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論文

RadChem2018会議報告

島田 亜佐子

放射化学, (38), p.30 - 31, 2018/09

チェコのマリアンスケラズニェで開催された18th Radiochemical Conference (RadChem2018)の概要をまとめた。本会議では、核燃料サイクル,使用済燃料の取扱いにおける放射化学的な問題,アクチノイド化学,分離化学,分析化学,環境化学,放射線化学,核医学,アイソトープ製造の9つのセッションに関する研究報告が口頭発表とポスター発表により行われた。チェコやドイツ,ロシア,フランス,中国,日本など多数の国から約340名ほどの参加があった。

論文

模擬放射化金属廃棄物溶解液中のMo錯体構造の研究

島田 亜佐子; 岡本 芳浩

Photon Factory Activity Report 2017, 2 Pages, 2018/00

加速器などの運転や廃止措置によって発生する放射化金属廃棄物に含まれるMo-93のインベントリ評価のために分析法を開発している。しかし、金属廃棄物の溶解液のようにFeの多い試料溶液からMoを分離する場合には、他の材質では見られなかった挙動が観測された。そこで、この原因はFeがMoの価数や錯体構造に影響を及ぼしているためであると考え、XAFSスペクトルを取得したところ、Fe$$^{3+}$$によりMo$$^{5+}$$がMo$$^{6+}$$に酸化し、MoO$$_{2}$$Cl$$_{2}$$になっていることを明らかにした。

報告書

福島事故廃棄物を対象とした$$^{93}$$Zr, $$^{93}$$Mo, $$^{107}$$Pd及び$$^{126}$$Sn分析法の開発

青野 竜士; 佐藤 義行; 島田 亜佐子; 田中 究; 上野 隆; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Technology 2017-025, 32 Pages, 2017/11

JAEA-Technology-2017-025.pdf:1.45MB

福島第一原子力発電所で生じた事故廃棄物を対象として抽出された処分安全評価上重要となる放射性核種のうち、分析手法が定まっていない$$^{93}$$Zr, $$^{93}$$Mo, $$^{107}$$Pd及び$$^{126}$$Snの4核種の分析法を開発した。主要な分析対象試料として、福島第一原子力発電所構内で採取された滞留水・処理水を想定した。この滞留水・処理水中に含まれる$$^{93}$$Zr, $$^{93}$$Mo, $$^{107}$$Pd及び$$^{126}$$Snに対して、目的核種の分離・精製法の開発、回収率向上に取り組み、この成果を本報告にまとめた。

論文

Development of determination method of $$^{93}$$Mo content in metal waste generated at the Japan Power Demonstration Reactor

島田 亜佐子; 大森 弘幸*; 亀尾 裕

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 314(2), p.1361 - 1365, 2017/11

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

コンクリート等に含まれる$$^{93}$$Moの分析法を改良し、金属廃棄物に含まれる$$^{93}$$Moの分析法を開発した。試料に添加するアスコルビン酸の量や洗浄液、繰り返し回数などを最適化し、0.5gのステンレスや炭素鋼からMoを分離可能な手法を確立した。測定試料としては分離した溶液をTa板に直接滴下し、乾固することで薄膜線源を調製した。開発した手法を用いて動力試験炉(JPDR)で発生した金属廃棄物に含まれる$$^{93}$$Moを分析し、目標を下回る検出下限値が得られることを確認した。

論文

Separation of Zr in the rubble waste generated at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

島田 亜佐子; 亀尾 裕

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 311(3), p.1613 - 1618, 2017/03

AA2016-0191.pdf:0.23MB

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所の事故で発生したガレキ中の$$^{93}$$Zrを分析するために、ガレキ中のZrの分離法を開発した。ほぼ100%のZrとNb, Bi, Th, UとMoの一部は3M硝酸溶液からTRUレジンに抽出され、LiやBe, Mg, Al, Ca, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ga, As, Se, Rb, Sr, Ag, Cd, In, Cs, Baは溶出することでこれらの元素が分離された。ほぼ100%のZrとNb, U、10%のMo、7.1%のHg、77%のBi、20%のThが0.01Mフッ化水素酸により回収された。超寿命核種である$$^{93}$$ZrをICP-MSにより定量するためには、ZrはNbやMoから分離されなければならない。そのため、この回収フラクションを一度乾固した後、0.1Mフッ化水素酸溶液に調製してTEVAレジンに通液し、ZrをNbやMoから分離した。模擬ガレキ試料の溶解液を用いてこの手法の妥当性を検証した。

論文

Development of an extraction chromatography method for the analysis of $$^{93}$$Zr, $$^{94}$$Nb, and $$^{93}$$Mo in radioactive contaminated water generated at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

島田 亜佐子; 亀尾 裕

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 310(3), p.1317 - 1323, 2016/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:57.25(Chemistry, Analytical)

A new mutual separation method was developed to enable the analysis of $$^{93}$$Zr, $$^{94}$$Nb, and $$^{93}$$Mo in radioactive contaminated water from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS). First, distribution coefficient (${it K}$ $$_{d}$$) values between Tetra Valent Actinide (TEVA) resin, and HF, HF/HNO$$_{3}$$, and HF/HCl solutions were obtained to select the conditions for chromatographic separation. The separation performance of the developed method was validated with a control sample, which contained elements that could be interfere with the measurement of $$^{93}$$Zr, $$^{94}$$Nb, and $$^{93}$$Mo, (Cr, Co, Ni, Ge, and Se) and non-radioactive elements of high-dose nuclides in the contaminated water (Cs, Sr, and Y). The scheme was also evaluated with a simulated seawater sample because seawater was injected into the damaged reactors to assist cooling in the early stages of reactor failure. Finally, the chromatographic separation method was applied to the analysis of$$^{93}$$Zr, $$^{94}$$Nb, and $$^{93}$$Mo in contaminated water sampled at the FDNPS.

報告書

JPDR保管廃棄物試料に対する放射化学分析,4

大森 弘幸; 根橋 宏治; 島田 亜佐子; 田中 究; 安田 麻里; 星 亜紀子; 辻 智之; 石森 健一郎; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2014-029, 31 Pages, 2015/03

JAEA-Data-Code-2014-029.pdf:1.51MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する研究施設等廃棄物については、将来的に浅地中埋設処分される予定であり、埋設処分を開始するまでに、簡便に廃棄体の放射能濃度を評価する方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、原子炉施設から発生する放射性廃棄物を対象とする放射能濃度評価方法の検討に資するために、原子力科学研究所内で保管されているJPDR施設の解体廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を実施してきた。本報告は、平成26年度に実施した放射化学分析($$^{93}$$Mo, $$^{137}$$Cs)の結果について報告するとともに、これまでに取得した放射能濃度データについて整理し、JPDR保管廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめたものである。

論文

Determination of $$^{129}$$I in the Accumulated radioactive water and processing water of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

島田 亜佐子; 酒谷 圭一; 亀尾 裕; 高橋 邦明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1137 - 1140, 2015/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.75(Chemistry, Analytical)

ゼオライトやスラッジなどの二次廃棄物の放射能量を見積もるために、福島第一発電所の放射性滞留水処理システムの前後から滞留水や処理水が採取された。これらの水試料に含まれるI $$^{-}$$を分析するために、固相抽出剤であるAnion-SRを用いた分離法を開発し、滞留水や処理水から分離した$$^{129}$$Iを反応セルを有する誘導結合プラズマ質量分析計により定量した。

論文

Development of a rapid analytical method for $$^{129}$$I in the contaminated water and tree samples at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

島田 亜佐子; 小澤 麻由美; 亀尾 裕; 安松 拓洋*; 根橋 宏治*; 新山 拓也; 関 周平; 梶尾 政利; 高橋 邦明

Nuclear Back-end and Transmutation Technology for Waste Disposal, p.311 - 317, 2015/00

汚染水中のI分析におけるIの化学形態と希釈剤の影響を調べるために、3M NaOH溶液とHCl溶液(pH=2)に$$^{129}$$I $$^{-}$$$$^{127}$$IO$$_{3}$$ $$^{-}$$を添加し、還元剤(NaHSO $$_{3}$$)の有無によるIのAnionSRへの吸着ついて調べた。その結果、3M NaOH溶液では還元剤の有無にかかわらず$$^{127}$$Iは抽出されず$$^{129}$$Iは抽出されたことから、3M NaOH溶液中ではI$$^{-}$$は抽出され、IO$$_{3}$$$$^{-}$$は抽出されないこと、還元剤が働かないことが示された。他方、HCl溶液では、$$^{127}$$Iと$$^{129}$$Iが同じ挙動を示し、還元剤なしでは抽出されず、還元剤ありでは抽出されたことから、このHCl溶液中でIは主にIO$$_{3}$$$$^{-}$$として存在し、還元剤によりI$$^{-}$$に還元されたと考えられる。以上によりI$$^{-}$$とIO$$_{3}$$$$^{-}$$を分析するためにはHCl溶液条件が必要であることが分かった。次に、伐採木の分析のために燃焼試験を行った。その結果、100$$^{circ}$$Cから300$$^{circ}$$Cの領域において、段階的にゆっくり昇温することで異常燃焼を避けられること、有機物は酸化剤により分解可能であること、I$$^{-}$$もIO$$_{3}$$$$^{-}$$も約90%がアルカリトラップに回収可能なことを明らかにした。

論文

Development of a separation method for molybdenum from zirconium, niobium, and major elements of rubble samples

島田 亜佐子; 小澤 麻由美; 矢吹 光史*; 君山 和宏; 佐藤 賢二; 亀尾 裕

Journal of Chromatography A, 1371, p.163 - 167, 2014/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:67.14(Biochemical Research Methods)

In order to analyze $$^{93}$$Mo in rubble samples from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, a separation method for Mo from Zr, Nb, and the other major elements of the rubble samples was developed. Firstly, loss of Mo during the digestion of simulated rubble samples was evaluated. Next, weight distribution coefficients ($$Krm_d$$'s) of Zr, Nb, and Mo between an extraction chromatographic resin (TEtra VAlent actinide resin, TEVA resin) and acid solutions (HF-HCl and HF-HNO$$_{3}$$ solutions) were determined to obtain suitable solution conditions for the separation of Mo from Zr and Nb. Based on the obtained $$Krm_d$$'s, a chromatographic separation scheme was designed and applied to the digested solution of the simulated rubble sample.

論文

Radiochemical analysis of rubble and trees collected from Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

田中 究; 島田 亜佐子; 星 亜紀子; 安田 麻里; 小澤 麻由美; 亀尾 裕

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.1032 - 1043, 2014/07

 被引用回数:12 パーセンタイル:14.01(Nuclear Science & Technology)

To characterize the rubble and trees contaminated by radionuclides released by the recent accident at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, the radiochemical analysis protocols were modified using those developed by the Japan Atomic Energy Agency for the waste generated by radionuclide-treating laboratories and research reactors. The radioactivity concentrations of $$gamma$$-ray-emitting nuclides $$^{60}$$Co, $$^{94}$$Nb, $$^{152}$$Eu, and $$^{154}$$Eu, and $$beta$$-ray-emitting nuclides $$^{14}$$C, $$^{129}$$I, $$^{36}$$Cl, $$^{79}$$Se, and $$^{99}$$Tc were successfully measured by the modified analytical method. This analysis successfully clarified the characteristics of the radioactivity concentrations of the rubble and trees and identified issues that should be considered to obtain a deeper understanding of these characteristics.

論文

Studies on the uptake and column chromatographyic separation of Eu, Th, U, and Am by tetramethylmalonamide resin

島田 亜佐子; Sulakova, J.*; Yang, Y.*; Alexandratos, S.*; Nash, K. L.*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 32(1), p.27 - 43, 2014/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:91.76(Chemistry, Multidisciplinary)

3, 4, 6価のアクチニドの分離のためにテトラメチルマロンアミド(TMMA)を修飾した樹脂を開発し、研究した。基礎研究として、Eu(III), Th(IV), U(VI), Am(III)のHNO$$_{3}$$, NaNO$$_{3}$$, HCl, NaCl溶液からのTMMA樹脂への質量分配係数($$K$$$$_{d}$$)を取得した。また、HNO$$_{3}$$の樹脂への分配についても評価した。試験を行ったすべての溶液において$$K$$$$_{d}$$の順番はTh$$>$$U$$>$$Am=Euであった。金属とHNO$$_{3}$$の抽出の競争について抽出データとFT-IRにより確認した。EuとUの3M HNO$$_{3}$$からの負荷容量は0.83mmol/gと1.6mmol/gであり、推定される金属:TMMA化学量論はEuに対して1:2、Uに対して1:1であった。溶離剤の開発のために数種類の有機酸がThとUの$$K$$$$_{d}$$に与える影響を調べた。また、廃棄物分析において想定されるマトリックス元素であるNaやAl, K, Ca, Cr, Ni, FeなどのAm(III)の$$K$$$$_{d}$$に与える影響についても調べた。それらの結果をもとにクロマトグラフィーのスキームを考案し、分離試験を実施した。

論文

A New method to analyze $$^{242m}$$Am in low-level radioactive waste based on extraction chromatography and $$beta$$-ray spectrometry

島田 亜佐子; 亀尾 裕; 高橋 邦明

Analytical Chemistry, 85(16), p.7726 - 7731, 2013/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:82.53(Chemistry, Analytical)

$$beta$$線スペクトロメトリーを用いる低レベル放射性廃棄物(LLW)中の$$^{242m}$$Amの新しい分析法を提案した。まず、抽出クロマトグラフィーにより模擬LLWの溶解液の主要元素やPuなどからEuとAm、Cmを分離し、次にEuとAm・Cmを分離した。このAm・Cmのフラクションにおいて、$$^{243}$$Amの娘核種である$$^{239}$$Npの$$beta$$線の寄与を見積もり、全$$beta$$線スペクトルから差し引いて$$^{242}$$Amの放射能量を算出した。また、Amを単離したフラクションにおける$$^{242}$$Cmの生成からも$$^{242m}$$Amを定量し、$$beta$$線スペクトロメトリーから求めた値と比較し、両分析値が一致することを確認した。

報告書

「ふげん」から採取した金属配管試料の放射能分析

原賀 智子; 亀尾 裕; 石森 健一郎; 島田 亜佐子; 飛田 実*; 高橋 重実*; 高橋 邦明

JAEA-Data/Code 2012-031, 39 Pages, 2013/02

JAEA-Data-Code-2012-031.pdf:9.28MB

日本原子力研究開発機構敦賀本部原子炉廃止措置研究開発センターでは、新型転換炉原型炉施設「ふげん」の廃止措置が進められており、解体撤去物等のクリアランス申請やスケーリングファクタ法の適用に向けて、解体撤去物等から採取した試料の放射能分析が必要となっている。そこで、バックエンド推進部門 廃棄物確認技術開発グループでは、廃棄物放射能データの収集を効率よく行うために開発した簡易・迅速分析法を用いて、「ふげん」から採取した金属配管試料の分析を行い、解体撤去物等に対する放射能データとして整備した。本報告では、平成22年度に受け入れた金属配管試料の放射能データを報告する。

論文

放射性廃液のアスファルト固化体中$$^{129}$$IのICP-MSを用いる簡易分析法

亀尾 裕; 石森 健一郎; 島田 亜佐子; 高橋 邦明

分析化学, 61(10), p.845 - 849, 2012/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:88.89(Chemistry, Analytical)

低レベル放射性廃液をアスファルトにより固化した廃棄物(アスファルト固化体)試料に含まれる$$^{129}$$Iを迅速に分析できる手法を開発した。アスファルト固化体試料は、0.02g程度の小片に切断して、炭酸ナトリウムとともに電気炉で加熱することにより、$$^{129}$$Iを揮発させることなく、分解することができた。分解後の試料からの$$^{129}$$Iの回収は、固相抽出ディスクを用いて迅速に行い、このときの回収率は60-70%であった。$$^{129}$$Iの測定は、反応セルを有したICP-MSにより行うことで、通常のICP-MS測定に比べ、検出限界を1/6程度に低減できた。放射能標準溶液の$$^{129}$$Iを添加したアスファルト固化体試料を本法により分析したところ、$$^{129}$$Iの添加量と分析値との差は6%以内であり、精度よく分析できることがわかった。

論文

研究施設から発生する廃棄物に対する体系的な放射能分析法

亀尾 裕; 石森 健一郎; 原賀 智子; 島田 亜佐子; 片山 淳; 中島 幹雄*; 高橋 邦明

日本原子力学会和文論文誌, 10(3), p.216 - 225, 2011/09

研究施設から発生する放射性廃棄物を対象として抽出された処分安全評価上重要となる放射性核種を、簡易かつ迅速に分析する手法の開発を進めている。本検討では、高効率非破壊$$gamma$$線測定法,難溶解性試料の迅速前処理法,固相抽出剤を用いた迅速核種分離法等から構成される体系的な廃棄物放射能分析法の適用性を確認するため、研究施設から実際に発生した濃縮廃液,焼却灰,金属配管等の放射能分析を本法により実施した。その結果、回収率や検出限界,核種分離性能等の観点から、本法が従来法と同等以上の性能を有していることが明らかとなった。

報告書

「ふげん」から採取した金属配管試料の放射能分析

亀尾 裕; 原賀 智子; 石森 健一郎; 島田 亜佐子; 飛田 実*; 高橋 重実*; 高橋 邦明

JAEA-Data/Code 2010-028, 32 Pages, 2011/02

JAEA-Data-Code-2010-028.pdf:1.62MB

原子炉廃止措置研究開発センターでは、新型転換炉原型炉施設「ふげん」の廃止措置が進められており、解体撤去物等のクリアランス申請やスケーリングファクタ法の適用に向けて、解体撤去物等から採取した試料の放射能分析が必要となっている。バックエンド推進部門廃棄物確認技術開発グループでは、廃棄物放射能データの収集を効率よく行うための簡易・迅速分析法を開発しており、本分析法を用いて、「ふげん」から採取した金属配管試料の分析を行い、解体撤去物等に対する放射能データとして整備した。

論文

Analysis of Th, U, Pu, and Am in radioactive metal waste using extraction chromatography

島田 亜佐子; 原賀 智子; 星 亜紀子; 亀尾 裕; 中島 幹雄; 高橋 邦明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 286(3), p.765 - 770, 2010/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:69.61(Chemistry, Analytical)

Extraction chromatography method was applied to the chemical separation of alpha nuclides, Th, U, Pu, and Am, in metal waste; UTEVA resin (for uranium and tetravalent actinide) for the analysis of Th and U, and TRU resin (for trans uranium resin) for the analysis of Pu and Am. Schemes of extraction chromatography were optimized to analyze metal waste containing lots of Fe. Actual metal wastes were analyzed with the optimized methods and good recovery more than 90% was obtained.

報告書

セメント固化体及び焼却灰試料の放射化学分析と標準試料の作製

石森 健一郎; 原賀 智子; 島田 亜佐子; 亀尾 裕; 高橋 邦明

JAEA-Technology 2010-016, 54 Pages, 2010/08

JAEA-Technology-2010-016.pdf:2.38MB

これまでに放射性廃棄物に含まれる放射性核種の簡易かつ迅速な分析法を開発し、その方法を用いて模擬溶融固化体や実金属廃棄物試料などを分析することにより適用性を検証した後、その成果を分析指針としてまとめている。本検討では、この分析指針に示した分析法を用いてセメント固化体及び焼却灰試料を分析し、これらの廃棄物試料を分析する際の課題の抽出と分析法の改良を行った。焼却灰試料は放射能濃度が比較的高かったため、汚染防止を考慮した試料の粉砕・均一化について検討し、また焼却灰及びセメント固化体のCa含有量が多いことを考慮した試料溶解操作フローを作成した。さらに、これらの廃棄物試料に適用するための反応セル型質量分析装置を用いた$$^{129}$$I迅速分析法を開発した。分析指針に基づく核種分析試験では、事前に実施した$$gamma$$線核種分析($$^{60}$$Co,$$^{137}$$Cs)から他の$$alpha$$$$cdot$$$$beta$$線放出核種の放射能濃度を推定し、検出可能と予想された$$^{3}$$H,$$^{14}$$C,$$^{36}$$Cl,$$^{63}$$Ni,$$^{90}$$Sr及び$$alpha$$核種を中心に分析を行い、適用した分析法の有効性を確認した。

報告書

研究施設等廃棄物に含まれる放射性核種の簡易・迅速分析法(分析指針)

亀尾 裕; 島田 亜佐子; 石森 健一郎; 原賀 智子; 片山 淳; 星 亜紀子; 中島 幹雄

JAEA-Technology 2009-051, 81 Pages, 2009/10

JAEA-Technology-2009-051.pdf:3.6MB

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所及び大洗研究開発センターの研究施設から発生する放射性廃棄物を対象として抽出された処分安全評価上重要となる放射性核種及びウラン,トリウムを簡易・迅速に評価できる分析・測定法を開発した。主要な分析対象試料としては、原子力科学研究所の高減容処理施設において製作される溶融固化体を想定した。この溶融固化体試料に含まれる重要核種に対して、費用を低減しながらルーチン的に分析できる体制を確立することを目的に、非破壊$$gamma$$線測定の高効率化,試料前処理法及び核種分離法の簡易・迅速化,長寿命核種の迅速測定法の開発等を進め、この成果を分析指針としてまとめた。

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