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論文

Rapid analytical method of $$^{90}$$Sr in urine sample; Rapid separation of Sr by phosphate co-precipitation and extraction chromatography, followed by determination by triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS/MS)

富田 純平; 竹内 絵里奈

Applied Radiation and Isotopes, 150, p.103 - 109, 2019/08

緊急時における作業者の内部被ばくを評価するために、尿中$$^{90}$$Sr迅速分析法を開発した。尿試料中のSrはリン酸塩共沈及びプレフィルター, TRUレジン及びSrレジンのタンデムカラムを用いた抽出クロマトグラフィーにより迅速に分離され、$$^{90}$$Sr濃度はトリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS/MS)により定量された。1mL min$$^{-1}$$の酸素リアクションガス流量でMS/MSモードにより測定したところ、50mg-Sr L$$^{-1}$$までは、m/z=90における$$^{88}$$Srのテーリングは見られなかった。m/z=90の干渉となるGe, Se及びZrは、化学分離により除去された。既知量の$$^{90}$$Srと1mgのGe, Se, Sr及びZrを含む合成尿(1.2-1.6L)を用いて分析法の妥当性を確認した。尿試料からのSrの分離及びICP-MS/MSによる$$^{90}$$Sr測定に要する時間は約10時間、検出限界値は尿試料あたり1Bqであった。

論文

Sources of $$^{137}$$Cs fluvial export from a forest catchment evaluated by stable carbon and nitrogen isotopic characterization of organic matter

武藤 琴美; 安藤 麻里子; 小嵐 淳; 竹内 絵里奈; 西村 周作; 都築 克紀; 松永 武*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 314(1), p.403 - 411, 2017/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:12.06(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所事故により森林に沈着した放射性Csが河川を通して流出することで、下流の市街地や農地への汚染が長期間続くことが懸念されている。本研究では、森林から河川への放射性Cs流出挙動を評価するために、落葉広葉樹林を集水域とする小河川に放射性Csの連続捕集装置を設置し、事故の半年後から4年間調査を行った。河川中の放射性Csを懸濁態と溶存態に分けて採取し、懸濁態は粒径ごとに分画した。また、河川中の懸濁物と土壌について、炭素及び窒素の量と同位体比を分析し比較した。その結果、放射性Csの主要な流出形態は粒径75$$mu$$m以下の懸濁態であり、分解の進んだリターと鉱物土壌を起源としていることが明らかになった。また、リター分解を起源とする溶存態Csの流出量も無視できないことが分かった。リターから土壌への放射性Csの移行が進んでいることから、今後、溶存態による河川流出は数年で減少する一方、懸濁態による河川流出は長期間継続することが示唆された。

報告書

原子力施設等の緊急時における被ばく評価事例集

川崎 将亜; 中嶌 純也; 吉田 圭佑; 加藤 小織; 西野 翔; 野崎 天生; 中川 雅博; 角田 潤一; 菅谷 雄基; 長谷川 里絵; et al.

JAEA-Data/Code 2017-004, 57 Pages, 2017/03

JAEA-Data-Code-2017-004.pdf:2.34MB

原子力施設の事故発生時においては、事故による影響及びその範囲を迅速に把握するために、放出された放射性物質による一般公衆への影響や事故による作業者の個人被ばく線量を早期に評価し報告することが求められる。そのため、原子力科学研究所放射線管理部においては、事故発生時の迅速な対応に資するために、一般公衆及び作業者の被ばく線量評価について、評価方法及び必要となる各種パラメータ等を想定される事故事例ごとにまとめ、事例集を整備した。本事例集では、原子力科学研究所で想定される各種事故に加え、過去の原子力事故で放出された放射性物質による被ばく評価について扱っており、これらは緊急時における被ばく評価についての知見・技術の継承にも用いることができる。

論文

Post-deposition early-phase migration and retention behavior of radiocesium in a litter-mineral soil system in a Japanese deciduous forest affected by the Fukushima nuclear accident

小嵐 淳; 西村 周作; 中西 貴宏; 安藤 麻里子; 竹内 絵里奈; 武藤 琴美

Chemosphere, 165, p.335 - 341, 2016/12

 被引用回数:14 パーセンタイル:18.89(Environmental Sciences)

福島原子力発電所事故の環境・公衆影響を評価するためには、地表面に沈着したセシウムのリター-土壌系における挙動を把握することが重要であるが、特に沈着後初期段階におけるこの挙動に関する知見は少ない。本研究では、事故後すぐに落葉広葉樹林においてライシメーターを設置し、4年間にわたってリター-土壌境界層及び土壌層内におけるセシウムの下方移行量を直接測定した。その結果、セシウムの下方移行量はすべての深さにおいて年々減少し、リター層に沈着したセシウムが速やかに土壌へ移行するとともに、土壌表層5cm以内で急速に移動性を失う様子を捉えることに成功した。この結果により、日本の落葉広葉樹林では、土壌-植生間におけるセシウムの循環は長期にわたって継続しないことが示唆された。

論文

Year-round variations in the fluvial transport load of particulate $$^{137}$$Cs in a forested catchment affected by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident

松永 武; 中西 貴宏; 安藤 麻里子; 竹内 絵里奈; 武藤 琴美; 都築 克紀; 西村 周作; 小嵐 淳; 乙坂 重嘉; 佐藤 努*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 310(2), p.679 - 693, 2016/11

AA2015-0821.pdf:3.78MB

 被引用回数:5 パーセンタイル:23.48(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所事故に由来する放射性Csの森林集水域からの流出挙動とその変動要因を解明するために、渓流水中の懸濁態放射性Csの流出量を2012年から2年間連続して測定した。懸濁態$$^{137}$$Csの流出は、流域からの懸濁物質の流出と密接な関係があり、降雨量の多い8-9月に増加した。$$^{137}$$Csは懸濁物質中の粘土鉱物に強く結びついており、流下中に水中に溶存しないことが、鉱物同定及び抽出実験の結果より示唆された。また、単位懸濁物質量あたりの$$^{137}$$Cs濃度は、2012年から徐々に低下していた。これらの結果より、懸濁態$$^{137}$$Csの流出量は、降雨量に関連した懸濁物質量の変動と、懸濁物質中の$$^{137}$$Cs濃度の経年変化の両方の影響を受けて変化していることが明らかとなった。

論文

懸濁態及び溶存態Csの森林から河川への流出とその変化傾向

武藤 琴美; 安藤 麻里子; 竹内 絵里奈; 西村 周作; 小嵐 淳; 都築 克紀; 中西 貴宏; 松永 武

KEK Proceedings 2015-4, p.252 - 257, 2015/11

福島第一原子力発電所事故により大気中に放出された放射性Csの多くは森林に沈着し、現在も残留している。本研究では森林から河川への放射性Csの流出挙動を評価するために、北茨城市の森林を集水域とする小河川に放射性Csの連続捕集装置を設置し調査を行った。放射性Csは粒径の異なる懸濁態と溶存態Csに分け、それぞれについて流出挙動を評価した。調査期間は2012年12月から2014年11月である。懸濁物はカートリッジフィルターを用いて捕集し、粒径毎に4種類(2000$$mu$$m以上, 500-2000$$mu$$m, 75-500$$mu$$m, 75$$mu$$m以下)に篩別した。溶存態はCs吸着剤を充填したカラムに通水させ捕集した。フィルター及びカラムの交換は約1ヶ月毎に行い、各試料は乾燥させてGe半導体検出器で$$gamma$$線測定を行った。調査の結果、流量の増加が懸濁態・溶存態$$^{137}$$Csの流出量に影響を与えることが明らかになった。粒径別に見ると、懸濁態全体に対する流出量の割合は粒径75$$mu$$m以下のものが最大だったが、流量が特に多い期間に粒径75-2000$$mu$$mの比較的大きな粒子が増加した。流出量全体では懸濁態の割合が多いが、冬期は溶存態の割合が増加する傾向が見られた。

論文

Catchment-scale distribution of radiocesium air dose rate in a mountainous deciduous forest and its relation to topography

安藤 麻里子; 小嵐 淳; 竹内 絵里奈; 都築 克紀; 西村 周作; 松永 武

Journal of Environmental Radioactivity, 147, p.1 - 7, 2015/09

AA2014-0585.pdf:2.18MB

 被引用回数:12 パーセンタイル:34.16(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所事故起源の放射性Csにより汚染を受けた山間地の小河川集水域を対象として、空間線量率分布を詳細に測定した。GPS連動型放射性自動計測システムKURAMA-IIを用いた連続測定及びNaIサーベイメーターを用いた一定間隔毎の測定により、山間地での空間線量率と地形との関係を明らかにした。2013年8-9月に測定した空間線量率は、標高の高い東向きの斜面で高く、谷と西向きの斜面で低い値を示した。また、狭い範囲であっても斜面方位の違いにより空間線量率が大きく異なっており、空間線量率分布が地形と密接に関連していることが明らかとなった。山間部における線量の評価や放射能の蓄積量の推定においては、その空間分布を考慮することが重要であることが示された。

論文

A Passive collection system for whole size fractions in river suspended solids

松永 武; 中西 貴宏; 安藤 麻里子; 竹内 絵里奈; 都築 克紀; 西村 周作; 小嵐 淳; 乙坂 重嘉; 佐藤 努*; 長尾 誠也*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1291 - 1295, 2015/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.75(Chemistry, Analytical)

河川中の懸濁物に含まれる放射性核種を研究する目的で、従来にない簡便な受動型の捕集方法を開発し、実証した。これは複数のカートリッジフィルターを備えた大型ホルダーを用いるものである。河川水は河床勾配を利用して、上流からホースによりフィルタホルダーに自然に導く。この方法により、長期にわたる無人捕集が可能になる。従来法に比較して大きな量(数十グラム以上)を捕集することになるので、通例の放射性核種濃度分析に加えて、懸濁物の特性分析も行うことができる長所を持つ。この手法は、懸濁物に含まれる化学物質の研究にも利用できるであろう。

論文

Topographic heterogeneity effect on the accumulation of Fukushima-derived radiocesium on forest floor driven by biologically mediated processes

小嵐 淳; 安藤 麻里子; 竹内 絵里奈; 西村 周作

Scientific Reports (Internet), 4, p.6853_1 - 6853_7, 2014/10

 被引用回数:24 パーセンタイル:19.98(Multidisciplinary Sciences)

福島第一原子力発電所事故によって、山地や丘陵地に位置する森林が$$^{137}$$Csによって汚染された。地形的要因が森林地表面における$$^{137}$$Csの動態に及ぼす影響を解明するために、2013年8月に、落葉広葉樹林の急斜面における福島事故起源$$^{137}$$Csの分布を調査した。落葉堆積物及びそれに保持される$$^{137}$$Csが斜面底部に蓄積していることを見出した。蓄積している$$^{137}$$Csの65%が、平均年齢が0.5-1.5年と推定される事故後の新しい落葉や分解のあまり進んでいない落葉に保持されていた。さらに、2011年5月(事故から2か月後)に展葉した葉の$$^{137}$$Cs濃度が高いこと、その濃度は時間とともに低下したが、2014年においてもなお事故前の濃度レベルより2桁高いことを観測した。これらの結果から、森林斜面における底部への$$^{137}$$Cs再分配は生物が関与したプロセスによって強く制御されており、落葉樹のリターフォールにより今後も継続することを初めて示した。

口頭

グラファイト生成の前処理の違いにおける$$^{14}$$C測定への影響; サルフィックスと銀板の比較

竹内 絵里奈; 安藤 麻里子; 小嵐 淳; 國分 陽子; 西尾 智博*; 大脇 好夫*; 眞田 勝樹*

no journal, , 

加速器質量分析(AMS)による$$^{14}$$C測定では、試料から精製した二酸化炭素を鉄触媒で水素還元することで得たグラファイトを用いる。この過程で二酸化炭素中に硫黄酸化物やハロゲン化合物が含まれるとグラファイトの生成を阻害するため、それらの不純物を除去する必要がある。本研究では、不純物を多く含む土壌の測定において、前処理の違いがグラファイト生成および$$^{14}$$C測定値に与える影響を評価するために、サルフィックス(酸化銀と酸化コバルトの混合物)と銀板を用いた2つの不純物除去法を比較検討した。炭素同位体比が既知の標準試料、スルファニルアミド、硫黄含有量が異なる3か所の土壌に対して、サルフィックス及び銀板を用いた前処理を行い、グラファイト生成の収率と炭素同位体比($$^{13}$$Cおよび$$^{14}$$C)の測定結果を比較し、両処理法の適用性を確認した。

口頭

KURAMA-IIを用いた森林集水域での空間線量率分布の測定

竹内 絵里奈; 安藤 麻里子; 小嵐 淳; 西村 周作; 都築 克紀; 松永 武

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所事故で放出された放射性Csの多くは森林に沈着し現在も留まっている。森林の空間線量率分布を明らかにすることは、放射性Csの森林内での移動を評価し、森林作業従事者の被ばくを管理するために重要である。本研究では、福島第一原子力発電所から南西約67kmの北茨城市の森林集水域を対象とし、GPS連動型放射線自動計測システムKURAMA-IIを用いた空間線量率の詳細測定を行うとともに、NaIシンチレーションサーベイメータにより5cm高さ及び100cm高さの空間線量率を測定することで、森林内の空間線量率分布の特徴を明らかにした。対象集水域の空間線量率は周辺部の尾根で高く、中心付近の谷で低い傾向が見られた。福島第一原子力発電所のある北東に面し、比較的標高の高い領域では、南西に面する領域よりも空間線量率が有意に高かった。また、NaIシンチレーションサーベイメータの測定結果より、100cm高さの空間線量率は、5cm高さの値と直線関係を示していることから、地表面の放射性Csの寄与を主に受けていると考えられる。KURAMA-IIを山間部に適用し、森林内での空間線量率の詳細な分布を測定する手段として有効であることを示した。

口頭

懸濁態及び溶存態放射性Csの森林から河川への流出

竹内 絵里奈; 安藤 麻里子; 西村 周作; 中西 貴宏; 都築 克紀; 小嵐 淳; 松永 武

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所の事故により放出された放射性Csは、現在でも森林に多く沈着しており、降雨などによる河川への流出が懸念されている。本研究では、降雨や季節変動と放射性Csの流出挙動の相関を調べるために、放射性Csを連続的に捕集する装置を設置し、森林から河川への放射性Csの流出量を溶存態と粒径の異なる懸濁態に分けて評価した。観測は北茨城市の小河川を対象とし、2012年11月から2013年12月にかけて行った。カートリッジフィルターに河川水を通水させて懸濁物を捕集し、4つのサイズ(F1: 2000$$mu$$m以上、F2: 500-2000$$mu$$m、F3: 75-500$$mu$$m、F4: 75$$mu$$m以下)に篩別した。溶存態CsはCs吸着剤を充填した2本の塩ビ製カラムに通水させて捕集した。カートリッジフィルター及びカラムは、1ヵ月毎に交換し各試料はGe半導体検出器で$$gamma$$線測定を行った。その結果、夏季(5$$sim$$10月)は降雨量が多く土砂が増えることから懸濁態Csの流出割合が多く、冬季(12$$sim$$4月)になると溶存態Csの流出割合が増加する傾向が見られた。懸濁態の粒径別では、ほとんどが75$$mu$$m以下のサイズで流出していることを示した。

口頭

Radiocesium in a mountainous forested catchment; Inventory, distribution, and fluvial discharge

竹内 絵里奈; 安藤 麻里子; 西村 周作; 中西 貴宏; 都築 克紀; 小嵐 淳; 松永 武

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所の事故で放出された放射性Csの多くは山間部の森林に沈着している。しかし、山間部での放射性Csの沈着量分布やその河川流出挙動に関する報告は少ない。我々は北茨城市内にある落葉広葉樹林の小河川集水域(0.6km$$^2$$)を対象として、空間線量率分布の詳細な調査と、集水域内で一定間隔毎に行った放射性Cs沈着量の測定結果をもとに、集水域全体の放射性Cs沈着量を評価した。また、放射性Csの河川流出量の季節変化を、独自に開発した河川水中Cs捕集システムを用いて、懸濁態と溶存態それぞれについて測定した。土壌表層(土壌及びリター)の放射性Cs沈着量と同じ地点の空間線量率の測定結果は直線関係を示し、対象集水域では、空間線量率分布から地表面の放射性Cs沈着量を推定可能であることが確認できた。この結果をもとに計算した全集水域の$$^{137}$$Cs沈着量は19$$pm$$7GBqであった。$$^{137}$$Csの河川流出における各形態の割合は、懸濁態が多雨期に、溶存態が積雪期に増加した。2013年の$$^{137}$$Cs年間流出量は5.9$$pm$$0.2MBqであり、対象とした集水域から河川への$$^{137}$$Csの流出率は0.03%と評価された。

口頭

森林渓流における有機炭素の流出特性

竹内 絵里奈; 安藤 麻里子; 小嵐 淳; 西村 周作; 武藤 琴美; 都築 克紀; 中西 貴宏; 松永 武

no journal, , 

森林から河川を通じた有機炭素の流出過程を解明することは、森林集水域内の炭素循環における炭素消失を理解する上で重要である。本研究では、北茨城市の森林集水域内の渓流水を対象として、溶存態有機炭素(DOC)濃度の連続測定を行うとともに、懸濁物質を捕集して粒子状有機炭素(POC)の量及び同位体測定を行い、2013年から2014年にかけてその流出特性を評価した。POCは、2つの孔径のカートリッジフィルターに通水させて捕集し、粒径毎に篩分けを行い、炭素量及び炭素:窒素同位体比の測定を行った。DOC濃度は、フィルターを通過した渓流水の紫外線吸光度を連続的に測定した。DOC濃度は、降水イベントとそれに伴う河川流量の増加に応じて上昇したが、その濃度変化は降水量や先行降雨の状況により大きく異なった。台風シーズン等の高流量期には、DOC濃度の増加が頭打ちになり、一方で小さな降雨イベントではDOC濃度が急激に上昇した。これらの結果は、降水の河川への流入経路の違いを反映していると示唆された。

口頭

グラファイト化のための硫黄除去法における$$^{14}$$C混入汚染の評価

竹内 絵里奈; 小嵐 淳; 國分 陽子; 安藤 麻里子; 西尾 智博*; 大脇 好夫*; 松原 章浩

no journal, , 

加速器質量分析法(AMS)による$$^{14}$$C測定では、試料精製中のCO$$_{2}$$ガスに硫黄酸化物が含まれているとグラファイト化を阻害するため、銀シート、銀線、サルフィックス試薬等を用いてガス中の不純物を除去する。一方で、多量のサルフィックスを用いると$$delta$$$$^{13}$$C値が減少する傾向がみられ、AMS測定値に影響を及ぼす例も報告されており、不純物除去法自体が現代炭素の汚染源になることが懸念される。こうした前処理法による汚染は、特に古い年代の試料や少量の試料で推定年代に大きく影響を与えるため、不純物除去法の汚染について評価する必要がある。本研究では、Dead Carbonである試料を用いて、3種類の不純物除去法について汚染の程度を比較した。精製後のCO$$_{2}$$は、それぞれグラファイト化を行い、AMSを用いてpMC値(percent Modern Carbon:試料中の現代炭素の割合)を測定した。pMC値は銀シート$$>$$銀線、サルフィックス(15粒)だった。3つの不純物除法のうち最もpMC値が低いサルフィックスについて、使用量を3粒, 45粒に変化させて同様に比較した。結果、3粒(pMC値=0.19$$pm$$0.05%)よりも15粒の方がpMC値も高くなる傾向がみられ、試薬自体が現代炭素による汚染源になっている可能性が示唆された。

口頭

抽出クロマトグラフィーとICP-MS/MSによる尿中$$^{90}$$Sr迅速分析法

富田 純平; 竹内 絵里奈

no journal, , 

本研究では、簡便な共沈及び抽出クロマトグラフィーによるSrの迅速分離とトリプル四重極ICP-MS(ICP-MS/MS)による$$^{90}$$Sr濃度測定を組み合わせた尿中$$^{90}$$Srの迅速分析法について検討した。$$^{90}$$Srは、MS/MSモードで測定し、リアクションガスとしてO$$_{2}$$(流量100%)を使用した。Srを50mg/L含む溶液を測定したところ、m/z=90への$$^{88}$$Srテーリングの影響は確認されなかった。また、この測定条件では、同重体である$$^{90}$$Zrに加え、Ge及びSeによる干渉が確認されため、合成尿(1.6L)にGe, Se, Sr及びZrをそれぞれ1mg添加し、リン酸塩共沈により回収後、抽出クロマトグラフィー用レジン(プレフィルタ、TRU及びSrレジンをこの順番に連結したもの)によりSrを分離した。その結果、m/z=90のシグナル強度はバックグラウンドレベルまで低減できた。この時のSrの回収率は平均77%であった。また、合成尿(1.2-1.6L)に既知量の$$^{90}$$Sr添加し、同様に分析したところ、測定値は添加量と誤差範囲(2$$sigma$$)内で一致し、手法の妥当性が確認された。本実験で得られた検出限界値は約1.0Bq/尿試料であり、尿試料からのSr分離及びICP-MSによる$$^{90}$$Sr測定に要した時間は10時間程度であった。

口頭

人形峠環境技術センター露天採掘場跡地におけるラジウムを高濃度に含む地下水の成因

竹内 絵里奈; 富田 純平; 小原 義之

no journal, , 

一般的な地下水では$$^{226}$$Ra濃度と塩分に正の相関があるが、人形峠環境技術センター内露天採掘場跡地では低塩分にも関わらず$$^{226}$$Ra濃度が高い地下水が存在する。本研究では、人形峠環境技術センター内露天採掘場跡地の地下水中のRa同位体、岩石試料のU系列とTh系列の核種濃度の測定を行い、淡水系にも関わらず$$^{226}$$Raが高濃度となる地下水の成因について考察した。本研究で得られた地下水中$$^{226}$$Ra濃度は、塩分の増加とともに高くなる傾向が見られ、国内の淡水系地下水と比べると塩分から予想される値よりも高い濃度であった。地下水中の$$^{226}$$Ra濃度が最も高濃度であった観測孔に着目すると、U抽出後に捨石中のTh同位体($$^{232}$$Th, $$^{230}$$Th)から成長するRa同位体の放射能比($$^{228}$$Ra/$$^{226}$$Ra)は、地下水中の$$^{228}$$Ra/$$^{226}$$Ra放射能比よりも1桁以上高く見積もられる。このため、捨石中のTh同位体の$$alpha$$壊変に伴う$$alpha$$反跳によるRaの供給では、水中の$$^{228}$$Ra/$$^{226}$$Ra放射能比を説明することは困難であり、水中の$$^{226}$$Raは捨石中の$$^{226}$$Raを高濃度に含む鉱物等からの溶出により水中へ供給されている可能性が考えられた。

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