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Lanthanide and actinide ion complexes containing organic ligands investigated by surface-enhanced infrared absorption spectroscopy

平田 早紀子*; 日下 良二; 明地 省吾*; 為国 誠太*; 奥寺 洸介*; 浜田 昇賢*; 坂本 知優*; 本田 匠*; 松下 高輔*; 村松 悟*; et al.

Inorganic Chemistry, 62(1), p.474 - 486, 2023/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

A new technique, surface-enhanced infrared absorption (SEIRA) spectroscopy, was used for the structural investigation of lanthanide (Ln) and actinide (An) complexes containing organic ligands. We synthesized thiol derivatives of organic ligands with coordination sites similar to those of diglycolamide (DGA), Cyanex-272, and $$N,N,N',N'$$-tetrakis(2-pyridinylmethyl)-1,2-ethanediamine (TPEN), which have been used for separating Ln and An through solvent extraction. These ligands were attached on a gold surface deposited on an Si prism through S-Au covalent bonds; the gold surface enhanced the IR absorption intensity of the ligands. Aqueous solutions of Ln (Eu$$^{3+}$$, Gd$$^{3+}$$, Tb$$^{3+}$$) and An (Am$$^{3+}$$) ions were loaded onto the gold surface to form ion complexes. The IR spectra of the ion complexes were obtained using FT-IR spectroscopy in the attenuated total reflection mode. In this study, we developed a new sample preparation method for SEIRA spectroscopy that enabled us to obtain the IR spectra of the complexes with a small amount of ion solution (5 $$mu$$L). This is a significant advantage for the IR measurement of radiotoxic Am$$^{3+}$$ complexes. In the IR spectra of DGA, the band attributed to C=O stretching vibrations at $$sim$$1630 cm$$^{-1}$$ shifted to a lower wavenumber by $$sim$$20 cm$$^{-1}$$ upon complexation with Ln and An ions. Moreover, the amount of the red-shift was inversely proportional to the extraction equilibrium constant reported in previous studies on solvent extraction. The coordination ability of DGA toward Ln and An ions could be assessed using the band position of the C=O band. The Cyanex-272- and TPEN-like ligands synthesized in this report also showed noticeable SEIRA signals for Ln and An complexes. This study indicates that SEIRA spectroscopy can be used for the structural investigation of ion complexes and provides a microscopic understanding of selective extraction of Ln and An.


Optimized TES microcalorimeters with 14 eV energy resolution at 30 keV for $$gamma$$-ray measurements of the $$^{229}$$Th isomer

村松 はるか*; 林 佑*; 湯浅 直樹*; 紺野 良平*; 山口 敦史*; 満田 和久*; 山崎 典子*; 前畑 京介*; 菊永 英寿*; 滝本 美咲; et al.

Journal of Low Temperature Physics, 200(5-6), p.452 - 460, 2020/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Applied)

We have developed a four-pixel array of superconducting transition-edge sensors with gold absorbers for the detection of a 29.2 keV $$gamma$$-ray doublet decay from $$^{229}$$Th. To identify the decay, an energy resolution better than 20 eV full width at half maximum (FWHM) is needed. We measured an energy resolution of 14 eV FWHM for 26 keV $$gamma$$-ray decay from an $$^{241}$$Am isotope in combined data of three pixels. We describe the design and the performance of the devices and discuss the baseline correction method to compensate the variation in the baseline, which was observed during the evaluation of the performance using the $$^{241}$$Am isotope.


Energy of the $$^{229}$$Th nuclear clock isomer determined by absolute $$gamma$$-ray energy difference

山口 敦史*; 村松 はるか*; 林 佑*; 湯浅 直樹*; 中村 圭佑; 滝本 美咲; 羽場 宏光*; 小無 健司*; 渡部 司*; 菊永 英寿*; et al.

Physical Review Letters, 123(22), p.222501_1 - 222501_6, 2019/11

 被引用回数:31 パーセンタイル:88.96(Physics, Multidisciplinary)

The low-lying isomeric state of $$^{229}$$Th provides unique opportunities for high-resolution laser spectroscopy of the atomic nucleus. We determine the energy of this isomeric state by measuring the absolute energy difference between two $$gamma$$-decays from the 29.2-keV second-excited state. A transition-edge sensor microcalorimeter was used to measure the absolute energy of the 29.2-keV $$gamma$$-ray with improved precision. Together with the cross-band transition energy (29.2 keV$$rightarrow$$ground) and the branching ratio of the 29.2-keV state measured in a recent study, the isomer energy was determined to be 8.30$$pm$$0.88 eV. Our result is in agreement with latest measurements based on different experimental techniques, which further confirms that the isomeric state of $$^{229}$$Th is in the laser-accessible vacuum ultraviolet range.


Soft X-ray magnetic circular dichroism study of Ca$$_{1-x}$$Sr$$_x$$RuO$$_3$$ across the ferromagnetic quantum phase transition

岡本 淳*; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 寺井 恒太*; 藤森 伸一; 村松 康司*; 吉井 賢資; 間宮 一敏*; 小出 常晴*; 藤森 淳; et al.

Physical Review B, 76(18), p.184441_1 - 184441_5, 2007/11

 被引用回数:34 パーセンタイル:77.08(Materials Science, Multidisciplinary)

Sr濃度xが0.3以上で強磁性に転移するCa$$_{1-x}$$Sr$$_x$$RuO$$_3$$の磁性と電子構造の関係をRu 3$$p$$及びO 1$$s$$内殻吸収分光の磁気円二色性(XMCD)を用いて研究した。XMCD構造はxが0.3付近で現れ、強磁性相ではxとともに単調に増大した。XMCD強度がxとともに単調に増大することはStoner型の遍歴強磁性に見られるものであるが、Ru 3$$p$$, O 1$$s$$ともにXMCDスペクトル形状に変化が見られなかったことはCa$$_{1-x}$$Sr$$_x$$RuO$$_3$$の遍歴強磁性が強い電子相関に影響されていることを示している。


${it Ex-situ}$ and ${it in-situ}$ X-ray diffractions of corrosion products freshly formed on the surface of an iron-silicon alloy

鈴木 茂*; 松原 英一郎*; 小松 卓哉*; 岡本 吉則*; 蟹江 澄志*; 村松 淳司*; 小西 啓之; 水木 純一郎; 早稲田 嘉夫*

Corrosion Science, 49(3), p.1081 - 1096, 2007/03

 被引用回数:32 パーセンタイル:80.8(Materials Science, Multidisciplinary)

鉄鋼材料の腐食生成物の形成過程を明らかにするために、純鉄及びFe-2%Si合金の表面に湿潤状態で生じた腐食生成物を採取し、放射光によるX線回折実験を行った。NaCl水溶液によって純鉄表面に生じた湿潤腐食生成物の外周部には$$gamma$$-FeOOHが、内部には$$gamma$$-FeOOHのほか、$$alpha$$-FeOOH, Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$が含まれている。これと比較して、Fe-Si合金の場合は$$beta$$-FeOOHの生成が著しい。実験ではFe-Si合金の腐食に対する硫酸イオンの影響についても調べた。また実験室のX線回折計で純鉄,Fe-Si合金の乾湿繰返し過程での腐食生成物の形成をその場観察した。その結果は先の放射光による${it Ex-situ}$実験の結果と一致している。


Soft X-ray magnetic circular dichroism study of weakly ferromagnetic Zn$$_{1-x}$$V$$_{x}$$O thin film

石田 行章*; Hwang, J. I.*; 小林 正起*; 竹田 幸治; 間宮 一敏*; 岡本 淳*; 藤森 伸一; 岡根 哲夫; 寺井 恒太*; 斎藤 祐児; et al.

Applied Physics Letters, 90(2), p.022510_1 - 022510_3, 2007/01

 被引用回数:23 パーセンタイル:64.5(Physics, Applied)



Soft X-ray magnetic circular dichroism study of ferromagnetic uranium compounds

岡根 哲夫; 竹田 幸治; 藤森 伸一; 斎藤 祐児; 岡本 淳*; 間宮 一敏*; 村松 康司*; 藤森 淳; 落合 明*; 芳賀 芳範; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 75(Suppl.), p.105 - 106, 2006/08

ウラン化合物では、5f電子が遍歴・局在性の中間的な性質を持つことから、非常に多様な磁性を示す。そのメカニズムの解明のためには、スピンモーメントと軌道モーメントを分離して定量的に定めることが非常に重要な情報となる。軟X線領域の放射光を利用したX線吸収磁気円二色性(XMCD)測定は、スピンモーメントと軌道モーメントを分離して実験的に求める最も有力な実験手法の一つである。われわれはこれまでに典型的な強磁性化合物であるU$$X_{mathrm{c}}$$($$X_{mathrm{c}}$$ = S, Se, Te), UGe$$_2$$, UFe$$_2$$についてU $$N_{4,5}$$吸収端、並びにU $$N_{2,3}$$吸収端でのXMCDを測定した。その結果、強磁性ウラン化合物のスピンモーメントと軌道モーメントの比についての傾向を見いだした。


Soft X-ray magnetic circular dichroism study of UFe$$_2$$

岡根 哲夫; 竹田 幸治; 藤森 伸一; 寺井 恒太; 斎藤 祐児; 村松 康司; 藤森 淳; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 大貫 惇睦

Physica B; Condensed Matter, 378-380, p.959 - 960, 2006/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:22.86(Physics, Condensed Matter)

立方晶ラーベス相化合物UFe$$_2$$は遍歴的な5f電子が磁性に関与する典型的物質の一つとして興味が持たれる。この物質のU原子の持つ非常に小さい磁気モーメントについては、同じ程度の大きさの軌道成分とスピン成分とが互いに逆向きに相殺し合うことによって実現されているという理論的予測が出されている。この点を実験的に確証するために、UFe$$_2$$について軟X線吸収磁気円二色性測定実験を行い、この物質のU 5f電子並びにFe 3d電子の持つ磁気モーメントの大ききをスピン成分と軌道成分を分離して定量的に求めた。


Soft X-ray synchrotron radiation photoemission study on uranium compounds

藤森 伸一; 寺井 恒太; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 村松 康司; 藤森 淳; 山上 浩志*; 池田 修悟; 松田 達磨; et al.

Physica B; Condensed Matter, 378-380, p.995 - 996, 2006/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:12.69(Physics, Condensed Matter)

現在、その高いバルク敏感性から、軟X線を用いた光電子分光実験が注目を集めている。われわれはSPring-8からの軟X線放射光を用いてウラン化合物に対する放射光光電子分光実験を行った。遍歴的なウラン化合物UFeGa$$_5$$とUSb$$_2$$のバンド構造及びフェルミ面の導出を行い、バンド計算との比較を行った。また、重い電子系化合物UPd$$_2$$Al$$_3$$, UNi$$_2$$Al$$_3$$に対する実験も行った。UPd$$_2$$Al$$_3$$では、U 5$$f$$電子状態の温度変化が観測された。


Itinerant U 5$$f$$ band states in the layered compound UFeGa$$_5$$ observed by soft X-ray angle-resolved photoemission spectroscopy

藤森 伸一; 寺井 恒太; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 村松 康司; 藤森 淳; 山上 浩志*; 常盤 欣文*; 池田 修悟; et al.

Physical Review B, 73(12), p.125109_1 - 125109_6, 2006/03

 被引用回数:22 パーセンタイル:67.29(Materials Science, Multidisciplinary)

常磁性体UFeGa$$_5$$に対して軟X線放射光($$hnu$$=500eV)を用いた角度分解光電子分光実験を行い、この化合物のバルクU 5$$f$$電子状態に敏感な電子状態を調べた。実験結果をU 5$$f$$電子を遍歴として取り扱ったLDAバンド計算と比較したところ、両者の一致は定性的なものであったが、フェルミ面の形状はよく再現された。この結果は、この化合物におけるU 5$$f$$電子は基本的に遍歴モデルで理解されることを示している。


Soft X-ray absorption magnetic circular dichroism study of ferromagnetic superconductor UGe$$_2$$

岡根 哲夫; 岡本 淳*; 間宮 一敏*; 藤森 伸一; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 村松 康司*; 藤森 淳*; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 75(2), p.024704_1 - 024704_5, 2006/02

 被引用回数:12 パーセンタイル:58.44(Physics, Multidisciplinary)



Characterization of magnetic components in the diluted magnetic semiconductor Zn$$_{1-x}$$Co$$_x$$O by X-ray magnetic circular dichroism

小林 正起*; 石田 行章*; Hwang, J. I.*; 溝川 貴司*; 藤森 淳*; 間宮 一敏*; 岡本 淳*; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; et al.

Physical Review B, 72(20), p.201201_1 - 201201_4, 2005/11

 被引用回数:140 パーセンタイル:96.14(Materials Science, Multidisciplinary)



High-energy spectroscopic study of the III-V nitride-based diluted magnetic semiconductor Ga$$_{1-x}$$Mn$$_{x}$$N

Hwang, J. I.*; 石田 行章*; 小林 正起*; 平田 玄*; 田久保 耕*; 溝川 貴司*; 藤森 淳; 岡本 淳; 間宮 一敏*; 斎藤 祐児; et al.

Physical Review B, 72(8), p.085216_1 - 085216_6, 2005/08


 被引用回数:64 パーセンタイル:88.01(Materials Science, Multidisciplinary)



Antiferromagnetic-to-ferromagnetic transition induced by diluted Co in SrFe$$_{1-x}$$Co$$_x$$O$$_3$$:Magnetic circular X-ray dichroism study

岡本 淳*; 間宮 一敏*; 藤森 伸一; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; 村松 康司*; 吉井 賢資; 藤森 淳*; 田中 新*; Abbate, M.*; et al.

Physical Review B, 71(10), p.104401_1 - 104401_5, 2005/03

 被引用回数:20 パーセンタイル:62.16(Materials Science, Multidisciplinary)

SrFe$$_{1-x}$$Co$$_x$$O$$_3$$での反強磁性-強磁性転移($$x_c$$$$simeq$$0.15)が電子構造へ及ぼす影響を軟X線内殻吸収磁気円二色性を用いて研究した。総和側から導いたFe $$3d$$状態とCo $$3d$$ 状態の軌道及びスピン磁気モーメントは異なるドーピング依存性を示した。Fe $$3d$$のスピン磁気モーメントはCoドープにしたがって徐々に増大するのに対し、Co $$3d$$のスピン磁気モーメントは反強磁性状態において既に揃っていた。このことから、Feの磁気モーメントがCoの磁気モーメントによって揃えられることで強磁性-強磁性転移が生じていることが示された。


High-resolution soft X-ray photoemission spectroscopy of spinel-type compound CuIr$$_{2}$$S$$_{4}$$

岡根 哲夫; 藤森 伸一; 間宮 一敏; 岡本 淳; 村松 康司; 藤森 淳; 鈴木 博之*; 松本 武彦*; 古林 孝夫*; 磯部 雅朗*; et al.

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 272-276(Suppl.), p.e297 - e298, 2004/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:29.95(Materials Science, Multidisciplinary)

金属-絶縁体転移を示すスピネル・カルコゲナイドCuIr$$_{2}$$S$$_{4}$$の温度に依存した電子状態の変化を高分解能軟X線光電子分光により実験的に調べた。試料温度が転移温度以下になると、フェルミ準位近傍でギャップの形成が見られる一方、価電子帯全体の構造も高エネルギー側にシフトしていることが明らかになった。またIr 4${it f}$内殻準位の光電子スペクトルの形状は転移温度の上と下で非常に顕著な形状変化を示した。このことは金属-絶縁体転移に伴うIr 5${it d}$電子状態の変化に対応したものと考えられる。


X-ray magnetic circular dichroism at the U $$N_{4,5}$$ edges of uranium monochalcogenides US, USe and UTe

岡根 哲夫; 岡本 淳; 間宮 一敏; 藤森 伸一; 斎藤 祐児; 村松 康司; 藤森 淳; 落合 明*

Physica B; Condensed Matter, 345(1-4), p.221 - 224, 2004/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:34.21(Physics, Condensed Matter)

強磁性体であるウラン・モノカルコゲナイドUS, USe, UTeに対してU $$N_{4,5}$$吸収端での軟X線吸収磁気円二色性測定測定を行い、これらの化合物の磁性状態を調べた。MCDシグナルはUSからUSeになるとはっきり大きくなり、USeとUTeでは同程度であった。MCDシグナルからスピン・モーメントと軌道モーメントを分離して求めると、スピン・モーメント,軌道モーメントともUSからUSeでは増大し、USeからUTeでは減少する傾向が明らかになった。


Beam-palarization asymmetries for the $$p$$($$overrightarrow{gamma}$$,$$K$$$$^{+}$$)$$Lambda$$ and $$p$$($$overrightarrow{gamma}$$,$$K$$$$^{+}$$)$$Sigma$$$$^{0}$$ reactions for $$E$$$$_{gamma}$$=1.5-2.4 GeV

Zegers, R. G. T.*; 住浜 水季*; Ahn, D. S.*; Ahn, J. K.*; 秋宗 秀俊*; 浅野 芳裕; Chang, W. C.*; Dat$'e$, S.*; 江尻 宏泰*; 藤村 寿子*; et al.

Physical Review Letters, 91(9), p.092001_1 - 092001_4, 2003/08

 被引用回数:128 パーセンタイル:94.99(Physics, Multidisciplinary)



Photoemission spectroscopy of the filled skutterudite compound YbFe$$_{4}$$Sb$$_{12}$$

岡根 哲夫; 藤森 伸一; 間宮 一敏; 岡本 淳; 村松 康司; 藤森 淳; 長本 泰征*; 小柳 剛*

Journal of Physics; Condensed Matter, 15(28), p.S2197 - S2200, 2003/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:31.55(Physics, Condensed Matter)

充填スクッテルダイト化合物$$RT_{4}X_{9}$$ ($$R$$=アルカリ金属, 希土類金属, アクチナイド; $$T$$=Fe, Ru, Os; $$X$$=プニクトゲン: P, As, Sb)は超伝導, 磁気秩序, ヘビー・フェルミオン的性質, 金属絶縁体転移など多様な物性を示すことから興味が持たれている物質である。この中でYbFe$$_{4}$$Sb$$_{12}$$は磁気特性や輸送特性にヘビーフェルミオンあるいは価数揺動的振る舞いが見られる化合物であり、これらの性質はYb原子の価数の不安定性と関連づけられると考えられている。本研究は、励起源として放射光とヘリウム紫外線源とを用いた高分解能光電子分光によりYbFe$$_{4}$$Sb$$_{12}$$の電子状態を調べたものである。実験により得られたスペクトルでは、Yb2価のシグナルにおいてバルク成分と表面成分がはっきり分離されて観測されたが、両者のエネルギー位置の関係は通常のYb化合物と比べて異常なものであることがわかった。


Evidence for a narrow $$S$$ = +1 Baryon resonance in photoproduction from the neutron

中野 貴志*; Ahn, D. S.*; Ahn, J. K.*; 秋宗 秀俊*; 浅野 芳裕; Chang, W. C.*; 伊達 伸*; 江尻 宏泰*; 藤村 寿子*; 藤原 守; et al.

Physical Review Letters, 91(1), p.012002_1 - 012002_4, 2003/07

 被引用回数:1003 パーセンタイル:99.87(Physics, Multidisciplinary)

$$K^{+}$$$$K^{-}$$の両粒子を前方で測定することにより、$$^{12}$$Cを標的にした$$gamma$$n $$rightarrow$$ $$K^{+}$$$$K^{-}$$n光反応を研究した。1.54GeV/C$$^{2}$$に25MeV/C$$^{2}$$以下の幅の鋭いバリオン共鳴ピークを観測した。この共鳴ピークのストレンジネス($$S$$)は+1であった。この状態は5つのクォーク($$uudd bar{s}$$)が$$K^{+}$$と中性子に崩壊した状態であると解釈される。


Nearly localized nature of $$f$$ electrons in Ce$$T$$In$$_5$$ ($$T$$=Rh, Ir)

藤森 伸一; 岡根 哲夫; 岡本 淳; 間宮 一敏; 村松 康司; 藤森 淳*; 播磨 尚朝*; 青木 大*; 池田 修悟*; 宍戸 寛明*; et al.

Physical Review B, 67(14), p.144507_1 - 144507_5, 2003/04

 被引用回数:34 パーセンタイル:80.02(Materials Science, Multidisciplinary)

層状Ce化合物であり、磁性と超伝導の競合を示すCe$$T$$In$$_5$$ ($$T$$=Rh, Ir)に対して、紫外線光源による角度分解光電子分光と、放射光による3$$d$$-4$$f$$共鳴光電子分光を行った。実験の結果、両化合物においてCe 4$$f$$電子はほとんど局在しており、両者の電子状態が似通っていることが明らかとなった。

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