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報告書

セシウムスパッターイオン源を利用した電子付着によるC$$_{60}$$負イオン生成技術の開発

薄井 絢; 千葉 敦也; 山田 圭介

JAEA-Technology 2016-034, 21 Pages, 2017/03

JAEA-Technology-2016-034.pdf:82.52MB

高崎量子応用研究所では、タンデム加速器を用いた高速(MeV級)クラスターイオンの照射効果に関する研究を加速するために、クラスターイオンの中でも特に大きな照射効果を持つC$$_{60}$$イオンビームの高強度化に取り組んだ。既存のセシウムスパッター型負イオン源(SNICS,米国National Electrostatics Corp.製)を利用し、従来のスパッター方式に変わる新たな負イオン生成法として電子付着による負イオン化機構をこれに組み込んだ。その結果、従来の1,000倍の強度のC$$_{60}$$負イオンを12時間安定に生成することに成功した。本報告書では、従来の生成方法の課題を示し、SNICSの簡便な改造でそれを解決する電子付着方式について詳説する。

論文

TIARA静電加速器の現状

薄井 絢; 千葉 敦也; 山田 圭介; 横山 彰人; 北野 敏彦*; 高山 輝充*; 織茂 貴雄*; 金井 信二*; 青木 勇希*; 橋爪 将司*; et al.

第28回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.117 - 119, 2015/12

原子力機構高崎量子応用研究所のイオン照射施設(TIARA)の3MVタンデム加速器、400kVイオン注入装置、3MVシングルエンド加速器の平成26年度における運転と整備の状況を報告する。シングルエンド加速器は、昇圧系トラブルによる2日間の研究利用運転の中止があったが、他の2台は、平成26年度に続き100%の稼働率を維持した。また、タンデム加速器はCoイオン(~12MeV, 3価)を新たに利用可能イオン種に加えた。タンデム加速器では、ターミナルの電圧安定度が極端に低下(1E-4以下)する現象について対策を講じた。加速電圧は、高電圧ターミナルの電圧測定値と電圧設定値の差分をもとに、ターミナルに蓄積される電荷量を制御することで安定に保たれる。電圧安定度の低下は、加速器のグランドベース(フレーム)から電源アースやCAMAC電源筐体を経由して電圧設定値の信号に誘導される100Hzの電源高調波ノイズが原因であると分かった。そこで、絶縁シートを用いて電源筐体とフレームの電気的絶縁及び電源アースの切り離しを試みた。その結果、電圧設定値の信号に誘導されていた100Hzのノイズが減少し、電圧安定度は2E-5程度に回復した。

論文

SNICSによるフラーレン負イオンの生成

千葉 敦也; 薄井 絢; 山田 圭介

第28回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.53 - 56, 2015/12

タンデム加速器の既設の負イオン源であるセシウムスパッターイオン源(SNICSII;米国NEC製)を用いた電子付着方式による高強度フラーレン(C$$_{60}$$)負イオン生成法の開発を行っている。本方式は、アイオナイザーから放出される熱電子をオーブンで昇華したC$$_{60}$$に付着させ負イオン化するため、従来の生成法のようにスパッターによる解離を伴わず、効率よくC$$_{60}$$負イオンが生成される。本方式により、これまでに従来の1,000倍の強度を達成しているが、イオン化チャンバー内の電子密度を増すことで更なる高強度化が望めることから、チャンバー内にタングステンフィラメントを設置し、そこから放出される熱電子も併用する方式を試みた。その結果、生成量を更に1桁増強させることに成功した。

論文

原子力機構TIARA施設の現状

湯山 貴裕; 石堀 郁夫; 倉島 俊; 吉田 健一; 石坂 知久; 千葉 敦也; 山田 圭介; 横山 彰人; 薄井 絢; 宮脇 信正; et al.

Proceedings of 12th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.302 - 304, 2015/09

日本原子力研究開発機構のイオン照射施設TIARAでは4台の加速器により、材料・バイオ技術の研究開発への利用を主として、広範囲のエネルギー及び多様なイオン種のビームを提供している。本発表では2014年度のTIARAの稼働状況、保守・整備及び技術開発を報告する。保守・整備及び技術開発の主要な内容を以下に示す。サイクロトロンの高周波系において、ショート板用接触子に焼損が発生したため、接触子の交換及び焼損箇所の研磨を行うことで復旧させた。原因調査の結果、経年劣化によりフィードバックケーブルが断線しかかっていたため、不必要な高電圧が印加されたことが原因と判明した。サイクロトロン制御システムに関して、サポートが停止されたWindows XPをWindows 7に変更し、これに伴い制御システムを更新するとともに、トレンドグラフのログデータ保存機能、操作画面上の制御対象一括選択機能の付加など、各種機能を向上させた。C$$_{60}$$イオンビームの計測に関して、複雑な二次荷電粒子を生成するC$$_{60}$$イオンビームの正確な電流測定のために、サプレッサー電極の構造を改良することで二次荷電粒子を十分捕集するファラデーカップを開発した。

論文

セシウムスパッター型イオン源によるフラーレン負イオンの新たな生成方法

千葉 敦也; 薄井 絢; 山田 圭介

第27回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.56 - 59, 2015/03

TIARAのタンデム加速器による高速フラーレンビームの利用が増加している。しかしながら、スパッター方式による負イオン生成方法では、ビーム強度が極めて低いため研究の進捗の障害となっていた。そこで、既存のイオン源を利用した電子付着方式によるフラーレン負イオン生成方法を開発し、これにより従来の1,000倍の強度のフラーレンビームを長時間安定に得ることに成功した。

論文

TIARA静電加速器の現状

薄井 絢; 宇野 定則; 千葉 敦也; 山田 圭介; 横山 彰人; 北野 敏彦*; 高山 輝充*; 織茂 貴雄*; 金井 信二*; 青木 勇希*; et al.

第27回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.118 - 121, 2015/03

平成25年度の原子力機構高崎量子応用研究所のイオン照射研究施設(TIARA)の3MVタンデム加速器、400kVイオン注入装置、3MVシングルエンド加速器はマシントラブルによる実験の中止がなく、年間運転計画に対する稼働率は100%であった。年度末に補正予算を用いて老朽化した装置の更新を行うため、2月末までに土曜日を利用するなど、年間運転計画を前倒しすることで年度当初に計画した研究利用時間を確保した。各加速器の運転時間は、それぞれ例年並みの2,062時間, 2,320時間, 1,866時間であった。また、タンデム加速器は10月に総運転時間40,000時間を達成した。タンデム加速器では、断続的にターミナルの電圧安定度が極端に低下する現象が起こっている。その原因は、GVMアンプ, CPOアンプ及びターミナルポテンシャルスタビライザ(TPS)等のフィードバック制御に関わる機器の異常ではなく、TPSに入力信号に生じる50$$sim$$100Hzの周期的な電圧変動にあることが判明した。この電圧変動は建屋や周辺機器からのノイズによるものではなかったため、他の原因と考えられるCAMAC電源の電圧変動との関係を今後調査する。

論文

Coulomb explosion process in collision of a swift cluster ion with gas target

千葉 敦也; 鳴海 一雅; 山田 圭介; 的場 史朗; 齋藤 勇一

JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 167, 2014/03

クラスターイオンと物質と相互作用において、反応初期に生じるクーロン爆発は、その後の反応過程に大きな影響を与える。そのため、クラスターイオンによる照射効果の発現機構を理解するためには、クーロン爆発について詳細に調べる必要がある。そこで、ガス標的との衝突でクーロン爆発したC$$_{2}$$$$^{+}$$の構成イオンの電荷と空間分布をイベントごとに測定し、それらの軌道を解析した。その結果、標的原子との衝突後、励起からクーロン爆発に至るまでに、原子間距離が約1.5倍に広がることがわかった。

論文

Status report on technical developments of electrostatic accelerators

山田 圭介; 齋藤 勇一; 石井 保行; 的場 史朗; 千葉 敦也; 横山 彰人; 薄井 絢; 佐藤 隆博; 大久保 猛; 宇野 定則

JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 159, 2014/03

TIARA静電加速器において平成24年度に行った技術開発の成果を報告する。タンデム加速器ではクラスターイオン用荷電変換ガスの探索のために、0.24V$$_{B}$$-0.34$$_{B}$$(V$$_{B}$$: Borh velocity)のエネルギー範囲でAuクラスターイオンとHe及びN$$_{2}$$ガスとの衝突によるクラスターイオンの解離断面積を評価した。その結果、解離断面積は実験の範囲ではエネルギー依存性がなく、クラスターサイズ及びガスの種類に依存することがわかった。シングルエンド加速器では、平成23年度までに開発したエミッタンス測定装置を用いて、RFイオン源の引出電圧とエミッタンスの関係を測定した。その結果、1MeVプロトンビームでは、引出電圧が8.4kVのときに最も良いエミッタンスが得られることがわかった。イオン注入装置では、クラスターイオン用ファラデーカップ(FC)の小型化のため、底面に針を敷き詰めることで等価的にアスペクト比を高くしたFCを試作した。本FCを用いてフラーレンイオンの電流測定試験を行った結果、高いアスペクト比を有するFCと同等の測定値が得られたことから、本手法がクラスターイオン用FCの小型化に有用であることがわかった。

論文

Operation of electrostatic accelerators

宇野 定則; 千葉 敦也; 山田 圭介; 横山 彰人; 薄井 絢; 齋藤 勇一; 石井 保行; 佐藤 隆博; 大久保 猛; 奈良 孝幸; et al.

JAEA-Review 2013-059, JAEA Takasaki Annual Report 2012, P. 179, 2014/03

平成24年度の3台の静電加速器は、ユーザのキャンセルを除きほぼ年間計画に沿って運転された。運転日数はタンデム加速器で171日、イオン注入装置で149日、シングルエンド加速器で168日であり、年間の運転時間は各々2,073時間, 1,847時間, 2,389時間で例年と同水準の運転時間であった。平成21年度から新たに創設され、実施機関として採択された文部科学省補助事業の「先端研究施設共用促進事業」では、11日の利用があった。タンデム加速器では故障による停止はなかったが、イオン注入装置ではイオンの生成不良で1日、シングルエンド加速器ではタンク内のイオン源ガス流量調整バルブの故障により4日停止した。イオン注入装置では、高速クラスターイオン研究開発グループからの要望で水素化ヘリウム(HeH)の分子イオンの生成試験を実施し、ビーム強度は200kVで50nAであった。タンデム加速器では、核融合炉構造材料開発グループからの要望でタングステン(W)イオンの加速試験を行い、15MeV、4価で20nAのビームが得られた。

論文

Development of microwave ion source for industrial applications

高橋 伸明*; 村田 裕彦*; 三堀 仁志*; 桜庭 順二*; 曽我 知洋*; 青木 康*; 加藤 隆典*; 齋藤 勇一; 山田 圭介; 池永 訓昭*; et al.

Review of Scientific Instruments, 85(2), p.02C306_1 - 02C306_3, 2014/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:81.48(Instruments & Instrumentation)

Microwave ion source is one of the long-life ion sources, which has been developed for industrial applications such as ion implantation. In this paper, the characteristics of the extracted Ar ion beam from the plasma were studied under various conditions, in terms of magnetic field and pressure of gas. The measured spectra show that, within the experimental condition, most of the beam constituents were singly charged ions, Ar$$^{+}$$ in contrast to ECR ion sources which permits to obtain high current useful for ion implantation. The details of the beam characteristics will be presented corresponding the magnetic field and the pressure of gas.

論文

Production of fullerene ions by combining of plasma sputtering with laser ablation

山田 圭介; 齋藤 勇一; 横田 渉

Review of Scientific Instruments, 85(2), p.02A920_1 - 02A920_3, 2014/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:90.16(Instruments & Instrumentation)

A C$$_{60}$$$$^{+}$$ production with combination of plasma sputtering and laser ablation was carried out. A C$$_{60}$$ sample put in an electron cyclotron resonance type ion source was negatively biased and sputtered by argon plasma. A beam current of C$$_{60}$$$$^{+}$$ decreased rapidly and recovered transiently by a single laser shot for ablation of the thin sample surface on the sputtered area. The time variation of beam current with laser shots at few-minute intervals is reported.

論文

Quantitative evaluation of charge-reduction effect in cluster constituent ions passing through a foil

千葉 敦也; 齋藤 勇一; 鳴海 一雅; 山田 圭介; 金子 敏明*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 315, p.81 - 84, 2013/11

 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

薄膜誘起解離したクラスター構成イオンの平均電荷は、同速度の単原子イオンのそれよりも小さくなることが知られている。この電荷減少効果は、クラスターイオンと固体との衝突相互作用を理解するうえで重要であり、理論的には固体内で解離した構成イオン相互の核間距離に依存することが予想されている。しかしながら、核間距離を直接測定できないなどの理由から、核間距離と電荷の関係はこれまで明らかになっていない。そこで、クーロン爆発イメージング法で測定した薄膜透過後の構成イオンの発散角から、固体内での構成イオンの核間距離に対する平均電荷を導出する方法を考案した。6MeV-C$$_{2}$$$$^{+}$$について測定及び解析した結果、核間距離のわずかな増加に対し、電荷減少効果が小さくなる様子が初めて定量的に捉えられた。

論文

Time-of-flight secondary ion mass spectrometry with energetic cluster ion impact ionization for highly sensitive chemical structure characterization

平田 浩一*; 齋藤 勇一; 千葉 敦也; 山田 圭介; 鳴海 一雅

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 314, p.39 - 42, 2013/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:84.29(Instruments & Instrumentation)

Secondary ion mass spectrometry (SIMS) is one of the most powerful tools for surface analysis. Use of a time-of-flight (TOF) mass spectrometry for SIMS is advantageous in efficiently detecting secondary ions at a wider range of mass to charge ratio. We have studied on TOF-SIMS utilizing cluster ions as primary ions. Their Energy dependence to the yield of secondary ions from organic thin films was obtained in the energy range up to MeV order. As a result, it was revealed that the secondary-ion yields for organic material increased with increasing incident cluster energy in the range. This shows that cluster impacts with the energy range of up to MeV order are useful in TOF-SIMS to be applied to the high sensitive analysis of surface for organic materials.

論文

Transmission properties of C$$_{60}$$ ions through micro- and nano-capillaries

土田 秀次*; 間嶋 拓也*; 冨田 成夫*; 笹 公和*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 千葉 敦也; 山田 圭介; 平田 浩一*; 柴田 裕実*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 315, p.336 - 340, 2013/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:72.96(Instruments & Instrumentation)

Applying the beam-focusing method with capillaries to C$$_{60}$$ projectiles in the velocity range between 0.14 and 0.2 a.u., transmission properties of C$$_{60}$$ ions through two different types of capillaries are studied: (1) a borosilicate-glass single microcapillary with an outlet diameter of 5.5 $$mu$$m, and (2) an Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ multicapillary foil with approximatey 70-nm pores in diameter and a high aspect ratio of approximately 750. Transmitted-particle compositions are measured with the electrostatic-deflection method combined with a two-dimensional position-sensitive detector. In the experiments with the single microcapillary, the main transmitted component is found to be primary C$$_{60}$$ ions, which are focused in the area equal to the capillary outlet diameter. The other components are charge-exchanged C$$_{60}$$ ions and charged or neutral fragments (fullerene-like C$$_{60-2m}$$ and small C$$_{n}$$ particles), and their fractions decrease with decreasing projectile velocity. Similar results are obtained in the experiments with the multicapillary foil. It is concluded from the relative transimission fractions of more than 80% that the C$$_{60}$$ transmission fraction is considerably high for both types of the capillaries in the present velocity range.

論文

TIARA静電加速器の現状

宇野 定則; 千葉 敦也; 山田 圭介; 横山 彰人; 薄井 絢; 北野 敏彦*; 高山 輝充*; 織茂 貴雄*; 金井 信二*; 青木 勇希*; et al.

第26回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.79 - 81, 2013/07

2012年度のTIARAの3台の静電加速器は、ユーザーによるキャンセルを除き予定した研究利用日数の運転を行った。この年の年間運転時間は例年と同じ水準であり、3MVタンデム加速器で2,073時間、400kVイオン注入装置で1,847時間, 3MVシングルエンド加速器で2,389時間であった。タンデム加速器では故障はなかったが、イオン注入装置ではイオンの生成不良、シングルエンド加速器ではイオン源ガス流量調整弁の故障により、それぞれ1日と4日停止した。故障により中断した実験については調整日に補てんした。イオン注入装置では利用者からの要望により、フリーマンイオン源で水素化ヘリウムの分子イオンビームを生成した。この結果、200kV, 50nAのビーム強度で、研究利用への提供を開始した。

論文

Development of beam generation and irradiation technology for electrostatic accelerators

山田 圭介; 千葉 敦也; 横山 彰人; 齋藤 勇一; 石井 保行; 佐藤 隆博; 大久保 猛; 宇野 定則

JAEA-Review 2012-046, JAEA Takasaki Annual Report 2011, P. 155, 2013/01

TIARA静電加速器において平成23年度に行ったビーム発生及び照射技術開発の成果を報告する。タンデム加速器では、クラスターイオン用荷電変換ガスの探索のために、0.065-0.750MeV/atomの炭素クラスターイオンとHe, N$$_{2}$$,及びXeガスとの衝突によるクラスターイオンの解離断面積を評価した。その結果、解離断面積は実験の範囲ではエネルギー依存性がないことがわかった。また、用いたガスではHeの解離断面積が最も小さく、荷電変換ガスに適していることが示唆された。シングルエンド加速器では、既存のエミッタンスモニターに0.1mm径のCuワイヤーを用いて電流測定を行うことで、1MeV H$$^{+}$$ビームのエミッタンスを測定した。この結果、x方向の70%エミッタンスとして1.9mm・mradの値が得られた。イオン注入装置では、クラスターイオン実験の効率化のため、ビームラインの設計・増設・ビーム輸送試験を行った。この中で、振分電磁石の交換及びビームライン機器の取り付けを完了するとともに、ビーム輸送試験では目的のビーム電流の輸送に成功した。

論文

Operation of electrostatic accelerators

宇野 定則; 千葉 敦也; 山田 圭介; 横山 彰人; 齋藤 勇一; 石井 保行; 佐藤 隆博; 大久保 猛; 奈良 孝幸; 北野 敏彦*; et al.

JAEA-Review 2012-046, JAEA Takasaki Annual Report 2011, P. 173, 2013/01

TIARAの3台の静電加速器では、2011年3月11日に発生した東北大地震の際に機械的損傷はなかった。しかし、その後の東京電力による計画停電の影響で4月下旬までは運転することができなかった。この1か月の実験時間の損失を補うために10日間の土曜日運転が追加された。その結果、年間運転時間は平年の水準を維持できた。タンデム加速器では、11.7MVでErイオンの新たな加速試験が行われ3価で20nAのビーム強度であった。イオン注入装置において利用者の要望により、2種類のフラーレンイオンによる連続生成・照射を混合試料法によってフリーマン型イオン源を交換することなく実現した。

論文

Quantitative evaluation of charge state for internuclear distance of constituent ions dissociated from C$$_2^+$$ ion moving in a solid

千葉 敦也; 齋藤 勇一; 鳴海 一雅; 山田 圭介; 金子 敏明*

JAEA-Review 2012-046, JAEA Takasaki Annual Report 2011, P. 161, 2013/01

高速クラスターイオンが薄膜を透過するとき、薄膜で解離したクラスター構成イオンの平均電荷は、同元素同速度の単原子イオンのそれよりも減少する。このクラスターイオン特有の電荷減少効果は固体中を移動する構成イオン間の核間距離に強く依存すると考えられている。しかしながら、構成イオン間に働く遮蔽クーロン斥力で増加する核間距離に対してそれらの平均電荷を実験により定量的に評価することは難しく、これまで報告はない。そこで、2原子クラスターイオンを対象に、薄膜を透過した構成イオンの発散角分布を電荷の組合せごとに正確に測定し、その発散角分布を軌道計算で解析することにより固体中での核間距離に対する平均電荷を定量評価する方法を構築した。得られた結果は電荷におけるクラスター効果を考慮した理論値とおおむね一致した。

論文

Reduction of charging effects on negative secondary ion TOF mass spectra of PMMA using cluster ion impacts

平田 浩一*; 齋藤 勇一; 千葉 敦也; 山田 圭介; 鳴海 一雅; 神谷 富裕

JAEA-Review 2012-046, JAEA Takasaki Annual Report 2011, P. 165, 2013/01

Secondary ion (SI) mass spectrometry, based on the phenomenon that primary ion impacts on a target produce SIs originating from the target, is one of the most powerful tools for surface analysis. One of the difficulties in SI mass measurements of insulating targets is to stabilize the surface potential during the measurements, because ion impacts on insulating targets usually lead to an increase in the potential caused by the difference between the injected and emitted charges. We compared time-sequential variations of negative-SI TOF mass spectra of a thin PMMA film target for monoatomic (C$$_1$$$$^+$$) and cluster ions (C$$_8$$$$^+$$) impact with the same incident energy per atom (0.5 MeV/atom) to study difference in charging effects on N-SI mass spectra of insulating targets. For C$$_1$$$$^+$$ impacts, the peak shift to longer flight time and SI intensity reduction are observed. In contrast to the C$$_1$$$$^+$$ impacts, the N-SI TOF mass spectra for C$$_8$$$$^+$$ do not show the peak shift and SI intensity reduction, which shows that the surface potential is stable during the C$$_8$$$$^+$$ bombardment. The results demonstrate that N-SI TOF mass measurement of the insulating thin film target is available using cluster ions as a primary ion without charge compensation.

論文

Ion induced luminescence from sapphire irradiated with swift cluster ion beams; Cluster ion size and energy dependences

柴田 裕実*; 齋藤 勇一; 千葉 敦也; 山田 圭介; 鳴海 一雅; 田口 光正

JAEA-Review 2012-046, JAEA Takasaki Annual Report 2011, P. 162, 2013/01

This study is to elucidate the characteristics of the interaction between energetic cluster ions and solids by means of measuring luminescence from solid surfaces irradiated with cluster ions. We report present results of luminescence measurement for the sapphire target irradiated with carbon cluster ions. Luminescent spectra from sapphire induced by 0.25-3.0 MeV/atom (21-252 keV/u) C$$_{1}$$$$^{+}$$-C$$_{8}$$$$^{+}$$ ion irradiation were measured in the wavelength range of 250-800 nm as a function of ion fluence at room temperature. The experimental results show the same tendency as a calculation of stopping power theory. This suggests that luminescence caused by irradiation defects directly relates to the stopping power of incident cluster ion.

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