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論文

Benchmark study of DFT with Eu and Np M$"o$ssbauer isomer shifts using second-order Douglas-Kroll-Hess Hamiltonian

金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

Hyperfine Interactions, 239(1), p.20_1 - 20_10, 2018/12

 パーセンタイル:100

fブロック化合物に対する密度汎関数計算の精度向上を目指し、$$^{151}$$Eu, $$^{237}$$Npメスバウアー異性体シフトを指標として、二次Douglas-Kroll-Hess(DKH2)ハミルトニアンを用いて相対論密度汎関数法のベンチマーク研究を行った。純粋な密度汎関数法による電子交換相互作用とHartree-Fockによる厳密な電子交換相互作用の混合パラメータを変えて、メスバウアー異性体シフトの実験値に対する平均二乗誤差を比較した。その結果、$$^{151}$$Eu, $$^{237}$$Npメスバウアー異性体シフトに対して、厳密な交換相互作用の割合が、それぞれ30, 60%のときに、平均二乗誤差が最小になることが明らかになった。

論文

Estimation of $$Delta$$${it R}$/${it R}$ values by benchmark study of the M$"o$ssbauer Isomer shifts for Ru, Os complexes using relativistic DFT calculations

金子 政志; 安原 大樹*; 宮下 直*; 中島 覚*

Hyperfine Interactions, 238(1), p.36_1 - 36_9, 2017/11

AA2016-0447.pdf:0.46MB

 パーセンタイル:100

Ru, Os錯体の結合状態に対する密度汎関数計算の妥当性を評価することを目的として、$$^{99}$$Ru, $$^{189}$$Osのメスバウアー異性体シフト実験値を用いて理論計算手法のベンチマークを行った。結果、Ru錯体およびOs錯体の原子核位置での電子密度の計算値はメスバウアー異性体シフト実験値とよく相関した。

論文

Bonding study on trivalent europium complexes by combining M$"o$ssbauer isomer shifts with density functional calculations

金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

Radioisotopes, 66(8), p.289 - 300, 2017/08

Eu錯体の配位結合におけるf電子の役割を理解することを目的として、相対論密度汎関数計算をEu(III)錯体に適用した。既報の$$^{151}$$Euメスバウアー異性体シフト実験値とEu原子核位置での電子密度計算値の線形性を比較することによって、B2PLYP理論がメスバウアー異性体シフトを最もよく再現することが分かった。また、分子軌道に基づく電子密度の解析によって、d及びf電子が配位結合に大きく関与していることを明らかにした。

論文

メスバウアー分光パラメータと密度汎関数法を用いたd,fブロック錯体の結合状態研究

金子 政志

放射化学, (35), p.36 - 39, 2017/03

2016年日本放射化学会賞・奨励賞受賞者の受賞対象研究を紹介した解説記事である。メスバウアー分光パラメータと密度汎関数計算を用いて、鉄錯体のスピン相転移現象やランタノイド・アクチノイドの分離メカニズムを明らかにした研究成果について解説を行った。

論文

A Spin-crossover phenomenon depending on the environment around an iron atom for the assembled coordination polymers

中島 覚*; 金子 政志

Advances in Chemistry Research, Vol.36, p.171 - 195, 2017/01

集積型配位高分子のスピンクロスオーバー(SCO)現象について紹介する。1,2-ビス(4-ピリジル)エタンや1,3-ビス(4-ピリジル)プロパンのように構造異性体を有する架橋配位子を用いた場合、多様な集積構造が得られる。SCO現象は、集積型錯体のゲスト吸脱着に依存することを明らかにした。その原因を明らかにするため、密度汎関数法を適用し、SCOが起こるか否かが鉄イオン周りの局所構造に依存することを見出した。

論文

$$^{61}$$Ni synchrotron radiation-based M$"o$ssbauer spectroscopy of nickel-based nanoparticles with hexagonal structure

増田 亮*; 小林 康浩*; 北尾 真司*; 黒葛 真行*; 齋藤 真器名*; 依田 芳卓*; 三井 隆也; 細井 浩平*; 小林 浩和*; 北川 宏*; et al.

Scientific Reports (Internet), 6, p.20861_1 - 20861_8, 2016/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:50.18(Multidisciplinary Sciences)

We measured the SR M$"o$ssbauer spectra of Ni nanoparticles with a hexagonal structure that were synthesized by chemical reduction. To obtain M$"o$ssbauer spectra of the nanoparticles without 61-Ni enrichment, we developed a measurement system for $$^{61}$$Ni SR M$"o$ssbauer absorption spectroscopy without X-ray windows between the standard energy alloy and detector. The counting rate of the $$^{61}$$Ni nuclear resonant scattering in the system was enhanced by the detection of internal conversion electrons and the close proximity between the energy standard and the detector. The spectrum measured at 4 K revealed the internal magnetic field of the nanoparticles was 3.4 T, corresponding to a Ni atomic magnetic moment of 0.3 Bohr magneton. This differs from the value of Ni$$_{3}$$C and the theoretically predicted value of hexagonal closed packed Ni and suggested the nanoparticle possessed intermediate carbon content between hcp-Ni and Ni$$_{3}$$C of approximately 10 atomic percent of Ni.

論文

Attempt to measure magnetic hyperfine fields in metallic thin wires under spin Hall conditions using synchrotron-radiation M$"o$ssbauer spectroscopy

壬生 攻*; 三井 隆也; 田中 雅章*; 増田 亮*; 北尾 真司*; 小林 康浩*; 依田 芳卓*; 瀬戸 誠*

Journal of Applied Physics, 117(17), p.17E126_1 - 17E126_4, 2015/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:82.81(Physics, Applied)

Measurement of the magnetic hyperfine fields in metallic thin wires under spin Hall conditions was attempted using the emerging technique synchrotron radiation M$"o$ssbauer spectroscopy. A M$"o$ssbauer probe layer of $$^{57}$$Fe(0.2 nm), $$^{57}$$Fe(0.6 nm), or $$^{119}$$Sn(0.6 nm) was embedded as an electron spin detector near the surfaces of V, Au, Pt, and $$^{56}$$Fe wires. The magnitudes of the magnetic hyperfine fields at the $$^{57}$$Fe and $$^{119}$$Sn nuclear sites that could be enhanced by nonequilibrium conduction electron spin polarization were measured both without and with the application of an electric current along the wire. Changes in the M$"o$ssbauer spectra were not clearly observed, indicating that the magnetic hyperfine field induced by nonequilibrium spin polarization is smaller than the detection limit at least for the measured systems and conditions.

論文

$$^{57}$$Fe polarization dependent synchrotron M$"o$ssbauer spectroscopy using a diamond phase plate and an iron borate nuclear Bragg monochromator

三井 隆也; 今井 康彦*; 増田 亮*; 瀬戸 誠*; 壬生 攻*

Journal of Synchrotron Radiation, 22(2), p.427 - 435, 2015/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:68.08(Instruments & Instrumentation)

Energy domain $$^{57}$$Fe polarization dependent synchrotron radiation M$"o$ssbauer spectroscopy was developed by using a diamond X-ray phase plate and an iron borate nuclear Bragg monochromator. The former controls the polarization of the incident synchrotron radiation X-rays and the latter filters the $$^{57}$$Fe M$"o$ssbauer radiation with a narrow bandwidth of 15 neV from the broadband synchrotron radiation. The developed nuclear diffraction optics allowed $$^{57}$$Fe M$"o$ssbauer studies to beperformed with various polarization states. In this paper, the spectrometer system, beam characterization, performance test experiments and a grazing incidence M$"o$ssbauer measurement of an isotope enriched iron thin film are described.

論文

High-pressure radiative conductivity of dense silicate glasses with potential implications for dark magmas

村上 元彦*; Goncharov, A. F.*; 平尾 直久*; 増田 亮*; 三井 隆也; Thomas, S. M.*; Bina, C. R.*

Nature Communications (Internet), 5, p.5428_1 - 5428_6, 2014/11

 被引用回数:9 パーセンタイル:50.18(Multidisciplinary Sciences)

The possible presence of dense magmas at Earth's core mantle boundary is expected to substantially affect the dynamics and thermal evolution of Earth's interior. However, the thermal transport properties of silicate melts under relevant high-pressure conditions are poorly understood. Here we report in situ high pressure optical absorption and synchrotron M$"o$ssbauer spectroscopic measurements of iron enriched dense silicate glasses, as laboratory analogues for dense magmas, up to pressures of 85 GPa. Our results reveal a significant increase in absorption coefficients, by almost one order of magnitude with increasing pressure to $$sim$$50 GPa, most likely owing to gradual changes in electronic structure. This suggests that the radiative thermal conductivity of dense silicate melts may decrease with pressure and so may be significantly smaller than previously expected under core-mantle boundary conditions. Such dark magmas heterogeneously distributed in the lower mantle would result in significant lateral heterogeneity of heat flux through the core mantle boundary.

論文

Development of $$^{125}$$Te synchrotron-radiation-based M$"o$ssbauer spectroscopy

黒葛 真行*; 北尾 真司*; 小林 康浩*; 齋藤 真器名*; 増田 亮*; 三井 隆也; 依田 芳卓*; 瀬戸 誠*

Hyperfine Interactions, 226(1), p.687 - 691, 2014/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:30.92

The M$"o$ssbauer spectra of the 35.49 keV excited state of $$^{125}$$Te were observed in the energy domain using synchrotron radiation for the first time. The obtained isomer shifts and Debye temperature agree with previous experiments. These results show that this method will be applicable to various compounds.

論文

$$^{125}$$Te synchrotron-radiation-based M$"o$ssbauer spectroscopy of Fe$$_{1.1}$$Te and FeTe$$_{0.5}$$Se

黒葛 真行*; 北尾 真司*; 小林 康浩*; 齋藤 真器名*; 増田 亮*; 三井 隆也; 依田 芳卓*; 瀬戸 誠*

Journal of the Physical Society of Japan, 83(4), p.044708_1 - 044708_4, 2014/04

 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

The $$^{125}$$Te M$"o$ssbauer spectra of Fe$$_{1.1}$$Te and FeTe$$_{0.5}$$Se$$_{0.5}$$ were measured using synchrotron-radiation-based M$"o$ssbauer spectroscopy. The hyper fine field of Te in the antiferromagnetic phase of Fe$$_{1.1}$$Te was evaluated to be 4(1) T at 20 K, and this hyper fine field is considered to be due to the transferred hyper fine field from Fe magnetic moments. The evaluated hyper fine field was comparatively large, suggesting the strong correlation with the magnetic moment of Fe that forms double stripe type magnetic structure. For the superconductor FeTe$$_{0.5}$$Se$$_{0.5}$$, no marked change in its M$"o$ssbauer parameters was observed below or above the superconducting transition temperature, indicating that the change in the electronic state of Te was small.

論文

Synchrotron radiation-based M$"o$ssbauer spectra of $$^{174}$$Yb measured with internal conversion electrons

増田 亮*; 小林 康浩*; 北尾 真司*; 黒葛 真行*; 齋藤 真器名*; 依田 芳卓*; 三井 隆也; 伊賀 文俊*; 瀬戸 誠

Applied Physics Letters, 104(8), p.082411_1 - 082411_5, 2014/02

 被引用回数:9 パーセンタイル:45.24(Physics, Applied)

本研究では、核共鳴吸収に伴うX線と電子を同時に検出できる検出器を備えた装置を世界に先駆けて開発し、その装置と大型放射光施設SPring-8の大強度X線を用いて、YbB$$_{12}$$に含まれる$$^{174}$$Ybの放射光メスバウアースペクトルを測定することに成功した。今後、さまざまな元素の放射光メスバウアー測定が可能になり、レアアース磁石などの磁石材料や錯体・触媒材料・エレクトロニクス材料といった機能性材料の研究に進展がもたらされることが期待できる。本研究の一部は科学研究費補助金・基盤研究S「同位体特定による局所状態解明のための先進的メスバウアー分光法開発」及び研究スタート支援「放射光を用いたネオジム核共鳴散乱法の開発」の補助を受け、SPring-8の利用課題として行われた。

論文

$$^{237}$$Npメスバウアーパラメータとネプツニル錯体の結晶構造との相関関係

佐伯 正克

日本結晶学会誌, 46(6), p.415 - 420, 2004/12

まず、ネプツニウムの化学に関し、3価から7価の全ての原子価状態における化合物の概要とメスバウアーパラメータのうち、異性体シフトに関し解説した。次いで、5価及び6価ネプツニウム(ネプツニル)化合物の構造と異性体シフトの相関に関して解説した。

報告書

ヨウ素,トリチウム,ネプツニウムの放射化学的研究

佐伯 正克

JAERI-Review 2004-011, 54 Pages, 2004/03

JAERI-Review-2004-011.pdf:5.21MB

本総説は、筆者が関係した実験研究のうちから、放射性ヨウ素,トリチウム及びネプツニウムに関する研究成果をまとめたものである。ヨウ素の放射化学的研究では、多くの実験結果を総合的に判断し、放射性有機ヨウ素の生成機構を解明した過程を詳細に論じた。この生成機構に基づき、原子炉事故時における有機ヨウ素の生成の可能性等を検討した結果にも言及した。トリチウムに関する研究については、市販トリチウムの水素同位体組成分析,トリチウムの物質中での存在状態と拡散挙動,トリチウムの物質表面での吸着・脱離挙動、について研究成果を簡潔にまとめた。ネプツニウムに関する研究では、$$^{237}$$Npメスバウア分光で得た異性体シフトとネプツニウムの構造について、及びネプツニウム(VI)の水酸化物について述べた。

論文

$$^{238}$$U and $$^{57}$$Fe M$"o$ssbauer spectroscopic study of UFe$$_{2}$$

筒井 智嗣; 中田 正美; 小林 康浩*; 那須 三郎*; 芳賀 芳範; 大貫 惇睦

Hyperfine Interactions, 133(1-4), p.17 - 21, 2001/11

UFe$$_{2}$$はMgCu$$_{2}$$型の結晶構造を持つLaves相である。UFe$$_{2}$$はアクチノイドと鉄のLaves相の中で最も低いCurie温度を持ち、磁気異方性も小さい。UFe$$_{2}$$はメスバウアー分光の可能な元素だけで構成された化合物であり、メスバウアー分光にとって都合の良い化合物である。本研究では、UFe$$_{2}$$$$^{57}$$Fe及び$$^{238}$$Uメスバウアー分光を行い、その磁性について調べた。$$^{238}$$Uメスバウアー分光はFeの磁気モーメントがほぼ飽和している82Kと5.5Kで行った。82Kのスペクトルは$$^{238}$$Uメスバウアー効果の自然幅とほぼ等しい31mm/sのシングレットであった。中性子散乱や磁気コンプトン散乱からウラン原子では軌道とスピンが打ち消しあっていることを示唆する結果が得られていたが、$$^{238}$$Uメスバウアー分光の結果はウラン原子が磁気モーメントを持たないことを示唆するものであった。

論文

$$^{238}$$U M$"o$ssbauer study of UPt$$_{3}$$

筒井 智嗣; 中田 正美; 那須 三郎*; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 木村 憲彰*; 大貫 惇睦

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 226-230(Part.1), p.87 - 88, 2001/05

重い電子系超伝導化合物UPt$$_{3}$$について$$^{238}$$Uメスバウア分光を行った。UPt$$_{3}$$の超伝導転移温度は0.5Kであり、中性子散乱だけで5Kにおいて反強磁性秩序が観測されている。帯磁率は常磁性状態25K付近で極大を示し、UPd$$_{2}$$Al$$_{3}$$やURu$$_{2}$$Si$$_{2}$$同様、その温度(Tx$$_{max}$$)は重い電子の形成と相関があると考えられている。測定したすべての温度のスペクトルで磁気分裂と四極子分裂が観測された。スペクトルの温度変化はTx$$_{max}$$付近で最もシャープなスペクトルを示し、UPd$$_{2}$$Al$$_{3}$$やURu$$_{2}$$Si$$_{2}$$の実験結果とは異なった。しかしながら、常磁性状態で観測された内部磁場は磁気緩和によって生じたものであり、観測された磁気緩和は重い電子の形成過程との相関を示唆する。また、5Kでの反強磁性秩序に関しては、UBe$$_{43}$$$$^{238}$$Uメスバウアー分光の結果から、2.8Kでは核位置に内部磁場を生じていることを示唆する。

論文

$$^{238}$$U M$"o$ssbauer spectroscopic study of UX$$_{2}$$(X=Ga, P, As, Sb)

筒井 智嗣; 中田 正美; 那須 三郎*; 芳賀 芳範; 本間 徹生; 山本 悦嗣; 常盤 欣文; 青木 大*; Wi$'s$niewski, P.*; 大貫 惇睦

Journal of the Physical Society of Japan, Vol.70, Supplement A, p.34 - 36, 2001/05

UX$$_{2}$$(X=Ga, P, As, Sb, Bi)はいずれも2次元原子配列を持つ磁性体であり、UGa$$_{2}$$は強磁性体、そのほかの化合物は反強磁性体である。de Haas-van Alphen効果測定によりUGa$$_{2}$$のフェルミ面は3次元フェルミ面だけで構成されているのに対し、その他の化合物のフェルミ面は2次元フェルミ面で構成されている。そこで本研究では、これらの化合物の原子配列、フェルミ面と5f軌道との相関を調べることを目的として$$^{238}$$Uメスバウアー分光測定を行った。これらの化合物ではすべて磁気秩序状態で電気四極子相互作用と磁気双極子相互作用が観測された。いずれの化合物も核位置の電場勾配の主軸と磁気モーメントの方向は平行である。電場勾配の符号は、UGa$$_{2}$$が正,ほかの化合物が負である。これらの結果は、これらの化合物においてフェルミ面の次元性が原子配列でなく、5f軌道や磁気構造と相関があることを示唆している。

論文

$$^{238}$$U M$"o$ssbauer study on the magnetic properties of uranium-based heavy fermion superconductors

筒井 智嗣; 中田 正美; 那須 三郎*; 芳賀 芳範; 本間 徹生; 山本 悦嗣; 大國 仁*; 大貫 惇睦

Hyperfine Interactions, 126(1-4), p.335 - 340, 2000/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:59.38(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

重い電子系化合物の磁性核のメスバウアー分光による研究は、イッテルビウム(Yb)金属間化合物でかなり精力的に研究が行なわれてきた。しかしながら、ウラン金属間化合物、特に磁性や超伝導で興味深い物性を示す重い電子系超伝導体についてのウランのメスバウアー分光はこれまで行なわれたことがなかった。本研究では、ウランの重い電子系超伝導体であるUPd$$_{2}$$Al$$_{3}$$およびURu$$_{2}$$Si$$_{2}$$について$$^{238}$$Uメスバウアー分光を行った。その結果、どちらの化合物においても反強磁性状態だけでなく、常磁性状態でも常磁性緩和による内部磁場が観測された。観測された温度は重い電子の形成に相関があると考えられる帯磁率が極大になる温度付近であることから、観測された常磁性緩和と重い電子の形成には密接な関係があると考えられる。

論文

$$^{57}$$Fe M$"o$ssbauer spectroscopic study of U$$_{6}$$Fe

筒井 智嗣; 小林 康浩*; 中田 正美; 那須 三郎*; 山本 悦嗣; 芳賀 芳範; 大貫 惇睦

Journal of the Physical Society of Japan, 69(6), p.1764 - 1768, 2000/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:82.43(Physics, Multidisciplinary)

パウリ常磁性の超伝導化合物であるU$$_{6}$$Feについて、10Kから250Kの温度範囲で$$^{57}$$Feメスバウアー分光を行った。メスバウアー・スペクトルは測定を行ったすべての温度領域で常磁性のダブレットのスペクトルが観測された。過去に報告されている室温のスペクトルの非対称性や100K付近でのメスバウアー・パラメータの温度変化の異常は観測されず、過去に観測されたこれらの異常は不純物によるものであることが明らかとなった。また、外部磁場中でのメスバウアー分光から電場勾配テンソルの符号と非対称パラメータの値を決定した。また、単結晶試料の内部転換電子メスバウアー分光測定により電場勾配テンソルの主軸とc軸が平行であることが明らかとなった。

論文

Experimental study of the influence of magnetic phase transition on the M$"o$ssbauer time spectra of the nuclear forward scattering

三井 隆也; 北尾 真司*; 瀬戸 誠*; 依田 芳卓*; 菊田 惺志*

Journal of the Physical Society of Japan, 68(12), p.4049 - 4050, 1999/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.34(Physics, Multidisciplinary)

SPring-8アンジュレータビームラインBL09において反強磁性体$$^{57}$$FeBO$$_{3}$$単結晶のネール温度近傍における核共鳴前方散乱特性を調べた。相転移温度近傍で観測された時間スペクトルには内部磁場の消失に対応して量子ビートが消失するのと対照的に、ダイナミカルビートの周期幅が極端に短くなることが観測された。このことは相転移温度近傍で、X線光子の結晶中での多重散乱過程に大きな変化が生じていることを意味する。本論文ではこの原因が核の励起準移の縮退であることが理論解析から明らかにされる。

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