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山口 瑛子; 栗原 雄一*; 永田 光知郎*; 田中 万也; 桧垣 正吾*; 小林 徹; 谷田 肇; 小原 義之*; 横山 啓一; 矢板 毅; et al.
Journal of Colloid and Interface Science, 661, p.317 - 332, 2024/05
被引用回数：0ラジウム(Ra)は放射性元素であり、放射性廃棄物処理やウラン鉱山周辺の環境問題で重要なため、環境中Ra挙動の解明は急務である。しかし、Raは安定同位体が存在しないため分子レベルの実験が難しく、環境中で重要と考えられる粘土鉱物への吸着反応についても詳細なデータは得られていない。本研究では、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法によりRaの分子レベルの情報を得る手法を確立し、さらに第一原理計算を利用することでRaの粘土鉱物への吸着構造を明らかにした。また、同族元素との比較を行い、粘土鉱物への吸着反応の系統的な理解に資する結果を得た。
-edge for Ce in bauxites using transition-edge sensors; Implications for Ti-rich geological samplesLi, W.*; 山田 真也*; 橋本 直; 奥村 拓馬*; 早川 亮大*; 新田 清文*; 関澤 央輝*; 菅 大暉*; 宇留賀 朋哉*; 一戸 悠人*; et al.
Analytica Chimica Acta, 1240, p.340755_1 - 340755_9, 2023/02
被引用回数：2 パーセンタイル：31.9(Chemistry, Analytical)希土類元素は放射性元素であるアクチノイドのアナログ元素としてしばしば利用される。セリウム(Ce)は希土類元素の中でも+3価と+4価の両方をとり得る特別な元素である。環境試料中のCeの+3価と+4価の比を調べる手段としてX線吸収端近傍構造(XANES)が有力であったが、チタン濃度が高いと蛍光X線の干渉のために測定ができないという問題があった。本研究では、L
吸収端だけでなくL吸収端を調べ、さらに新しい検出器であるtransition-edge sensor (TES)を利用することでこれまでは測定が難しかった試料も測定可能にした。この結果は様々な環境試料に応用可能である。
molecular dynamics simulations reveal the hydration structure of the radium(II) ion山口 瑛子; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 下条 晃司郎; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.
iScience (Internet), 25(8), p.104763_1 - 104763_12, 2022/08
被引用回数：9 パーセンタイル：68.46(Multidisciplinary Sciences)ラジウム(Ra)は環境汚染やがん治療の観点から注目を集めている元素である。しかし、安定同位体が存在せず扱いが難しいことから、物理化学的に重要な水和構造さえも原子レベルでの観測が行われていない。本研究では、世界で初めて、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法を用いたRa水和構造の解明を行った。また、第一原理計算による水和構造解明も実施し、実験ではわからない水分子のダイナミクスの解明を行った。両者の比較も行ったところ、実験と計算の結果はよく一致し、Raの第一水和圏における配位数や酸素との距離を解明した他、アナログ元素であるバリウムに比べて水分子の配位が弱いことがわかった。これらはRaの環境挙動解明やがん治療開発等に資する結果である。
山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.
放射化学, (45), p.28 - 30, 2022/03
ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を分子レベルで解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。本稿では特に水和構造の結果について詳細に述べる。
梅田 享英*; 岡本 光央*; 荒井 亮*; 佐藤 嘉洋*; 小杉 亮治*; 原田 信介*; 奥村 元*; 牧野 高紘; 大島 武
Materials Science Forum, 778-780, p.414 - 417, 2014/02
被引用回数：2 パーセンタイル：72.7(Crystallography)炭化ケイ素(SiC)金属-酸化膜-半導体 電界効果トランジスタ(MOS FET)の界面欠陥を電流検出型磁気共鳴(EDMR)により調べた。SiC MOSFETはカーボン(C)面上に作製し、水蒸気酸化及び800
Cでの水素処理、又は、乾燥酸素を用いた二種類の方法によりゲート酸化膜を形成した。乾燥酸素によるゲート酸化膜を有するMOSFETのチャンネル移動度は1cm
/Vs以下であるが、水素処理ゲート酸化膜を有するMOSFETは90cm/Vsである。低温(20K以下)でのEDMR測定の結果、シリコン面上に作製したMOSFETでは観測されないC面特有の欠陥シグナルが検出された。
線照射を行ったところ、このC面特有の欠陥シグナルが大きくなり、それとともにチャンネル移動度が低下することが判明した。これより、水素処理により終端されていたC欠陥が線照射により離脱し、C面固有の欠陥となること、この欠陥がチャンネル移動度の低下に関与することが推測される。
大島 武; Lee, K. K.; 石田 夕起*; 児島 一聡*; 田中 保宣*; 高橋 徹夫*; 吉川 正人; 奥村 元*; 荒井 和雄*; 神谷 富裕
Materials Science Forum, 457-460(Part2), p.1405 - 1408, 2004/06
(001)立方晶炭化ケイ素(3C-SiC)ホモエピタキシャル膜上に作製した金属-酸化膜-半導体電界効果トランジスタ(MOSFET)の電気特性とチャンネル方向([-110]方向に垂直,水平)の関係を調べた。その結果、両方のMOSFETともにしきい値電圧は-0.5V、チャンネル移動度は215から230cm/Vsと同様であることが見いだされた。このチャンネル移動度の値はこれまでに六方晶SiCでは達成されていない優れた値である。サブシュレショールド領域でのドレイン電流の値を調べたところ、[-110]に垂直のMOSFETは10
Aオーダーであるのに対し、[-110]に平行なMOSFETは10
Aオーダーと二桁も高いことが明らかとなった。これは、3C-SiC基板を[-110]方向にアンジュレーションをつけたSi基板にエピタキシャル成長するが、成長後にもその際の欠陥が残留し、伝導に影響するため[-110]に沿うように電流が流れる場合はリークが大きくなるためと考えられる。
大島 武; Lee, K. K.; 石田 夕起*; 児島 一聡*; 田中 保宣*; 高橋 徹夫*; 吉川 正人; 奥村 元*; 荒井 和雄*; 神谷 富裕
Japanese Journal of Applied Physics, Part 2, 42(6B), p.L625 - L627, 2003/06
被引用回数：39 パーセンタイル：77.43(Physics, Applied)炭化ケイ素(SiC)半導体は、大電力・高周波素子への応用が期待されているが、結晶成長や素子作製技術が確立しておらず、実用化への課題となっている。特に、金属-酸化膜-半導体(MOS)電界効果トランジスタ(FET)のチャンネル移動度の向上は実用化に不可欠となっている。これまで、結晶作製技術の問題より六方晶SiCが主な研究対象であったが、近年、立方晶SiC(3C-SiC)の厚膜化が可能となり、その厚膜を基板とすることでホモエピタキシャル成長を行うことが可能となった。本研究では、化学気相法により1650Cでホモエピタキシャル成長させた立方晶SiC上にMOSFETを作製した。MOSFETのソース,ドレイン領域は800Cでのイオン注入及び1650Cで3分間のAr熱処理することで作製し、ゲート酸化膜は1100Cでの水素燃焼酸化により形成した。電気特性よりチャンネル移動度を見積もったところ260 cm/Vsという非常に優れた値が得られた。また、酸化膜耐電圧を計測したところ絶縁破壊開始電界が8.5MV/cmというほぼ理想値を得た。
ドライ酸化膜中の界面欠陥の電気特性とその熱アニーリング効果吉川 正人; 石田 夕起*; 直本 保*; 土方 泰斗*; 伊藤 久義; 奥村 元*; 高橋 徹夫*; 土田 秀一*; 吉田 貞史*
電子情報通信学会論文誌, C, 86(4), p.426 - 433, 2003/04
1200ドライ酸化やそれに引き続いて行われる熱アニーリングが、酸化膜と4積層周期六方晶炭化ケイ素(4H-SiC)基板の界面に与える影響を調べた。n型及びp型4H-SiC基板を1200の乾燥酸素雰囲気中で3時間酸化して50nmの酸化膜を作製した後、酸化膜を500から950のアルゴン雰囲気中で3時間熱アニーリングした。その酸化膜を用いて金属/酸化膜/半導体(MOS)構造を形成してC-V特性を測定し、酸化膜と4H-SiC界面の電気特性に及ぼす熱アニーリング効果を調べた。1200ドライ酸化膜を用いて形成した4H-SiC MOS構造のC-V特性は、電圧軸に沿って正方向へ大きくシフトした。界面には負電荷が蓄積していた。600で3時間の熱アニーリングを行うとC-V特性が負方向へシフトしはじめ、9503時間の熱アニーリングで電圧シフトが消失した。一方、p型4H-SiC MOS構造のC-V特性を調べると、n型とは反対に電圧軸に沿って負方向へ大きくシフトした。界面には正電荷が蓄積していた。n型とp型のシフト方向の違いと界面欠陥の荷電状態の関連性について調べ、界面欠陥の熱アニーリングのメカニズムを議論した。
interfaces by optical and electrical measurements石田 夕起*; 高橋 徹夫*; 奥村 元*; 直本 保*; 土田 秀和*; 吉川 正人; 富岡 雄一*; 緑川 正彦*; 土方 泰斗*; 吉田 貞史*
Materials Science Forum, 389-393, p.1013 - 1016, 2002/00
被引用回数：4 パーセンタイル：20.33(Materials Science, Multidisciplinary)1200の乾燥酸素中で作製した酸化膜と4H-SiC基板界面の光学並びに電気特性の関連性を、容量-電圧(CV)、分光エリプソ(SE)、フーリエ変換赤外(FTIR)測定法を用いて追求した。CV特性からは、1200の乾燥酸素中で作製した酸化膜内部に多量の界面準位と負電荷が存在することがわかった。同じ酸化膜をSEで測定したところ、界面近傍に極めて屈折率の高い界面中間層が存在することが明らかとなった。同じ部位をFTIRで測定すると、溶融石英に比べて結合角の小さいSi-O-Si結合が多数存在する可能性が示唆された。これらの結果から、金属/酸化膜/半導体(MOS)構造のCV特性を大きく変化させている原因は界面中間層にあり、界面中間層の正体は、不完全な酸化で生ずるSuboxide層であると結論された。
大島 武; 伊藤 久義; 上殿 明良*; 鈴木 良一*; 石田 夕起*; 高橋 徹夫*; 吉川 正人; 児島 一聡; 大平 俊行*; 梨山 勇; et al.
電子技術総合研究所彙報, 62(10-11), p.469 - 476, 1999/00
イオン注入により立方晶炭化ケイ素(3C-SiC)中に発生する欠陥と熱処理による欠陥の回復を電子スピン共鳴(ESR)、陽電子消滅測定(PAS)及びフォトルミネッセンス測定(PL)により調べた。3C-SiCへ200keV-Al
及びNを1
10
110
/cmのドーズ量で室温から1200までの温度で注入した。注入後の熱処理はAr中で1400まで行った。ESR及びPL測定の結果、800以上の高温注入を行うことで照射欠陥を著しく低減できることがわかった。また、室温注入試料中の空孔型欠陥の熱処理による振る舞いをPAS測定により調べた。その結果、1400までの熱処理温度領域が空孔型欠陥の複合化、クラスタ化といった5つの領域に分けられることがわかった。
伊藤 久義; 河裾 厚男; 大島 武; 吉川 正人; 梨山 勇; 岡田 漱平; 谷川 庄一郎*; 奥村 元*; 吉田 貞史*
電子技術総合研究所彙報, 62(10-11), p.23 - 29, 1999/00
立方晶シリコンカーバイド(3C-SiC)における点欠陥評価のため、化学気相成長(CVD)で作製した3C-SiC単結晶に1MeV電子線を照射し、陽電子消滅線のドップラー広がり測定及び陽電子寿命測定を行った。さらにESR測定も実施し、陽電子消滅測定結果との相関を調べた。この結果、電子線照射により3C-SiC中に負に帯電したSi単一空孔V
が形成され、このVが主要な陽電子捕獲中心として働くことが判明した。また、3C-SiCバルクでの陽電子拡散長として184nm、陽電子寿命として140psが得られた。さらに、Vの捕獲陽電子の寿命は188ps、比捕獲速度は6.010s
であると決定できた。これらの数値は、陽電子消滅による欠陥評価を行う上で不可欠なパラメータであり、今後のSiCにおける欠陥研究に有用である。
線照射効果とそのメカニズム吉川 正人; 大島 武; 伊藤 久義; 梨山 勇; 高橋 芳宏*; 大西 一功*; 奥村 元*; 吉田 貞史*
電子情報通信学会論文誌,C-II, 81(1), p.140 - 150, 1998/01
宇宙環境で使用される半導体素子には、高温での素子動作ばかりでなく強い耐放射線性が要求される。今回我々は、広いバンドギャップを持つ6H-SiCを用いて作製したMOS構造素子の線照射効果を調べた。また酸化膜中の電荷分布の照射による変化も併せて調べ、線照射効果のメカニズムを追求した。その結果、酸化膜中に存在する正及び負の電荷が、線照射により増大するが、その量は酸化膜を作製する6H-SiCの面方位に強く依存することが分かった。線照射した6H-SiC MOS構造のC-V特性の横方向シフトは、酸化膜中の正と負の電荷の発生量と発生位置に依存するため、Si MOS構造のような照射による一定の規則性は存在しないことがわかった。
河裾 厚男; 森下 憲雄; 大島 武; 岡田 漱平; 伊藤 久義; 吉川 正人; 梨山 勇; 吉田 貞史*; 奥村 元*
Applied Physics A, 67(2), p.209 - 212, 1998/00
被引用回数：42 パーセンタイル：82.87(Materials Science, Multidisciplinary)陽電子寿命及び電子スピン共鳴測定が、1MeV電子線照射した3C-SiCについて行われた。陽電子寿命と電子スピン共鳴の強度比較より、我々は、マイナス1価にチャージしたシリコン原子空孔の同定に成功した。シリコン原子空孔における陽電子寿命が、188psと初めて決定された。この値は、Brauer等によって与えられた理論値と良く一致している。マイナス1価のシリコン原子空孔による捕獲係数も算出された。
-ray irradiation on the electrical characteristics of SiC metal-oxide-semiconductor structures吉川 正人; 大島 武; 伊藤 久義; 梨山 勇; 高橋 芳浩*; 大西 一功*; 奥村 元*; 吉田 貞史*
Electronics and Communication in Japan., Part2, 81(10), p.37 - 47, 1998/00
宇宙環境や原子炉近傍で使用される半導体素子には、高温雰囲気での安定な動作ばかりでなく、強い耐放射線性が要求される。今回SiC半導体材料の中でも最も一般的な6H-SiCを用いて半導体素子の基礎構造であるMOS構造を作製し、その電気特性の吸収線量依存性を調べるとともに、その吸収線量依存性のメカニズムを酸化膜中固定電荷の深さ方向分布を用いて追求した。その結果シリコン面上のMOS構造のC-V特性の線照射による変化は、Si MOS構造のそれと類似しているが、カーボン面上のその変化は、大きく異なることがわかった。酸化膜中固定電荷の深さ方向分布を用いてこの結果を調べたところ、C-V特性の横方向シフトが酸化膜中に存在する正及び負の電荷の量と位置の変化により生じていることが分かった。
T.Henkel*; 田中 保宣*; 小林 直人*; I.Koutzarov*; 奥村 元*; 吉田 貞史*; 大島 武
Mat. Res. Soc. Symp. Proc., 512, p.163 - 168, 1998/00
シリコンカーバイドへスカンジウム及びガリウムの注入を行い、ラザフォード後方散乱、ラマン分光、フォトルミネッセンスにより評価を行った。室温でガリウム注入(110
/cm
)を行うと、アモルファス化はしないが非常に多くの欠陥が形成される。その後熱処理により結晶は回復し始め、1630Cでの熱処理で結晶性は未注入試料まで回復することがわかった。スカンジウム注入においてもガリウムとほぼ同様の結果であった。ラマン分光の結果は、注入後TO,LOともにピークは減少したが、1500C以上の熱処理を行うと未注入試料と同程度まで回復した。電気特性については、1700C熱処理の試料についてキャリア濃度を測定したところ、ガリウム注入試料の方が、スカンジウム注入試料よりキャリア濃度が多く、アクセプタ不純物として有効であった。
大島 武; 上殿 明良*; 伊藤 久義; 阿部 功二*; 鈴木 良一*; 大平 俊平*; 青木 康; 谷川 庄一郎*; 吉川 正人; 三角 智久*; et al.
Mater. Sci. Forum, 264-268, p.745 - 748, 1998/00
イオン注入により発生する照射欠陥とその熱アニールによる回復についての情報を得るために、陽電子消滅測定を行った。試料はCVC法により作成した立方晶シリコンカーバイド(3C-SiC)を用い、イオン注入は室温で、200keV-Nを110/cm行った。注入後の熱アニール処理は~1400Cまで行い、それぞれの温度でアルゴン中で20分間行った。陽電子消滅測定の結果、室温~1000Cまでは空孔型欠陥のサイズが増加し、空孔クラスターを形成するが、1000C以上では空孔型欠陥のサイズは減少し、1200C以上では消滅していくことが分かった。また、照射によりダメージを受けた領域の回復は結晶の奥の方から始まり、アニール温度の上昇に従って表面へ移動してくることも明らかになった。
-rays吉川 正人; 斉藤 一成*; 大島 武; 伊藤 久義; 梨山 勇; 高橋 芳裕*; 大西 一功*; 奥村 元*; 吉田 貞史*
Mater. Sci. Forum, 264-268, p.1017 - 1020, 1998/00
+10V及び-10Vの電圧を印加しながら照射した傾斜酸化膜を用いて6H-SiC MOS構造を形成し、照射による酸化膜中の固定電荷の深さ方向分布の変化を調べた。未照射の酸化膜中には、SiO/6H-SiC界面に負の、その界面から40nm離れた所には正の固定電荷が存在することがわかっているが、+10Vの電圧を印加しながら照射すると、正の固定電荷は界面にしだいに近づき、界面の負の固定電荷と重なって電気的に中性になることがわかった。一方、-10Vの電圧を加えながら照射すると、界面の負の固定電荷は増加し、正電荷は消滅した。酸化膜中の固定電荷分布は照射中に印加される電圧の極性に大きく依存することがわかった。
伊藤 久義; 大島 武; 青木 康; 安部 功二*; 吉川 正人; 梨山 勇; 奥村 元*; 吉田 貞史*; 上殿 明良*; 谷川 庄一郎*
Journal of Applied Physics, 82(11), p.5339 - 5347, 1997/12
被引用回数：13 パーセンタイル：57.46(Physics, Applied)室温から1200Cの広い温度範囲での窒素(N
)及びアルミニウム(Al)のイオン注入により立方晶シリコンカーバイド(3C-SiC)半導体に導入される欠陥を電子スピン共鳴(ESR)、光励起発光分析(PL)、陽電子消滅(PAS)法を用いて評価した。高温注入は常磁性欠陥を減少させ注入層の結晶性を改善すると同時に、空孔クラスターの形成を誘起することが明らかになった。これらの結果は高温注入時における点欠陥の移動と結合反応によって説明することができる。さらに高温注入による欠陥の形成と消失挙動は注入温度、注入量、注入イオン種に依存することが見い出された。また、高温注入により3C-SiCに導入された欠陥のアニール挙動をESR,PL,PASを用いて調べるとともに、ホール測定、二次イオン質量分析により注入不純物のアニールによる電気的活性化や深さ方向濃度分布変化についての知見を得た。
上殿 明良*; 伊藤 久義; 大島 武; 鈴木 良一*; 大平 俊平*; 谷川 庄一郎*; 青木 康; 吉川 正人; 梨山 勇; 三角 智久*; et al.
Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 36(11), p.6650 - 6660, 1997/11
被引用回数：16 パーセンタイル：63.3(Physics, Applied)立方晶シリコンカーバイド(3C-SiC)へチッ素(200keV)及びアルミニウム(200keV)のイオン注入を行い、発生する欠陥を単エネルギー陽電子を用いて調べた。また、注入された3C-SiCを熱アニールすることで、欠陥がどのように振舞うかも調べた。その結果、室温注入後はおもにシリコン単一空孔と炭素空孔が結合した、ダイバーカンシーが発生することがわかった。また、それらの空孔欠陥はその後の熱処理でサイズが大きくなり、1000C付近のアニールでは空孔クラスターを形成すること、またさらに高温でアニールするとクラスターは分解し始めることがわかった。これらの振舞いは、これまで調べた炭素空孔、シリコン空孔の熱アニールの振舞いで説明できた。また、ダメージ層の回復は結晶の深部より始まり、アニール温度の上昇とともに表面の方へ向かってくることも明らかになった。
吉川 正人; 大島 武; 伊藤 久義; 梨山 勇; 奥村 元*; 吉田 貞史*
JAERI-Conf 97-003, p.265 - 268, 1997/03
6H-SiC基板上に、水素燃焼酸化法を用いて酸化膜を作製し、Al電極を蒸着してMOS構造を形成した。このMOS構造に線を最大110MGy(SiO)まで照射し、その時の固定電荷の蓄積量の吸収線量依存性を調べた。その結果、カーボン面上に作製した酸化膜には負の電荷が蓄積することが明らかになった。この蓄積量は照射中にMOS構造に印加するバイアス極性には依存せず、Si MOS構造とは異なった挙動を示すことが明らかになった。一方、シリコン(Si)面上に作製した酸化膜はSiMOS構造ときわめて類似した照射効果を示した。6H-SiC MOS構造の照射効果は、面方位によりその特性が大きく異なることがわかった。
