処理工程において生成を防止する或いは前処理後液中より除去するいずれの場合にあっても、Zrと沈殿物を作る試薬の添加が有効であることがわかった。硝酸濃度が0.5Mとなった前処理後液からのコロイド除去では、パラモリブデン酸アンモニウムを添加後加熱するという方法が最も優れていると結論した。

報告書

群分離法の開発; 定量液送ポンプの性能試験と遠隔操作性の改善

山口 五十夫; 森田 泰治; 藤原 武; 溝口 研一*; 久保田 益充

JAERI-Tech 97-023, 23 Pages, 1997/06

JAERI-Tech-97-023.pdf:0.84MB

群分離法の開発研究を行うため、燃料サイクル安全工学研究施設に群分離試験装置を設置した。装置に供給する試薬や高レベル廃液の移送は減圧吸引、重力落下及びポンプを用いた方法で行うが、溶媒抽出工程及び無機イオン交換体カラム吸着工程は供給液の定流量性が要求されるために定量液送ポンプを用いている。本群分離試験装置は重遮へい体内に設置されているため、配管等の長大化や遠隔操作性の観点からポンプ等の設置位置に最適な場所を選定できない制限がある。これまでの模擬高レベル廃液を用いた群分離試験で、定量液送ポンプの運転時に若干の不具合が発生したので、その原因究明と対策を検討し改善を図った。本報にはその経緯と改良点等を記した。

報告書

群分離法の開発: NUCEF内群分離試験装置によるコールド試験,I

山口 五十夫; 森田 泰治; 近藤 康雄; 山岸 功; 藤原 武; 渡邉 雅之; 溝口 研一*; 瀧ヶ江 良三*; 青山 三郎; 久保田 益充

JAERI-Tech 96-009, 51 Pages, 1996/03

JAERI-Tech-96-009.pdf:1.72MB

群分離法の開発研究を行うため、年間1.85$$times$$10$$^{14}$$Bqの高レベル廃液を取り扱うことのできる試験装置を燃料サイクル安全工学研究施設に1994年完成した。本報は、この群分離試験装置を用いて、脱硝沈澱法、シュウ酸塩沈澱法、溶媒抽出法及び無機イオン交換体分離法を組み合わせた群分離法について、水による液移送試験及び硝酸を用いての全工程の装置性能試験を実施した結果についてまとめたものである。これらの試験中に発生した不具合は、その都度、手直しを行い、群分離試験装置の運転に反映した。本報にはその経緯と改良点等も併記した。

報告書

群分離法の開発; NUCEF内に建設した群分離試験施設

山口 五十夫; 龍ヶ江 良三*; 森田 泰治; 近藤 康雄; 白橋 浩一; 山岸 功; 藤原 武; 藤本 啓一*; 谷津 修; 藤田 民義*; et al.

JAERI-Tech 94-030, 53 Pages, 1994/11

JAERI-Tech-94-030.pdf:4.61MB

群分離処理法の開発研究を行うため、年間1.85$$times$$10$$^{14}$$Bqの高レベル廃液を取り扱うことのできる研究施設を燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)に完成した。本研究施設は$$alpha$$放射体を含む放射性溶液の化学処理に適した気密構造の$$alpha$$-$$gamma$$型セルである。セル内には脱硝・濃縮装置、シュウ酸塩沈殿ろ過装置、ろ過機器、抽出器、イオン交換カラム、乾燥器、貯留タンク(10基)及びポンプ等で構成する群分離試験装置を設置した。主要機器は遠隔着脱コネクタを用いて交換可能であり、また、配管ルートを選定することにより多目的に使用できる。本群分離試験施設により、高レベル廃液中に含まれる元素を超ウラン元素群、Tc-白金族元素群、Sr-Cs群及びその他の元素群の4群に分離するプロセスについて試験する。

報告書

群分離法の開発; 模擬高レベル廃液の脱硝により生成するスラリーの工学的規模でのろ過試験

松村 昌明*; 近藤 康雄; 山口 五十夫; 久保田 益充

JAERI-M 93-010, 38 Pages, 1993/02

JAERI-M-93-010.pdf:1.76MB

群分離プロセス評価予備試験装置を用いて、模擬廃液の還流および脱硝により生成するスラリーの工学的規模でのろ過試験を実施した。ろ過試験は2種類の模擬廃液を用いて実施した。沈殿を含まない模擬廃液を用いた試験では、脱硝前に5.7$$times$$10$$^{6}$$[J/L]以上の熱を与えて還流をおこなうことにより、易ろ過性のスラリーを得ることができ、実験室規模での実験結果が再現された。一方、室温放置により生成した沈殿を含む模擬廃液を用いた実験では、沈殿を含まない模擬廃液と同様の条件により還流・脱硝をおこなってもスラリーは難ろ過性となり、助材ろ過をおこなう必要があった。これは電温放置により生成した粒径が0.5$$mu$$m前後の微小粒子がスラリー中に多く含まれていたことに因るものであった。

論文

Development of a partitioning process for the management of high-level waste

久保田 益充; 山口 五十夫; 森田 泰治; 近藤 康雄; 白橋 浩一; 山岸 功; 藤原 武

Proc. of the Future Nuclear Systems: Emerging Fuel Cycles and Waste Disposal Options; GLOBAL 93, p.588 - 594, 1993/00

高レベル廃棄物中には長寿命の超ウラン元素、発熱性のSr-90,Cs-137、貴金属の白金族元素等が含まれている。これらの元素を放射能毒性や化学的性質に応じて分離し、有効に利用すると共に、超ウラン元素については消滅をはかることが廃棄物管理の上で有用である。本講演では、1985年以来実施してきた4群群分離プロセス開発の最近の成果について報告する。

論文

Development of a partitioning method for the management of high-level liquid waste

久保田 益充; 土尻 滋; 山口 五十夫; 森田 泰治; 山岸 功; 小林 勉*; 谷 俊二*

Proc. of the 1989 Joint Int. Waste Management Conf., Vol. 2, p.537 - 542, 1989/00

使用済燃料の再処理に伴って発生する高レベル廃液の管理法の一つとして群分離法の開発を行っている。本発表では1984年以降に展開している高レベル廃液中の元素を4群、即ち超ウラン元素群、Tc-白金族元素群、Sr-Cs群、その他の元素群に分離する研究開発の状況について報告する。

報告書

群分離法の開発; テクネチウムの回収法、その1

山口 五十夫; 久保田 益充

JAERI-M 87-034, 21 Pages, 1987/03

JAERI-M-87-034.pdf:0.74MB

高レベル再処理廃棄(HLW)中に含まれる放射性核種を分離(群分離)し、安全な形で処分すると言う考え方のもとに群分離法の開発を進めている。高レベル廃棄物の地層処分に伴なう環境影響評価の面から群分離の対象とすべき重要な核種となっている$$^{9}$$$$^{9}$$Tcについて、これまでに開発してきた郡分離プロセスでの挙動を調べ、$$^{9}$$$$^{9}$$Tcを回収する方法を研究した。挙動試験の結果、TcはU,Puの抽出およびAm,Cm,希土類元素の抽出工程において殆ど抽出されず、ギ酸による脱硝工程において他の金属イオンと沈澱する現象を示した。白金族元素を5$$times$$10$$^{-}$$$$^{3}$$M以上含むHLWに、硝酸に対してモル比1.8以上のギ酸を添加して脱硝すれば98%以上のTcを沈澱として回収でき、また回収したTcは過酸化水素水を用いて90%以上 水槽に溶出させる事が出来る。

報告書

群分離法の開発:チタン酸,ゼオライト混合交換体カラムのSr,Csイオンに対する動的吸着特性

森 良平; 山口 五十夫; 久保田 益充

JAERI-M 86-013, 14 Pages, 1986/02

JAERI-M-86-013.pdf:0.66MB

高レベル再処理廃液中に含まれる核種の群分離プロセスで、Sr-Cs群の吸着分離に試用する。チタン酸-ゼオライト混合無機イオン交換体カラムの動的吸着特性を、模擬合成廃液を用いて調べ、Sr-Cs群仮焼個化体発生量との関係を考察した。合成廃液のPhが2.0でカラム線速度1~10cm/min.、カラム温度25~40$$^{circ}$$Cの場合、このカラムのSrに対する見掛けイオン交換容量は0.8~1.3meg./g Csに対しては0.13~0.22meg./g と言う値を示した。この交換容量値から推定される高レベル再処理廃液の群分離によるSr-Cs群仮燃個化体発生量は、使用済核燃料1トン当たり25~40lであることがわかった。合成廃液のpHを5.0とすると、見掛け交換容量は合成廃液のpHが2.0の場合に比べて2~3倍の値が得られ、Sr-Cs群仮燃個化体発生量は1/2~1/3に低下することが予想される。

論文

Immobilizations of strontium and cesium using hydrous titanium oxide and zeolite

久保田 益充; 岡田 賢造*; 山口 五十夫; 森田 泰治

Radioact.Waste Manage.Nucl.Fuel Cycle, 7(3), p.303 - 316, 1986/00

使用済核燃料の再処理に伴って発生する高レベル廃液中には発熱の大きい$$^{9}$$$$^{0}$$Sr及び$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Csが含まれている。これまでに開発してきた群分離法では、これの核種の分離に含水酸化チタン及びゼオライトを使用してきたが、本論文ではこれらの無機イオン交換体に吸着したストロンチウム及びセシウムの仮焼による安定化固化について述べる。ストロンチウムを吸着させたオルトチタン酸を1000$$^{circ}$$C以上で仮焼すれば、安定化に適したチタン酸ストロンチウムの生成が促進されること、またセシウムを吸着させた天然モルデナイトの場合にはガラス化が進行することを明らかにした。1000$$^{circ}$$Cで仮焼した試料からのストロンチウム及びセシウムの浸出率は高レベル廃液の全量をホウケイ酸ガラス固化体とした場合の約2オーダー低い値となった。

報告書

群分離法の開発:高レベル廃液に含まれる金属イオンのDIDPAによる抽出挙動

山口 五十夫; 岡田 賢造; 久保田 益充; 中村 治人

JAERI-M 85-161, 16 Pages, 1985/10

JAERI-M-85-161.pdf:0.63MB

高レべル再処理廃液中に含まれる放射性核種を分離し、安全な形で処分するという考え方のもとに群分離の開発を進めている。1983年には動燃再処理実廃液約220Ciを使用した群分離試験を実施した。これらの試験で放射性核種の挙動は明確にされたが、非放射性核種の挙動は詳しく調べられていない。そのため超ウラン元素の抽出に使用するdi-isodecyl phoshoric acid(DIDPA)抽出剤に対する非放射性核種の抽出挙動について調べた。DIDPAに対する金属イオンの分配比はほとんどの場合、0.05以下であるがMo、Zrおよび鉄は高い分配比を示した。Fe(III)は4MHNO$$_{3}$$で逆抽出できないが、0.5M(COOH)$$_{2}$$で逆抽出できる。Fe(III)は濃度0.02M以上で第3相を形成するが、0.01M以下に希釈するあるいは2価の鉄イオンにする事により、第3相の形成を防止できる。

報告書

群分離法の開発: 動燃再処理廃液による群分離試験-その2

山口 五十夫; 久保田 益充; 岡田 賢造; 森田 泰治; 中村 治人

JAERI-M 84-070, 25 Pages, 1984/04

JAERI-M-84-070.pdf:1.12MB

高レベルな再処理廃液中に含まれる超ウラン元素、$$^{9}$$$$^{0}$$Sn、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Csを分離(群分離)し、超ウラン元素は高速中性子により核分裂生成物に変換する、また$$^{9}$$$$^{0}$$Sn、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Csはガラス固化体よりも安定名鉱物性んお化合物にするという考え方のもとに群分離の開発を進めている。本報は1982年(~220Ci)による群分離試験の結果をまとめたものである。群分離の第1目標としている超ウラン元素は99.9%以上の収率で、また$$^{9}$$$$^{0}$$Sn、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Csは99.999%以上の収率でそれぞれ分離することができた。これらの結果は動燃再処理廃液2l(~23Ci)により試験結果とほとんど一致した。

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