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論文

Competition between mass-symmetric and asymmetric fission modes in $$^{258}$$Md produced in the $$^{4}$$He + $$^{254}$$Es reaction

西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; 牧井 宏之; Orlandi, R.; Kean, K. R.*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Chiera, N. M.*; et al.

Physical Review C, 111(4), p.044609_1 - 044609_12, 2025/04

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.111.044609
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Physics, Nuclear)

In spontaneous fission (SF) it is found that the mass-asymmetric fission of well-known actinides suddenly changes to the symmetric fission when nucleus has a mass number $$A_{c}$$ larger than 257. We have measured for the first time fission-fragment mass and total-kinetic-energy (TKE) distributions of the excited compound nucleus $$^{258}$$Md, populated in the reaction $$^{4}$$He+$$^{254}$$Es, using the rare isotope $$^{254}$$Es with a short half-life, $$T_{1/2}$$=276 days. The fission of $$^{258}$$Md can be interpreted as involving 3 fission modes: an mass-asymmetric mode and two modes of mass-asymmetric fissions, the latter two are manifested by different TKE values. Predominantly symmetric fission was obtained at the excitation energy of 15.0 MeV. By increasing the energy to 18.0 MeV, the asymmetric fission mode dominates. Both such a strong change of fission modes within a small increase of excitation energy and the enhancement of asymmetric split are new phenomena in fission.

論文

Chemical characterization of a volatile dubnium compound, DbOCl$$_3$$

Chiera, N. M.*; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 富塚 知博; 浅井 雅人; 安達 サディア*; Dressler, R.*; 廣瀬 健太郎; 井上 浩樹*; 伊藤 由太; et al.

Angewandte Chemie; International Edition, 60(33), p.17871 - 17874, 2021/08

https://doi.org/10.1002/anie.202102808
 被引用回数：5 パーセンタイル：23.84(Chemistry, Multidisciplinary)

等温ガスクロマトグラフ法を用いて、105番元素ドブニウム(Db)の単一原子を対象として、揮発性オキシ塩化物を合成し、化学的性質を調べた。同一条件下で同族元素ニオブおよびタンタルの揮発性と比較したところ、NbOCl$$_3 > $$ TaOCl$$_3 geq$$ DbOCl$$_3$$の関係が得られた。これはDb分子中の共有結合性が周期表からの予想よりも強くなっているためと考えられる。本成果により、超アクチノイド元素の化学的性質に関する理論計算に対する信頼できる実験データを与えることができた。

論文

Initial oxidation processes of ultrathin hafnium film and hafnium disilicide islands on Si(100)-2$$times$$1 surfaces studied using core-level X-ray photoelectron spectroscopy

垣内 拓大*; 山崎 英輝*; 塚田 千恵*; 吉越 章隆

Surface Science, 693, p.121551_1 - 121551_8, 2020/03

https://doi.org/10.1016/j.susc.2019.121551
 被引用回数：4 パーセンタイル：19.35(Chemistry, Physical)

光電子分光法を用いてSi(100)-2$$times$$1表面上のハフニウム(Hf)超薄膜の酸化を調べた。金属Hfは急速に酸化され二酸化ハフニウム(HfO$$_{2}$$)とその亜酸化物に変化した。界面のHfSi成分は、O$$_{2}$$とほとんど反応しなかった。これらの事実は、Hf/Si(100)薄膜の初期酸化において金属Hfの存在が重要であることを示唆している。873Kから973Kにアニールした後、低価数のHf亜酸化物は完全に酸化されてHfO$$_{2}$$になった。アニール温度が約1073Kに達すると界面のSiO$$_{2}$$と極薄HfO$$_{2}$$から酸素が完全に除去された。そして、極薄HfO$$_{2}$$層が島状ハフニウムシリサイド($$i$$-HfSi$$_{2}$$)に変化し、Si(100)-2$$times$$1表面上に形成された。$$i$$-HfSi$$_{2}$$は298KでO$$_{2}$$とわずかに反応した。Si(100)-2$$times$$1表面の初期酸化とは対照的に、$$i$$-HfSi$$_{2}$$は優先的に酸化された。

論文

Optimization of an isothermal gas-chromatographic setup for the chemical exploration of dubnium (Db, Z = 105) oxychlorides

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 伊藤 由太; 白井 香里*; 鈴木 颯人; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 320(3), p.633 - 642, 2019/06

https://doi.org/10.1007/s10967-019-06505-w
 被引用回数：2 パーセンタイル：16.80(Chemistry, Analytical)

等温ガスクロマトグラフ(IGC)装置を開発し、オンライン気相研究に向けた動作試験をおこなった。核反応によって合成した5族遷移金属ニオブおよびタンタルの短寿命同位体をガスジェット気流によってIGC装置へ直接搬送し、反応ガスとしてSOCl$$_2$$を用いてオキシ塩化物を生成する。このときのNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成条件並びに搬送条件を調べたところ、半減期($$t_{1/2}$$)が約30秒の核種について全体の効率が7%であると見込むことができた。したがって、本IGC装置は$$^{262}$$Db($$t_{1/2}$$=34秒)適用可能であることがわかった。

論文

Formation and thermochemical properties of oxychlorides of niobium (Nb) and tantalum (Ta); Towards the gas-phase investigation of dubnium (Db) oxychloride

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

Inorganica Chimica Acta, 486, p.361 - 366, 2019/02

https://doi.org/10.1016/j.ica.2018.10.032
 被引用回数：5 パーセンタイル：20.11(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

トレーサー量のNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成とその石英表面における吸着挙動を、等温ガスクロマトグラフ法を用いて調べた。吸着-脱離モデルをもとにしたモンテカルロ・シミュレーションにより、それぞれについて求められた吸着エンタルピー($$Delta H_{rm ads}$$)は、-$$Delta H_{rm ads}$$(NbOCl$$_3$$) = 102 $$pm$$ 4 kJ/molおよび-$$Delta H_{rm ads}$$(TaOCl$$_3$$) = 128 $$pm$$ 5 kJ/molだった。得られた値は、それぞれの化合物の昇華エンタルピーから経験的に予想される値と非常によく一致した。これにより、金属オキシ塩化物について$$Delta H_{rm ads}$$と$$Delta H^circ _{rm subl}$$間に知られている経験式を更新することができた。さらに、NbおよびTaオキシ塩化物の$$Delta H^circ _{rm subl}$$から外挿してDbOCl$$_3$$について予想された$$Delta H^circ _{rm subl}$$(DbOCl$$_3$$)から、$$Delta H_{rm ads}$$(DbOCl$$_3$$)は135 $$pm$$ 2 kJ/molと予想された。本結果を元に、今後同一実験条件下でDbOCl$$_3$$の吸着挙動研究をおこない、5族元素の揮発性について議論することができるとともに、その結果から、ドブニウムにおける相対論効果の影響について見積もることが可能となる。

論文

STM-induced SiO$$_{2}$$ decomposition on Si(110)

矢野 雅大; 魚住 雄輝*; 保田 諭; 朝岡 秀人; 塚田 千恵*; 吉田 光*; 吉越 章隆

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 16, p.370 - 374, 2018/08

https://doi.org/10.1380/ejssnt.2018.370

Real-time scanning tunneling microscope (STM) measurements are performed during the thermal decomposition of an oxide layer on Si(110). Voids in which only oxide is removed are formed during the real-time measurements, unlike the thermal decomposition in which bulk Si is desorbed with oxide. Analysis of the STM images reveals that the measurement induces the decomposition of the oxide layer resulting from electron injection into the defect sites. The activation energy of thermal decomposition decreases by 0.4 eV in the range of 700-780$$^{circ}$$C.

論文

Characterization of SiO$$_{2}$$ reduction reaction region at void periphery on Si(110)

矢野 雅大; 魚住 雄輝*; 保田 諭; 塚田 千恵*; 吉田 光*; 吉越 章隆; 朝岡 秀人

Japanese Journal of Applied Physics, 57(8S1), p.08NB13_1 - 08NB13_4, 2018/07

https://doi.org/10.7567/JJAP.57.08NB13
 被引用回数：2 パーセンタイル：7.77(Physics, Applied)

We have observed time evolution of morphology and electronic state of oxide Si(110) during reduction process. We found metastable area and state by means of scanning tunneling microscope (STM) and X-ray photoemission spectroscopy (XPS), respectively.

論文

Complex chemistry with complex compounds

Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.

EPJ Web of Conferences, 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12

https://doi.org/10.1051/epjconf/201613107005
 被引用回数：3 パーセンタイル：71.09(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)$$_{6}$$の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO)$$_{6}$$, W(CO)$$_{6}$$, Sg(CO)$$_{6}$$錯体に適用することに成功した。

口頭

Spontaneous fission measurements for neutron-rich Fm and Lr isotopes using $$^{254}$$Es target

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史*; 富塚 知博*; Chiera, N. M.*; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎*; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

中性子過剰フェルミウム同位体$$^{256}$$Fm,$$^{258}$$Fm及びローレンシウム同位体$$^{259}$$Lrをそれぞれ$$^{254}$$Es標的を用いた重イオン多核子移行反応及び$$^{248}$$Cm標的と$$^{15}$$Nビームを用いた重イオン核融合反応で合成し、それらをオンライン同位体分離装置ISOLで同位体分離した後、自発核分裂を測定した。$$^{256}$$Fmの自発核分裂の質量分布が非対称分布なのに対して$$^{258}$$Fmでは非常に分布幅の狭い対称分布であることを確認し、過去の実験結果を再検証した。一方$$^{259}$$Lrでは対称分布と非対称分布が混在している様子が観測された。質量分布と全運動エネルギー分布の測定結果からこれらの分裂メカニズムについて考察した。

口頭

$$^{4}$$He+$$^{254}$$Esで生成される$$^{258}$$Md原子核の核分裂

西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; 牧井 宏之; Orlandi, R.; Kean, K. R.*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Chiera, N. M.*; et al.

no journal, , 

$$^4$$He+$$^{254}$$Esの反応により複合核$$^{258}$$Mdの核分裂を観測し、核分裂片の質量数と運動エネルギーの相関を得た。解析から、対称および非対称核分裂の競合を観測した。

口頭

放射光XPSによるSi(100)2$$times$$1へのCH$$_{3}$$Cl吸着反応の研究

塚田 千恵; 吉田 光; 岡田 美智雄*; 吉越 章隆; 矢板 毅

no journal, , 

SiやAlの酸化物で構成される粘土鉱物から放射性Csをハロゲン化物として脱離する方法を検討しているが、その脱離反応のメカニズムは不明である。我々は粘土鉱物とハロゲン系ガスの反応モデルとしてSi基板とCH$$^{3}$$Clを選び、並進運動エネルギーを変化させたCH$$^{3}$$Cl分子線照射によるCs/Si基板での反応解明を目的としている。本研究では第一段階として、CH3ClのSi(100)2$$times$$1に対する反応を放射光XPSで調べたが、CH$$^{3}$$やClでSiダイマー原子に吸着したと考えられる。

口頭

$$^4$$He+$$^{254}$$Esで生成される$$^{258}$$Md原子核の核分裂

西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; 牧井 宏之; Orlandi, R.; Kean, K. R.*; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Chiera, N. M.*; et al.

no journal, , 

原子力機構では米国オークリッジ国立研究所(ORNL)からアインスタイニウム同位体($$^{254}$$Es、半減期276日)試料を入手し、フェルミウムなど中性子過剰な重アクチノイド元素同位体の核分裂や構造研究を進めている。本研究では、$$^{258}$$Mdの低エネルギー核分裂測定で得た結果を報告する。実験は、原子力機構タンデム加速器(東海)で得られる$$^{4}$$Heビームを$$^{254}$$Es薄膜標的に照射して行った。ビームエネルギーを変化させ、複合核の励起エネルギー15MeVと18MeVからの核分裂を調べた。実験では、生成される2つの核分裂片の速度を測ることで、運動学的に核分裂片の質量数分布と全運動エネルギー分布を得た。解析の結果、質量対称核分裂と非対称核分裂(モード)が競合していることがわかった。発表では、これらモードの成分解析の結果を示す。

口頭

JAEAタンデム加速器およびSPring-8放射光実験に向けたアインスタイニウム試料の調製

塚田 和明; 豊嶋 厚史; 廣瀬 健太郎; 浅井 雅人; Chiera, N. M.; 床井 健運; 鈴木 伸一; 柏原 歩那*; 二宮 秀美*

no journal, , 

タンデム加速器において行っているアインスタイニウム標的を用いた核分裂研究、並びにSPring-8放射光施設におけるアインスタイニウムの水和構造研究に向けて、米国オークリッジ国立研究所から国内で初めて供給を受けた約0.2$$mu$$gのアインスタイニウム試料の分離・精製、および照射試料の調整等を行ったので報告する。

口頭

超重元素を対象とした低速原子ビーム源の開発

富塚 知博; 床井 健運; 佐藤 哲也; 伊藤 由太; 鈴木 颯人*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Chiera, N. M.; 後藤 真一*; et al.

no journal, , 

超重元素原子(Z $$>$$ 100)の価電子軌道の直接決定を目指して、単一原子レベルに適用可能な高温ノズル型原子ビーム源(Atomic Beam Source: ABS)の開発を行っている。本研究では、高効率で低エミッタンスのビームを取り出すため、安定同位体を用いたオフライン実験を行うとともに、モンテカルロシミュレーションによる最適ノズル形状の検討を行った。

口頭

Formation and thermochemical properties of oxychlorides of Nb and Ta; Towards the gas-phase investigation of the Superheavy Element dubnium (Db) oxychloride

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 富塚 知博; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

no journal, , 

The adsorption of single molecules (i.e., tracer-amount scale) of NbOCl$$_{3}$$ and TaOCl$$_{3}$$ on quartz surfaces was explored by applying an isothermal gas-chromatographic method. Thermochemical information was obtained, in good agreement with literature data. The future accomplishment of comparative studies with DbOCl$$_{3}$$ under the same experimental conditions will provide a direct information on the volatility trend in Group-5 elements, and hence, on the magnitude of relativistic effects on dubnium's electronic structure.

口頭

Cu$$_{3}$$Pd(111)合金表面の初期酸化過程

津田 泰孝*; 牧野 隆正*; 塚田 千恵; 吉越 章隆; 福山 哲也*; 岡田 美智雄*

no journal, , 

酸化は腐食過程の中でも最も主要なものの一つである。Cu$$_{3}$$Pd合金は触媒作用を持つことで知られ、その表面酸化過程が注目される。本発表では、Cu$$_{3}$$Pd(111)表面について、分子ビームを使った初期酸化過程を詳細に調査した。その場光電子分光測定はSPring-8 BL23SUの表面化学装置にて行った。Arスパッターとアニール後の単結晶Cu$$_{3}$$Pdを使った。酸素雰囲気への曝露酸化に比べて、分子ビームによる酸化は反応性が高くなることが分かった。また、基板温度の上昇に伴い表面原子拡散が起きることが示唆された。

口頭

放射光XPSによるSi(100)2$$times$$1へのCH$$_{3}$$Cl吸着反応の研究

塚田 千恵; 吉田 光; 岡田 美智雄*; 吉越 章隆; 矢板 毅

no journal, , 

CH$$_{3}$$Clを用いた粘土鉱物中のCs除去反応を期待して、主要構成元素の一つであるSi表面におけるCH$$_{3}$$Cl分子吸着反応と吸着状態を放射光光電子分光によって調べた。Si(100)表面においてC$$_{3}$$Clが、CH$$_{3}$$とClに解離吸着することを高分解能光電子スペクトルで明らかにしたので報告する。

口頭

超音速分子線を用いたCu(111)表面におけるエチレン分子の反応

牧野 隆正*; 津田 泰孝*; 塚田 千恵; 吉越 章隆; 岡田 美智雄*

no journal, , 

エチレン分子と金属表面との相互作用は脱水素化反応などの様々な触媒反応において非常に重要である。本研究では、エチレン分子の解離反応を理解するため、超音速分子線をCu(111)表面に照射し、照射後の表面を放射光XPSで調べた。並進エネルギー2eVの分子線を、表面温度300Kで照射したとき、ピーク強度が増大し、またピーク位置が高結合エネルギーにシフトしていることがわかった。吸着状態や反応の表面温度依存性に議論する予定である。

口頭

Synchrotron light analyses for gold nanoparticles fabricated by CsCl aqueous solution

塚田 千恵*; 吉田 光; 小川 智史*; 吉越 章隆; 八木 伸也*; 矢板 毅

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故からの回復にとって、土壌および冷却水からの放射性セシウムの効率的な除去が重要である。吸着剤やCs除去法として、効果的な分離能力、リサイクルが可能であることに加えて省エネルギー特性が要求される。ここでは、溶液プラズマ法によって作成される金ナノ粒子(AuNPs)に注目する。本研究の目的は、塩化セシウム水溶液における溶液プラズマ法によって形成されるAuNPsの表面化学状態を解明することである。シンクロトロン光を使った分析から、Cs-Cl-Au結合が2段階で進むことがわかった。(1) CsとCl原子は、AuNPs表面(Cs-AuとCl-Au結合)に吸着、(2) Au原子はAuNPs表面に結合する。

口頭

103番元素ローレンシウムの価電子構造決定に向けた低速原子ビーム取り出し技術の開発

富塚 知博; 床井 健運*; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Chiera, N. M.; 鎌田 裕生; 永目 諭一郎; 後藤 真一*

no journal, , 

加速器による重イオン核反応でのみ生成され低生成率かつ短寿命な103番元素ローレンシウム(Lr)は、単一原子レベルでしか得られない。Lrは相対論効果の影響で、その最外殻電子の軌道が、周期表から期待される軌道と異なることが予想されるなど、その化学的性質を知ることは重元素の化学的挙動を系統的に理解にするための鍵となる情報である。本研究では、その最外核電子のスピン情報をStern-Gerlach法等を用いて直接観測するため、このような単一原子レベルに適用できる原子ビーム生成法開発を目指し、Lrの第一イオン化エネルギー(IP1)測定で使用した表面電離型イオン源を基にした原子ビーム源の開発を進ってきた。発表では、開発の現状と今後の計画について報告する。

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