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論文

Simple pretreatment method for tritium measurement in environmental water samples using a liquid scintillation counter

仲宗根 峻也*; 横山 須美*; 高橋 知之*; 太田 雅和; 柿内 秀樹*; 杉原 真司*; 平尾 茂一*; 百島 則幸*; 玉利 俊哉*; 島 長義*; et al.

Plasma and Fusion Research (Internet), 16, p.2405035_1 - 2405035_5, 2021/02

液体シンチレーションカウンタによる環境水試料のトリチウム分析では、試料に含まれる溶存有機物等の不純物の除去が必要である。一般的に用いられている前処理法は試料の蒸留であるが、蒸留は時間を要する(24時間程度)という欠点がある。発表者らは、イオン交換樹脂を用いた迅速な前処理法を提案してきた。本研究では、イオン交換樹脂を用いた前処理法の定量評価を目的としてバッチ実験を実施し、実験結果から不純物の除去が短時間(5分程度)で完了することを確認した。

論文

Preliminary investigation of pretreatment methods for liquid scintillation measurements of environmental water samples using ion exchange resins

仲宗根 俊也*; 横山 須美*; 高橋 知之*; 太田 雅和; 柿内 秀樹*; 杉原 真司*; 平尾 茂一*; 百島 則幸*; 玉利 俊哉*; 島 長義*; et al.

Plasma and Fusion Research (Internet), 15, p.2405027_1 - 2405027_3, 2020/05

事故時あるいはトリチウム使用施設からのトリチウム放出時の環境影響評価においては、環境試料中のトリチウムの迅速な分析が求められる。液体シンチレーションカウンタによる水試料のトリチウム分析では、その前処理として、水試料に含まれる有機物やイオンといった不純物の除去が必要である。一般的に用いられている前処理法は、試料の蒸留である。しかしながら、蒸留は時間を要するという欠点がある。本研究は、イオン交換樹脂を用いた迅速な前処理法の検討を目的とする。このために、陸水試料を用いて不純物除去のバッチ実験およびカラム実験を実施したところ、イオン交換樹脂の使用により、試料に含まれる不純物の除去が短時間(5分以内)で達成されることが確認された。

論文

Development of field estimation technique and improvement of environmental tritium behavior model

横山 須美*; 高橋 知之*; 太田 雅和; 柿内 秀樹*; 杉原 真司*; 平尾 茂一*; 百島 則幸*; 玉利 俊哉*; 島 長義*; 安藤 麻里子; et al.

Plasma and Fusion Research (Internet), 14(Sp.2), p.3405099_1 - 3405099_4, 2019/06

核融合科学研究所は、2017年に大型ヘリカル装置を用いたD-D実験を開始した。施設の安全確保のためにはD-D反応で生成するトリチウムの環境中移行評価法の確立が重要となる。大気及び土壌中のトリチウム水(HTO)は植生に移行し、光合成を経て有機物トリチウム(OBT)が生成される。OBTは植生中に滞留し、経口摂取による被ばくを引き起こすため、トリチウム放出においてはOBT生成の予測が重要となる。本研究は、簡易なコンパートメントモデルと実用性の高いパラメータを使用して上述した環境中トリチウム移行を推定することを目的とする。これまでに、大気・土壌・植生系から成る簡易なコンパートメントモデルを提案し、精緻なモデルであるSOLVEGとの比較によりモデルの検証を図った。本研究では、簡易モデルへの湿性沈着過程の導入及び土壌の通気性や大気・土壌・植生中トリチウム濃度の測定によるパラメータの取得、更にはOBT分析時の簡便な前処理手法の確立を計画している。

報告書

水蒸気改質処理試験装置の腐食対策

中西 良樹; 青山 佳男; 野中 一晴; 曽根 智之; 中澤 修; 田代 清

JAEA-Testing 2011-008, 31 Pages, 2012/03

JAEA-Testing-2011-008.pdf:2.8MB

焼却処理が困難なウランで汚染されたリン酸トリブチルとノルマルドデカンの混合廃溶媒の減容処理を行うため、水蒸気改質処理法の開発を行っている。この混合廃溶媒を処理したところ、処理試験装置のガス化装置に孔食状の腐食が発生した。このため、原因調査及び試験を行った。この結果、ガス化装置に発生した腐食の原因は処理の過程で発生する残渣による隙間腐食であるとわかった。よって、この隙間腐食に対する防食法の検討を行い、本装置の防食法として、犠牲陽極方式のカソード防食法を採用した。この腐食対策を施した装置を用いて、混合廃溶媒の連続処理試験を行ったところ、638時間の処理でガス化装置に隙間腐食が発生しなかったことから、実施した対策が有効であることがわかった。

論文

Performance of steam reforming technology in a long term treatment of waste TBP/dodecane

中川 明憲; 曽根 智之; 佐々木 紀樹; 中澤 修; 田代 清

Proceedings of International Waste Management Symposia 2011 (WM 2011) (CD-ROM), 7 Pages, 2011/03

A long term pilot scale experiment with steam reforming treatment technology was conducted for volume and weight reduction of uranium contaminated waste tri-n-butyl phosphate/n-dodecane solvent (TBP/dodecane) which was difficult to incinerate. The technology consists of a steam reforming process and a submerged combustion process. In the first process, TBP/dodecane is vaporized and pyrolyzed with superheated steam in a reducing atmosphere. In the second process, the decomposition gases are completely burned in a submerged combustion reactor. A short term treatment test was carried out before the long term test. The test achieved high mass reduction rate of the waste TBP/dodecane at least 99.3% though severe corrosion of the gasification chamber were observed. This problem was solved by sacrificial anode. After the improvement, the system could be operated safely for 960 hours, the averaged mass reduction rate was 99.6% that was slight higher than the short test one.

報告書

水蒸気改質処理法によるウランで汚染された廃TBP/n-ドデカン処理技術開発

中川 明憲; 曽根 智之; 佐々木 紀樹; 中澤 修; 田代 清

JAEA-Technology 2010-014, 46 Pages, 2010/06

JAEA-Technology-2010-014.pdf:1.76MB

焼却では装置を腐食させる、配管の閉塞を引き起こす、大量の二次廃棄物が発生するなどの理由により処理することが困難なウランで汚染されたリン酸トリブチルの減容処理技術として、水蒸気改質処理法の開発を行った。水蒸気改質処理法は、加熱された水蒸気との接触により難燃物の分解・ガス化を行う水蒸気改質プロセスと、水中で燃焼を行う液中燃焼プロセスを組合せた廃棄物処理法である。水蒸気改質処理法は、廃棄物の減容率が高く、二次廃棄物がほとんど発生しないなどの特徴がある。技術開発の結果として、99.6%の廃棄物の減容率が得られること、排ガス処理系へのウランの移行抑制により排ガス処理系から発生する廃水のウラン濃度が放出基準(0.037mg/L)未満であること、排ガス中のCO濃度及びNOx濃度はそれぞれ茨城県条例等で定められた規制値(100ppm及び250ppm)以下であること、配管の閉塞抑制及び腐食対策技術の開発により装置が長時間処理に耐えうることを確認した。

報告書

余裕深度処分における人為・稀頻度事象シナリオにかかわる検討・評価

中谷 隆良; 石戸谷 公英; 船橋 英之; 菅谷 敏克; 曽根 智之; 嶋田 秀充*; 中居 邦浩*

JAEA-Research 2009-064, 104 Pages, 2010/03

JAEA-Research-2009-064.pdf:14.45MB

本検討は、余裕深度処分対象廃棄物を処分するために必要となる情報を整備する一環として、「低レベル放射性廃棄物埋設に関する安全規制の基本的考え方(中間報告)」(平成19年7月、原子力安全委員会)に基づき日本原子力学会にて策定された「日本原子力学会標準余裕深度処分の安全評価手法:2008」等を参考に、3区分のシナリオのうち「人為・稀頻度事象シナリオ」について、評価シナリオを設定した。さらに、設定したシナリオについて被ばく線量評価が可能な解析ツールを整備するとともに、設定したシナリオについて予備的な線量評価を実施した。評価の結果、対象とした評価シナリオのうち、掘削影響領域(EDZ)からの井戸水飲用シナリオが最も高い被ばく線量を示した。本シナリオは、保守的に評価した場合の被ばく線量の上限を評価するという観点から、EDZからの井戸水を直接飲用に用いることを想定したシナリオであった。評価結果は10mSv/yを超えたものの、人為・稀頻度事象シナリオのめやす線量である10mSv/y$$sim$$100mSv/yの上限を超過しなかった。

報告書

余裕深度処分における基本・変動シナリオにかかわる検討・評価

菅谷 敏克; 曽根 智之; 中谷 隆良; 石戸谷 公英; 船橋 英之; 佐々木 良一*; 下田 紗音子*; 黒沢 満*

JAEA-Research 2009-063, 80 Pages, 2010/03

JAEA-Research-2009-063.pdf:8.35MB

本検討は、余裕深度処分対象廃棄物を処分するために必要となる情報を整備する一環として、「低レベル放射性廃棄物埋設に関する安全規制の基本的考え方(中間報告)」(平成19年7月、原子力安全委員会)に基づき日本原子力学会にて策定された「日本原子力学会標準余裕深度処分の安全評価手法:2008」等を参考に、3区分のシナリオのうち「基本シナリオ」及び「変動シナリオ」について、評価シナリオを設定した。さらに、設定したシナリオについて被ばく線量評価が可能な解析ツールを整備するとともに、設定したシナリオについて予備的な線量評価を実施した。評価の結果、最大被ばく線量は基本シナリオ及び変動シナリオのそれぞれのめやすを下回ることを確認した。(基本シナリオ10$$mu$$Sv/y:変動シナリオ300$$mu$$Sv/y)

報告書

水蒸気改質処理法によるウランを含有する廃TBP/n-ドデカンの長期連続処理

曽根 智之; 中川 明憲; 小山 勇人; 郡司 清; 野中 一晴; 佐々木 紀樹; 田代 清; 山下 利之

JAEA-Technology 2009-023, 33 Pages, 2009/06

JAEA-Technology-2009-023.pdf:8.11MB

水蒸気改質処理法は、有機廃棄物を過熱水蒸気で分解・ガス化させ、ウラン等の非揮発性の放射性核種を有機物と分離したのち、ガス化した有機物を高温空気で酸化分解するものである。ウランを含有する約2500Lの廃TBP/n-ドデカンの処理を実施し、長時間処理における装置性能を評価した。この結果、長期処理においても、装置内温度が設計通りに制御されること,排ガス中のCO濃度及びNOx濃度は規制値未満に制御されること,排ガス処理系へのウラン移行率及び廃TBP/n-ドデカンのガス化率は短時間処理と同等の性能を維持すること等が確認された。水蒸気改質処理法は廃TBP/n-ドデカンの長時間処理に対して安定した運転が可能で減容効果も高い処理技術であることが示された。

論文

Steam-assisted pyrolysis system for decontamination and volume reduction of radioactive organic waste

佐々木 紀樹; 曽根 智之; 小山 勇人; 山口 大美

Journal of Nuclear Science and Technology, 46(3), p.232 - 238, 2009/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:56.98(Nuclear Science & Technology)

実証規模の水蒸気アシスト熱分解試験装置による日本原子力研究開発機構に保管されている有機ハロゲン廃棄物の模擬廃棄物及びウランで汚染された廃TBP/n-ドデカンの処理試験を実施した。水蒸気アシスト熱分解試験装置は、焼却によって多量の酸類を発生し焼却炉に大きな損傷を与える有機廃棄物を処理するために設計されており、ガス化装置内で熱分解と水蒸気改質により放射性核種との分離を行うガス化プロセスと腐食防止のために液中燃焼型の反応装置において加熱空気による酸化分解を行う分解プロセスから構成されている。廃棄物は、処理によって98%から99.4%の重量が減少し、酸類による問題は発生しなかった。ほぼすべてのウランがガス化装置内に保持され、2次廃棄物である廃水のウラン濃度は、中和処理のみで環境へ放出できる低い濃度であった。

報告書

改質硫黄固化処理法による模擬鉛廃棄物及び模擬低レベル放射性廃液の固化性能確認試験(共同研究)

曽根 智之; 佐々木 紀樹; 宮本 泰明; 山口 大美; 井上 陽佳*; 木原 勉*; 武井 義久*; 竪川 孝生*; 深谷 正明*; 入矢 桂史郎*; et al.

JAEA-Technology 2008-032, 25 Pages, 2008/03

JAEA-Technology-2008-032.pdf:5.54MB

改質硫黄はセメントに比べて遮水性,耐酸性等に優れた性能を有しており、これを用いて作製した固化体には、セメント固化体に比べて高い耐浸出性が期待できる。本試験では、放射性鉛廃棄物及び低レベル放射性廃液の模擬試料を対象に作製した改質硫黄固化体を用いて一軸圧縮強度試験及び浸出試験を実施し、それぞれの廃棄物に対する改質硫黄固化法の適用性を検討した。今回の試験で得られた結果から、金属鉛を対象に作製した改質硫黄固化体の耐浸出性は、セメント固化体を大きく上回ることが明らかとなり、改質硫黄固化法は金属鉛廃棄に対してセメント固化法に代わる有効な処理法となる可能性を有することが確認された。一方、酸化鉛及び模擬低レベル放射性廃液を対象に作製した改質硫黄固化体の耐浸出性は、セメント固化体と同程度もしくはそれ以下であり、改質硫黄固化法はセメント固化法に代わる処理法としては期待できないことがわかった。

報告書

水蒸気改質処理法によるウランを含有する廃TBP/n-ドデカンの処理

曽根 智之; 野中 一晴; 佐々木 紀樹; 山口 大美

JAEA-Technology 2008-006, 23 Pages, 2008/03

JAEA-Technology-2008-006.pdf:3.54MB

水蒸気改質処理法は、有機廃棄物を過熱水蒸気で分解・ガス化させ、ウラン等の非揮発性の放射性核種を有機物と分離したのち、ガス化した有機物を高温空気で酸化分解する処理法である。本試験ではウランを含有するTBP/n-ドデカン廃溶媒(以下、TBP廃溶媒とする)を対象とした処理試験を実施し、装置内機器へのウラン移行率の評価,処理性能の確認及びTBP廃溶媒に対する減容効果について評価した。試験の結果、次の成果が得られた。(1)ガス化プロセスにおいて有機物とウランを効果的に分離できることが確認された。(2)本処理で発生する放射性二次廃棄物は、ガス化プロセスに残留した固体廃棄物のみである。(3)ガス化プロセスよりも後段にウランがほとんど移行しないことから、これよりも後段の装置のメンテナンス作業を簡素化できる。(4)ガス化プロセスにおけるTBP廃溶媒のガス化率は99%以上であり、残留した固体廃棄物は極わずかであることが確認された。(5)水蒸気改質処理法によるTBP廃溶媒の減容効果は熱分解処理法の30倍と試算され、水蒸気改質処理法がTBP廃溶媒に対して減容効果の高い有効な処理法であることが示された。

報告書

水蒸気改質処理法による模擬TBP/n-ドデカン及びフッ素系油の処理試験

曽根 智之; 野中 一晴; 佐々木 紀樹; 山口 大美

JAEA-Technology 2007-063, 42 Pages, 2008/01

JAEA-Technology-2007-063.pdf:2.17MB

二次廃棄物が多量に発生する等の理由により焼却処理が適さない有機系廃棄物(リン酸トリブチル廃溶媒,フッ素油を含む廃油等)の処理技術として、水蒸気改質処理法の開発を実施している。本試験では、模擬廃溶媒(TBP/n-ドデカン混合物)及び模擬廃油(フッ素油/鉱物油混合物)に対する実証規模水蒸気改質処理試験装置の処理性能の確認及び運転条件の最適化等を行った。試験の結果、次の成果が得られた。(1)水蒸気改質処理による模擬廃溶媒及び模擬廃油のガス化率は98wt%以上であった。また、二次廃棄物として回収された残渣は十分に無機化されていた。(2)模擬廃油の処理において、放射性物質除去用フィルタの閉塞が確認されたが、水蒸気供給量を1.5kg/hから3.0kg/hに増加させることで閉塞の原因となっている無機炭素が生成しにくくなり、フィルタの閉塞を抑制できることが明らかになった。(3)模擬廃溶媒の処理において、ガス化プロセスにおける加熱温度を600$$sim$$650$$^{circ}$$Cに設定することでTBPの分解で生成したリン酸の大部分が蒸発した。この条件で廃溶媒を処理することにより放射性二次廃棄物になる残渣の発生量低減の可能性が示された。

論文

Application of a comprehensive sensitivity analysis method on the safety assessment of TRU waste disposal in Japan

大井 貴夫; 高瀬 博康*; 稲垣 学; 小山田 潔*; 曽根 智之; 三原 守弘; 江橋 健; 仲島 邦彦*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.985, p.129 - 134, 2007/00

放射性廃棄物の地層処分の安全評価の信頼性を得るためには、多様な不確実性の影響を考慮する必要がある。本研究では、統計的手法に基づいて不確実性の観点から決定論的影響解析を補完することができる包括的感度解析手法を開発した。この手法は、キーパラメータや任意の目標値を下回るためのパラメータ値の組合せである成立条件を抽出することができる手法である。このアプローチを日本のTRU廃棄物の地層処分の安全評価に適用し、システムの安全性に対する不確実性の影響を包括的に評価するとともに、システムの性能の特性や今後の重要な研究課題をわかりやすく示した。

論文

Reduction of radioactive secondary waste with steam reforming in treatment of waste TBP/dodecane

曽根 智之; 佐々木 紀樹; 山口 大美

Proceedings of 11th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM '07) (CD-ROM), 5 Pages, 2007/00

原子力機構では燃料再処理の研究開発において発生した廃TBP/ドデカン溶媒を保管している。この廃溶媒の焼却による無機化において、多量のリン化合物が放射性二次廃棄物として発生することが予想され問題となっている。本研究の目的は、廃溶媒の処理に水蒸気改質処理法を適用することで放射性二次廃棄物の発生量を減少させることにある。本研究では、ウラン濃度0.07g/Lの廃TBP/ドデカン溶媒を対象に実証規模の水蒸気改質処理試験装置を用いて分解試験を実施し、無機リン化合物のガス化率のガス化装置温度依存性とフィルタにおけるウラン除去率を調査した。その結果、ガス化装置温度を600$$^{circ}$$C以上に設定することで廃棄物に含まれているリンの90%以上をガス化できること,オフガス処理系から発生した廃液中のウラン濃度は検出下限値未満となり、廃液をウラン濃度が法規制値未満の液体廃棄物として廃棄できることがわかった。この成果により、水蒸気改質処理法は、TBP/ドデカンの処理で発生する二次廃棄物量を低減させる効果的な手法であることが確認された。

論文

包括的感度解析手法を用いたTRU廃棄物処分の成立条件の抽出について

大井 貴夫; 曽根 智之; 稲垣 学; 三原 守弘

サイクル機構技報, (25), p.69 - 84, 2004/00

重要度が高いパラメータの同定及びその影響特性に基づき処分が安全に成立する条件(成立条件)を抽出することが可能な包括的感度解析手法を構築し、この手法を用いて,広範な地質環境条件と多様な不確実性に対応したTRU廃棄物の地層処分に対する予察的統計解析を実施した。

口頭

水蒸気改質法を用いた低レベル放射性有機廃棄物の処理,4

曽根 智之; 野中 一晴; 佐々木 紀樹; 山口 大美

no journal, , 

水蒸気改質処理法は、高温の水蒸気雰囲気中で有機廃棄物をガス化させ、ガスを空気と混合させて水,二酸化炭素に酸化・分解する方法であり、原子力機構が保有する焼却が困難な有機系廃棄物の分解・安定化処理に対し有望な技術である。これまでに実施したフッ素系油及びTBP溶媒の処理試験の結果から各試料のガス化率が98%以上となり廃棄物の減容性が高いこと,排ガス中の環境規制物質濃度が規制値を下回る等の安定な処理運転を可能とする条件が確認された。一方、TBP溶媒について、処理装置内でのリンの挙動が明らかになっていないこと,フッ素系油について、処理の際に放射性物質除去用フィルタが閉塞して差圧が上昇し、連続運転に支障をきたすことが課題となっていた。本報では、TBP溶媒(TBP30wt%,ノルマルドデカン70wt%)について、ガス化装置内でのリン酸化物のガス化挙動,スクラバ,デミスタにおけるリン酸化物の捕集率等の評価を実施し、ガス化温度550$$^{circ}$$Cから600$$^{circ}$$Cの間の温度を境にしてリンの移行特性に明確な違いがあることなどが明らかとなった。また、フッ素系油(鉱物油88wt%,ダイフロイル12wt%)について、水蒸気比(供給する水蒸気と試料の重量比)0.5, 1, 1.5の3条件で試験を実施し、フィルタの閉塞抑制に対する水蒸気の効果について検討した。その結果、フィルタの差圧上昇割合は、水蒸気比0.5では0.4kPa/h,1では0.2kPa/h,1.5では0.1kPa/hとなり、水蒸気が高温フィルタの閉塞抑制に効果があること,8時間の連続運転に際して水蒸気比1以上の条件が必要なことがわかった。

口頭

水蒸気改質処理法による実廃棄物の処理

佐々木 紀樹; 曽根 智之; 野中 一晴; 山口 大美

no journal, , 

焼却処理に替わる有機系廃棄物の処理技術として、水蒸気改質処理法の開発を実施している。水蒸気改質処理法は、焼却処理に比べて煤やチャーが発生しにくい、排ガス処理系が小さい等の特徴を持っている。処理装置は、廃棄物中の有機物のガス化を行うガス化装置,ガス化した有機物の酸化分解を行う主反応器,排ガス中のハロゲン化水素,リン酸等の除去を行う排ガス処理系から構成される。天然ウラン0.07g/Lを含む廃溶媒(TBPとn-ドデカンの混合物)約200Lを処理し、廃溶媒中のウランのほぼ全量がガス化装置で回収されること及びTBPの分解により生成するリン酸の99%以上がウランと分離されて回収されることを確認した。

口頭

水蒸気改質処理法によるウラン系有機廃溶媒の長期連続処理

小山 勇人; 曽根 智之; 佐々木 紀樹; 山下 利之

no journal, , 

水蒸気改質処理法は、廃棄物中の有機物のガス化を行うガス化工程,ガス化した有機物の酸化分解を行う燃焼工程,排ガス中のリン酸等の除去を行う排ガス処理工程から構成される。水蒸気改質処理法による天然ウランで汚染したTBP/n-ドデカン廃溶媒約3000Lの連続処理試験を実施し、所定のガス化性能(廃棄物ガス化率,ウラン分離率)が得られること及び安定した燃焼特性(燃焼温度,排ガス中のCO濃度等)を維持できることを確認した。

口頭

水蒸気改質処理法における主要構成材料の耐久性試験

中川 明憲; 曽根 智之; 佐々木 紀樹; 中澤 修; 田代 清

no journal, , 

焼却処理に替わる有機系廃棄物の処理技術として、水蒸気改質処理法の開発を実施している。現在、水蒸気改質処理法の処理対象の拡大を図っており、本法を焼却処理が困難な塩化ビニル,不燃油,先進再処理抽出剤等へ適用するためには、処理時に生成するハロゲン化水素やリン酸に対する腐食対策を行っていくことが重要である。本件では、ハロゲン化水素及びリン酸に対する材料腐食試験を実施し、各種材料の耐久性の評価及び有効な候補材料の選定を行った。

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