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報告書

廃水処理室の廃止措置実施報告書(その2); 放射線測定編

山本 啓介; 中川 拓哉; 下条 裕人; 木島 惇; 三浦 大矢; 小野瀬 芳彦*; 難波 浩司*; 内田 広明*; 坂本 和彦*; 小野 千佳*; et al.

JAEA-Technology 2024-019, 211 Pages, 2025/02

JAEA-Technology-2024-019.pdf:35.35MB

日本原子力研究開発機構(以下、「JAEA」という。)核燃料サイクル工学研究所旧ウラン濃縮施設は、遠心分離法によるウラン濃縮技術を確立させるための技術開発を本格的に行う目的で建設された施設であり、単機遠心分離機の開発、遠心機材料の開発及び遠心機によるウラン濃縮処理を主に実施したG棟及びG棟に付属するH棟、遠心分離機の小規模カスケード試験を行っていたJ棟、遠心分離機の寿命試験を行っていたL棟、その他ウラン貯蔵施設、廃棄物保管施設、廃水処理施設など複数の施設で構成されていた。これらの施設におけるウラン濃縮技術開発は、開発技術の日本原燃(株)のウラン濃縮工場及びウラン濃縮技術開発センターへの技術移転が完了し、JAEAにおける技術開発の当初の目的が達成されたため、平成13年に終了した。廃水処理室は、昭和51年に建設され、旧ウラン濃縮施設で発生した放射性廃水の処理を行ってきたが、平成20年度に廃水処理室以外の施設に廃水処理設備が整備されて以降は、施設のバックアップ的な位置づけとして維持管理されてきた。さらに、昨今においては、他の施設における廃水処理の実績等からバックアップとしての必要性が無くなり、施設も建設後約48年が経過し、老朽化も進んでいたことから、施設中長期計画に基づき同施設を廃止措置することになり、令和3年11月から令和5年8月に内装設備の解体撤去を行った。本報告は令和5年9月から令和6年3月に行った管理区域解除のための放射線測定に係る実積と関連する知見をまとめたものである。

論文

Formation of nanoscale protrusions on polymer films after atomic oxygen exposure; Observations with positron annihilation lifetime spectroscopy

後藤 亜紀*; 満汐 孝治*; 岡 壽崇; 田川 雅人*; 山下 真一*

Langmuir, 39(34), p.11954 - 11963, 2023/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:25.88(Chemistry, Multidisciplinary)

原子状酸素(AO)は地球低軌道における残留大気の主要成分の1つであり、5eVのエネルギーで宇宙船に衝突し、高分子材料表面にナノスケールの突起を形成する。本研究では、高分子の化学構造がAOによる微細構造形成に与える影響を明らかにするため、陽電子消滅寿命測定法を用いて高分子材料の自由体積空孔サイズおよび化学変化を調べた。AO照射によって高分子両面に形成される酸化層の表面からの深さは、ポリエチレンとポリプロピレンの方がポリスチレンよりも深いことがわかった。自由体積空孔サイズはポリスチレンが最も小さく、ポリピロピレン,ポリエチレンの順に大きかったことから、高分子の自由体積空孔の大きさの違いがAOの注入深さに影響を与え、結果として酸化層の厚さや表面形状が変化したと考えられる。

論文

A Synchrotron radiation photoelectron spectroscopic study on the oxidation of Si in diamond-like carbon film by hyperthermal O-atom beam

横田 久美子*; 田川 雅人*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

Journal of Surface Analysis, 20(3), p.221 - 225, 2014/03

Oxidation reaction efficiency of the embedded Si atoms in the diamond-like carbon (DLC) film was studied with a combination of the broad O-atom beam, high-speed chopper wheel and synchrotron radiation photoelectron spectroscopy (SR-PES). The high-speed chopper wheel converted the translational energy distribution of O-atom into spatial distribution on the DLC surface. High spatial and energy resolutions of SR-PES allow studying the difference in oxidation states of Si atoms in different translational energies. It was confirmed that the SiO$$_{2}$$ was formed by the high-energy collision conditions of O-atoms, whereas sub-oxides are formed with the low-energy collisions. The efficiency of SiO$$_{2}$$ formation at 9 eV-collision is evaluated to be 4 times greater than that at 2 eV-collision.

論文

Survivability of silicon-doped diamond-like carbon films in energetic atomic/molecular oxygen beam environments

田川 雅人*; 岸田 和博*; 横田 久美子*; 松本 康司*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; Zhang, J.*; Minton, T. K.*

Protection of Materials and Structures from the Space Environment; Astrophysics and Space Science Proceedings, Vol.32, p.547 - 555, 2012/08

Volatile products were measured from two types of diamond-like carbon films under the hyperthermal atomic oxygen (AO) beam bombardment. It was clearly observed that CO and CO$$_{2}$$ were formed at the conventional hydrogenated DLC surface by hyperthermal AO beam exposure. Desorption rates of CO and CO$$_{2}$$ are constant with AO fluence which reflects the constant erosion rate of the hydrogenated DLC. In contrast, Si-doped DLC shows decrease in amount of CO and CO$$_{2}$$ with increasing AO fluence. Oxidation of Si atoms at the DLC surface was detected by X-ray photoelectron spectroscopy. This is the evidence that SiO$$_{2}$$ film formed at the DLC surface could prevent AO reaction with C atoms in DLC which leads to loss of DLC. Since a self-healing capability can be expected on Si-doped DLC, metal doping is a promising technology for space application of DLC.

論文

Hydrogen removal from hydrogenated diamond-like carbon films by exposure to photon and energetic atomic oxygen beams

横田 久美子*; 田川 雅人*; 松本 康司*; 古山 雄一*; 北村 晃*; 神田 一浩*; 戸出 真由美; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

Protection of Materials and Structures from the Space Environment; Astrophysics and Space Science Proceedings, Vol.32, p.531 - 539, 2012/08

Stability of hydrogen in Diamond-like carbon (DLC) film under simulated space environment, i.e., hyperthermal atomic oxygen, vacuum ultraviolet (VUV) and soft X-ray exposures has been studied. Hydrogen in DLC was released by low-energy atomic oxygen beam exposure, whereas the gasification reaction of carbon atom needed collision energy above 3 eV. The desorption process in the deep region required a higher collision energy. The density of hydrogen decreased 11% by atomic oxygen exposure, and was independent of the collision energy. Photon exposure also releases hydrogen from DLC. High-energy photons in soft X-ray promote the hydrogen desorption even from deeper region with high efficiency. It was considered that soft X-ray could release bonded hydrogen which is not released by VUV or atomic oxygen exposures.

論文

Effect of the soft X-rays on highly hydrogenated diamond-like carbon films

神田 一浩*; 横田 久美子*; 田川 雅人*; 戸出 真由美; 寺岡 有殿; 松井 真二*

Japanese Journal of Applied Physics, 50(5), p.055801_1 - 055801_3, 2011/05

ダイヤモンドライクカーボン(DLC)薄膜は軟X線領域のシンクロトロン放射光を照射しながら酸素ガスに曝すとエッチングされることが一般に知られている。最近、高水素化DLC(H-DLC)薄膜に真空中で軟X線放射光を照射すると、水素が脱離して薄膜の密度,硬度,屈折率が増加することが見いだされた。本研究では、異なる三種類の水素濃度のH-DLC試料を用いて、放射光の照射効果を研究した。H-DLC薄膜はSi基板上に200nmの厚さで形成された。それには強度変調ラジオ波プラズマ化学気相成長法を用いた。放射光の照射はニュースバルBL6で行われた。その放射光は1keV以下の軟X線から赤外線までの連続エネルギースペクトルを持っている。水素濃度の放射光照射量依存性は弾性反跳粒子検出法(ERDA)とラザフォード後方散乱法(RBS)で評価された。水素濃度は低水素化DLC薄膜では一定に保たれたが、一方、高水素化DLC薄膜では軟X線照射量に依存して指数関数的に減少することが見いだされた。

論文

Effect of the soft X-rays on highly hydrogenated diamond-like carbon films

神田 一浩*; 横田 久美子*; 田川 雅人*; 戸出 真由美; 寺岡 有殿; 松井 真二*

Japanese Journal of Applied Physics, 50(5), p.055801_1 - 055801_3, 2011/05

 被引用回数:13 パーセンタイル:46.69(Physics, Applied)

The effect of soft X-ray irradiation of diamond-like carbon films in vacuum was investigated using synchrotron radiation (SR). Etching and the desorption of hydrogen upon SR exposure in vacuum occurred in highly hydrogenated diamond-like carbon (H-DLC) films; these processes were not observed in the irradiation of a low-hydrogenated DLC film. The extent of decrease in hydrogen content due to SR exposure was found to decrease with increasing the etching ratio of the H-DLC film. This indicates that hydrogen desorption from the H-DLC films competed with the etching process. Namely, the modified surface, in which hydrogen content was decreased by SR exposure, was immediately removed from the H-DLC film that had a high etching rate.

論文

Synchrotron radiation photoelectron spectroscopy and near-edge X-ray absorption fine structure study on oxidative etching of diamond-like carbon films by hyperthermal atomic oxygen

田川 雅人*; 横田 久美子*; 北村 晃*; 松本 康司*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 神田 一浩*; 新部 正人*

Applied Surface Science, 256(24), p.7678 - 7683, 2010/10

 被引用回数:15 パーセンタイル:52.68(Chemistry, Physical)

超熱原子状酸素ビームに曝した水素化ダイヤモンドライクカーボン(DLC)膜の表面構造変化を、ラザフォード後方散乱分光(RBS),放射光光電子分光(SR-PES),X線吸収端微細構造解析(NEXAFS)で調べた。DLC表面は酸化され、原子状酸素の高エネルギー衝突でエッチングされることがわかった。RBSとリアルタイム質量損失測定では原子状酸素強度とエッチング量は比例した。SR-PESでは酸化層はDLC膜の最表面に限られることがわかった。NEXAFSからはDLCのsp$$^{2}$$構造が選択的にエッチングされ、sp$$^{3}$$リッチ領域がDLC表面に残ることがわかった。DLC表面にsp$$^{3}$$リッチ領域が生成すると表面荒れが起こり、初期のDLC表面に比べてエロージョン収率が減少することがわかった。

報告書

バッグイン・バッグアウト方式による大型グローブボックスのアクリルパネル交換技術

桜庭 直敏; 沼田 正美; 古宮 友和; 市瀬 健一; 西 雅裕; 冨田 健; 宇佐美 浩二; 遠藤 慎也; 宮田 精一; 黒澤 達也; et al.

JAEA-Technology 2009-071, 34 Pages, 2010/03

JAEA-Technology-2009-071.pdf:21.07MB

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所の廃棄物安全試験施設(WASTEF)では、TRU核種を取り扱う大型グローブボックスの維持管理技術の一環として、バッグイン・バッグアウト方式によるアクリルパネルの交換技術を開発し、劣化が生じたアクリルパネルの交換作業に適用した。その結果、グローブボックス内の部分的な除染作業を行うだけで、負圧維持条件下で安全にアクリルパネルの交換ができた。また、グリーンハウスを用いてエアラインスーツを着用した作業者が直接アクリルパネルの交換を行う従来技術に比べ、安全性,作業性及びコスト等の面で極めて有効な作業技術であることが実証された。

論文

Fluorination of PMDA-ODA polyimide using hyperthermal atomic fluorine beams

田川 雅人*; 横田 久美子*; 前田 健一*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 赤松 謙祐*; 縄舟 秀美*

Polyimides and Other High-Temperature Polymers; Synthesis, Characterization and Applications, Vol.5, p.249 - 259, 2009/08

PMDA-ODAポリイミドの表面弗化を超熱弗素原子ビームを用いて行った。X線光電子分光と接触角計測によって得た分析結果をもとにしてその表面の基礎的な性質を報告する。CF, CF$$_{2}$$, CF$$_{3}$$がポリイミド表面にF原子ビームの強度に依存して形成されることがわかった。さらに、水の接触角を60度から120度まで弗素原子ビームの強度を変えることで制御できることを見いだした。原子間力顕微鏡で表面粗さを評価すると、F原子ビームに依存してわずかに増加するが、これは恐らくCF$$_{4}$$のような揮発性の生成物が生成するためと考えられる。このことはF原子ビーム照射中に水晶振動子を用いた質量変化の実測によって確かめられている。

論文

Atomic layer fluorination of highly oriented pyrolytic graphite using hyperthermal atomic fluorine beam

田川 雅人*; 横田 久美子*; 前田 健一*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

Applied Physics Express, 2(6), p.066002_1 - 066002_3, 2009/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:13.67(Physics, Applied)

超熱(運動エネルギー10eV)フッ素原子ビームと高配向熱分解形成グラファイト(HOPG)との反応が研究された。原子状フッ素を暴露したHOPG表面の放射光光電子分光による分析で、フッ化反応がHOPG(0001)最表面に限られることがわかった。これは10eVの運動エネルギーがグラファイト層を貫通するのに不十分であるが、C-C結合を切ってCFやCF$$_{2}$$基を形成するには十分であることが原因である。この実験によって10eV領域の超熱エネルギーは炭素系物質の最表面を無損傷で改質するのに有利であることが示された。

論文

Si-doping for the protection of hydrogenated diamond-like carbon films in a simulated atomic oxygen environment in low earth orbit

横田 久美子*; 田川 雅人*; 北村 晃*; 松本 康司*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; Fontaine, J.*; Belin, M.*

Transactions of the Japan Society for Aeronautical and Space Sciences, Space Technology Japan (Internet), 7(ists26), p.Pc_37 - Pc_42, 2009/06

Siドープダイヤモンドライクカーボン(DLC)に対する超熱原子状酸素(AO)照射の効果を調べた。組成比でSiを10%含むものと20%のものと二種類のDLCを試験した。試験には放射光光電子分光法(SR-PES)とラザフォード後方散乱法(RBS)を用いた。SR-PES法からAO照射によってSiO$$_{2}$$層がSiドープDLC表面に形成されることがわかった。RBSからはAO照射によってSiをドープしないDLCの膜厚が目減りすること、それと対照的に、SiドープDLC表面に形成されるSiO$$_{2}$$層がその下地のDLCを保護する効果があることがわかった。

論文

Hydrogen desorption from a diamond-like carbon film by hyperthermal atomic oxygen exposure

横田 久美子*; 田川 雅人*; 北村 晃*; 松本 康司*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

Applied Surface Science, 255(13-14), p.6710 - 6714, 2009/04

 被引用回数:16 パーセンタイル:53.98(Chemistry, Physical)

超熱原子状酸素に曝した水素化ダイヤモンドライクカーボン(DLC)中の水素と炭素の密度をラザフォード後方散乱分光と弾性反跳イオン分析で調べた。DLC中の水素密度は、原子状酸素の衝突エネルギーが3eV以上では炭素原子を取り去る必要があるが、2eV程度では酸素原子暴露とともに減少した。高い衝突エネルギーはDLCの深い部分からの水素の脱離に有効である。表面での水素密度は酸素原子暴露で6%減少したが、衝突エネルギーには依存しない。さらに、DLC中を拡散する遊離している水素は原子状酸素の衝突によるエネルギー移動によって脱離することがわかった。

論文

Protection of diamond-like carbon films from an energetic atomic oxygen bombardment with Si-doping technology

横田 久美子*; 田川 雅人*; 北村 晃*; 松本 康司*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; Fontaine, J.*; Belin, M.*

AIP Conference Proceedings 1087, p.368 - 383, 2008/05

Siをドープしたダイヤモンドライクカーボン(DLC)の表面保護に関して、超熱原子状酸素(AO)ビーム照射の効果を調べた。Siの含有率が10%と20%の二種類のDLCを試験した。高分解能放射光光電子分光法(SR-PES)とラザフォード後方散乱法を用いて、超熱原子状酸素ビームを照射したDLC表面を分析した。SR-PES分析から、SiをドープしたDLCではAO照射によってSiO$$_{2}$$層が形成されることがわかった。RBS分析からは、ノンドープDLCではAO照射によって膜厚が目減りすること、それとは対照的に、SiドープDLCではSiO$$_{2}$$層が下地のDLCを保護することがわかった。

論文

Space environmental effects on MoS$$_{2}$$ and diamond-like carbon lubricating films; Atomic oxygen-induced erosion and its effect on tribological properties

田川 雅人*; 横田 久美子*; 松本 康司*; 鈴木 峰男*; 寺岡 有殿; 北村 晃*; Belin, M.*; Fontaine, J.*; Martin, J. M.*

Surface & Coatings Technology, 202(4-7), p.1003 - 1010, 2007/12

 被引用回数:76 パーセンタイル:91.16(Materials Science, Coatings & Films)

低軌道宇宙環境における5eV原子状酸素の影響を、二硫化モリブデンスパッタ膜並びにダイヤモンドライクカーボン潤滑剤に対して実験的に検証した。X線光電子分光の結果から、二硫化モリブデン表面のモリブデンの酸化と、硫黄の気化が顕著であることが示された。深さ方向分析の結果、これらの変化は表面から3nmと極めて浅い領域で生じていることが示された。これは表面で酸化したモリブデンが保護膜の役目を果たし、酸素原子の影響を防いでいるためであると考えられる。このような組成変化は摩擦係数にも影響を及ぼすが、表面層が磨耗によって除去されるとその影響は見られない。しかし、モリブデン酸化物のアブレシブ磨耗の結果、原子状酸素照射のある条件下では二硫化モリブデンの寿命が極端に低下することが示された。一方、ダイヤモンドライクカーボンでは表面の炭素の酸化状態は原子状酸素によっても大きく変化しないことが放射光光電子分光から明らかになったが、ラザフォードバックスキャッタリングの結果、膜自体の気化劣化が激しいことが示され、宇宙環境におけるDLCの利用には保護膜形成等の措置が必要である。

論文

Direct insertion of oxygen atoms into the backbonds of subsurface Si atoms using translational energies of oxygen atom beams

田川 雅人*; 横田 久美子*; 裙本 晋之助*; 十河 千恵*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

Applied Physics Letters, 91(3), p.033504_1 - 033504_3, 2007/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:21.76(Physics, Applied)

Si(001)表面のSi原子の直接酸化反応をエリプソメトリ及び放射光光電子分光法で研究した。その場エリプソメトリ測定から、2.7-5.0eVの運動エネルギーを有する酸素原子ビームでは酸化膜厚が0.6-0.7nmまで直線則に従うが、1.8eVの運動エネルギーでは0.3nmで直線則から外れることが明らかになった。これらの結果は、2.7-5.0eVの運動エネルギーを有する酸素原子ビームを用いるとSiのバックボンドが直接酸化されることを示唆している。

論文

Detailed structural analysis and dielectric properties of silicon nitride film fabricated using pure nitrogen plasma generated near atmospheric pressure

早川 竜馬*; 中永 麻里*; 吉村 毅*; 芦田 篤*; 藤村 典史*; 上原 剛*; 田川 雅人*; 寺岡 有殿

Journal of Applied Physics, 100(7), p.073710_1 - 073710_8, 2006/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:43.42(Physics, Applied)

大気圧プラズマ(AP)法で形成されたシリコン酸窒化膜について詳細な構造分析と絶縁特性の測定を行った。その結果をRFプラズマの場合と比較した。AP法の場合は298から773Kの範囲でSi$$_{3}$$N$$_{3.5}$$O$$_{0.7}$$の組成を持つ1.8nmの膜が形成される。1486.6eVの単色Al-Ka線と高分解能ラザフォード後方散乱分光からN原子がNSi$$_{3}$$結合に関与する割合はAPプラズマの方が10%以上大きいことがわかった。298から773Kの範囲ではリーク電流密度は変わらない。298Kで形成した膜のそれは5MV/cmの電界強度のとき7$$times$$10$$^{-2}$$A/cm$$^{2}$$である。この値はRFプラズマの場合に比べて一桁小さい。

論文

Oxidation of Si(001) with a hyperthermal O-atom beam at room temperature; Suboxide distribution and residual order structure

田川 雅人*; 十河 千恵*; 横田 久美子*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 志村 考功*

Applied Physics Letters, 88(13), p.133512_1 - 133512_3, 2006/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:30.16(Physics, Applied)

放射光光電子分光法(SR-PES)と結晶切断ロッド(CTR)散乱法を用いて5eVの原子状酸素ビームで室温酸化されたSi(001)表面の極薄酸化膜を調べた。SR-PESスペクトルからはサブオキサイドが界面よりも表面に多いことがわかった。CTR散乱データからは(1 1 0.3-0.8)近傍の強度が小さいことから酸化膜のSiO$$_{2}$$はあまり配列構造を取っていないことがわかった。これらは格子間Si原子の逆拡散で説明できる。

論文

Synchrotron radiation photoelectron emission study of SiO$$_{2}$$ film formed by a hyperthermal O-atom beam at room temperature

田川 雅人*; 十河 千恵*; 横田 久美子*; 鉢上 隼介; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

Japanese Journal of Applied Physics, 44(12), p.8300 - 8304, 2005/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:21.04(Physics, Applied)

神戸大学が持つ酸素原子ビーム装置を用いてSi(001)基板上に室温で作製したシリコン酸化膜をSPring-8の原研軟X線ビームラインで光電子分光解析した。酸素原子ビームで作製したシリコン酸化膜では通常の熱酸化膜に比べてサブオキサイドが少ないことが明らかになった。

口頭

ERDA/RBS/SR-PES study on the effect of reactive atomic beam exposures to hydrogenated diamond-like carbon films relevance to hydrogen storage applications

田川 雅人*; 横田 久美子*; 北村 晃*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

no journal, , 

本研究では、超熱酸素原子と高濃度に水素化されたノンドープダイヤモンドライクカーボン(DLC)との相互作用が研究された。水素化DLCは原子濃度50%の水素を含んでいる。酸素原子を照射するとDLCから水素が抜けた。その脱水素の深さは酸素原子の入射エネルギーに依存した。この現象は酸素の入射エネルギーが表面炭素との最初の衝突で移動し、反応位置近くの水素を脱離させることに使われたためである。また、衝突エネルギーが3eV以上のときには炭素も酸素原子によって酸化された。超熱エネルギーを持つ酸素原子の衝突で室温でもシリコンドープDLCでは二酸化シリコンが形成されるので、シリコン又は金属ドープDLCはSiO$$_{2}$$又は金属酸化物層を通した水素のダイナミクスに関して表面酸化層の役割を研究するには有用である。

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