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論文

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故でのFP硝酸塩の脱硝に伴い発生するNOxの化学的挙動解析

吉田 一雄; 玉置 等史; 吉田 尚生; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 18(2), p.69 - 80, 2019/06

再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失により冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNOxガスが発生する。本報では、硝酸-水混合蒸気系の雰囲気でのNOx系の化学種の化学変化をレビューし、それに基づき再処理施設の高レベル廃液の蒸発乾固事故での建屋区画内での熱流動及び各化学種の濃度変化の解析モデルを提案し、実規模体系での解析を試行した結果を示す。その結果を基にRuの施設外への移行量評価の高度化に向けた課題を提言する。

報告書

再処理施設の蒸発乾固事故解析での気体状Ruの移行挙動に影響する硝酸-水混合蒸気の凝縮のモデル化

吉田 一雄

JAEA-Research 2016-012, 24 Pages, 2016/08

JAEA-Research-2016-012.pdf:3.04MB

再処理施設では、全交流電源の喪失等により長時間にわたり冷却機能が失われると、貯槽中の高レベル放射性廃液が沸騰し、乾固に至る事故(蒸発乾固事故)が、重大事故の一つとして想定される。廃液の沸騰により硝酸及び水が蒸発することで濃縮が進み、廃液温度が120$$^{circ}$$C以上になる沸騰晩期から乾固段階において気体状Ruが発生し、硝酸-水混合蒸気の凝縮に伴い凝縮液中に移行することが、実廃液及び模擬廃液を用いた実験で確認されている。貯槽から流出した硝酸-水混合蒸気は建屋内の構造物壁面で除熱され凝縮する。この際に気体状Ruは凝縮水に移行することが想定され、建屋内でのRuの移行量を定量化する上で、硝酸-水混合蒸気の凝縮過程の模擬が重要である。本報では、硝酸水溶液の気液平衡を決定する活量係数を定式化し、気液平衡状態での硝酸及び水の混合蒸気の凝縮過程を定量的に記述するための解析モデルを提案した。併せて解析に必要な硝酸水溶液の気液平衡に係る物性値を整理した。さらに模擬廃液を用いた実験の模擬を通して提案した解析モデルの実用への見通しを得た。

報告書

再処理施設の火災時条件におけるRu及びEuの有機溶媒への分配挙動と有機溶媒燃焼時の放出挙動(受託研究)

天野 祐希; 渡邊 浩二; 真崎 智郎; 田代 信介; 阿部 仁

JAEA-Technology 2016-012, 21 Pages, 2016/06

JAEA-Technology-2016-012.pdf:1.81MB

再処理施設における有機溶媒の火災事故時の安全性評価に資するため、共除染工程に存在する放射性元素のなかで比較的揮発性が高い化学形をとる可能性があるRuの溶媒抽出挙動を調査した。Ruについて溶媒中のTBPやTBP劣化物の濃度等の有機溶媒の組成や抽出温度をパラメータとした抽出試験を行い、火災事故時の抽出特性データを取得した。また、火災事故時の各元素の放出特性を把握するため、Ru及び核分裂生成物の代替物質としてEuを抽出した溶媒の燃焼試験を行い、溶媒の燃焼に伴うRu及びEuの放出割合を取得した。

論文

Release of radioactive materials from high active liquid waste in small-scale hot test for boiling accident in reprocessing plant

山根 祐一; 天野 祐希; 田代 信介; 阿部 仁; 内山 軍蔵; 吉田 一雄; 石川 淳

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(6), p.783 - 789, 2016/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:76.09(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃液(HALW)から放出される放射性物質の放出挙動について、沸騰事故条件での実験研究を行った。実験室規模の再処理で得られたHALWを用いた実験で、Ru, $$^{99}$$Tc, Cs, Sr, Nd, Mo, RhなどのFP核種と$$^{242}$$Cm及び$$^{241}$$Amなどのアクチニドの放出割合を測定した。結果として、Ruの放出割合は0.20、FP核種やアクチニドの放出割合は1$$times$$$$10^{-4}$$であった。Ruは気相中にミスト及びガスとして放出された。Ruの放出量の、試料溶液中のRuの初期濃度に対する依存性は弱かった。FP核種とアクチニドは非揮発性で、気相中にミストとして放出された。その放出量は、試料溶液中の初期濃度が大きいほど多かった。Ruの放出割合とNOx濃度は試料溶液の温度の上昇に合わせて増加した。RuとNOxの多くは200から300$$^{circ}$$Cの間の、互いにほぼ同じ温度において放出された。ミストその他の粒子状物質の粒径分布を測定したところ、150$$^{circ}$$C以下と200$$^{circ}$$C以上で、互いに異なった分布が得られた。

報告書

硝酸ニトロシルルテニウムの熱分解に伴う揮発性ルテニウム化学種の放出挙動の検討

阿部 仁; 真崎 智郎; 天野 祐希; 内山 軍蔵

JAEA-Research 2014-022, 12 Pages, 2014/11

JAEA-Research-2014-022.pdf:1.03MB

再処理施設における高レベル濃縮廃液の沸騰乾固事故時の安全性評価に資するため、揮発性の観点から公衆への影響が大きいと考えられるRuの放出挙動を検討した。Ruは、主に廃液の乾固の進行に伴って気相中へ放出されることが報告されている。本研究では、廃液の乾固段階におけるRuの放出挙動を把握するため、乾固物中に存在すると予想されるRu硝酸塩の熱分解に伴うRuの放出割合を測定するとともにRuの放出速度定数を導出した。この放出速度定数を用いてRu硝酸塩の昇温に伴うRuの放出速度を計算したところ、模擬廃液を加熱したビーカースケール実験で得られたRuの放出挙動を矛盾なく再現できることを確認した。

論文

Research committee on Ruthenium and Technetium Chemistry in PUREX System, Organized by the Atomic Energy Society of Japan

松本 史朗*; 内山 軍蔵; 小沢 正基*; 小林 康利*; 白土 克之*

Radiochemistry, 45(3), p.219 - 224, 2003/05

湿式再処理技術として商用再処理施設で採用されているPUREXシステムにおけるルテニウムとテクネチウムの化学挙動について概説する。特に、PUREXシステム溶液系におけるテクネチウムの原子価状態,酸化還元反応,TBP(リン酸トリブチル)分配挙動,工程内移行挙動などについて述べる。なお、本報告は日本原子力学会研究専門委員会「PUREXシステムにおけるルテニウムとテクネチウムの化学」の活動成果の一部をまとめたものである。

論文

Characterization of technetium-ruthenium alloys for transmutation of technetium metal

白数 淑郎; 湊 和生

Proc. of the Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 7 Pages, 1999/00

テクネチウム消滅処理のためのデータベースを構築するために、テクネチウム-ルテニウム合金の特性評価を行った。X線回折により求めたテクネチウム-ルテニウム合金の格子定数は、ルテニウム濃度の増加とともに減少し文献値ともよく一致していた。そして、X線回折及びSEM-EDXを用いてテクネチウム-ルテニウム合金の組成の均一性を確認した。また、レーザフラッシュ法によって熱拡散率を測定し、その熱拡散率、試料密度及び比熱容量の文献値から、テクネチウム-ルテニウム合金の熱伝導率を導出した。テクネチウムの熱伝導率がルテニウムよりも小さいこと、並びにテクネチウム-ルテニウム合金の熱伝導率が温度及びルテニウム濃度の増加とともに増加することを明らかにした。

論文

ZrC-coated particle fuel for high temperature gas-cooled reactors

湊 和生; 小川 徹; 沢 和弘; 関野 甫; 高野 利夫; 喜多川 勇; 石川 明義; 冨田 健; 大枝 悦郎

Proc. of the Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 8 Pages, 1999/00

ZrC被覆粒子燃料は、その優れた特性から、現行のSiC被覆粒子燃料に代わり得る候補であり、高温ガス炉の直接ヘリウムサイクルやプルトニウム燃焼に寄与できるのではないかと考えられている。ZrC被覆燃料粒子の高温での健全性及び核分裂生成物の保持特性について、照射後加熱試験により調べた。その結果、ZrC被覆粒子燃料の優れた高温特性を明らかにした。また、1400$$^{circ}$$Cから1650$$^{circ}$$Cにおいて照射試験を行った。ZrC被覆粒子燃料にはとくに異常は認められなかったが、SiC被覆粒子燃料には、核分裂生成物のパラジウムによる腐食が認められた。

論文

Properties of technetium and technetium-ruthenium alloys for transmutation of technetium

湊 和生; 白数 淑郎

Proceedings of 2nd Japanese-Russian Seminar on Technetium, p.77 - 78, 1999/00

長寿命の核分裂生成物であるテクネチウムを消滅処理するために必要となる物性値のデータベースを構築するために、金属テクネチウム及びテクネチウム-ルテニウム合金を調製し、特性評価を行った。X線回折による相状態及び格子定数測定、液浸法による密度測定、光学顕微鏡による組織観察、SEM/EDXによる元素分布測定、レーザーフラッシュ法による熱拡散率測定、などを行った。熱拡散率から導出したテクネチウムの熱伝導率は、ルテニウムの熱伝導率よりも小さいこと、並びにテクネチウム-ルテニウム合金の熱伝導率は、温度及びルテニウム濃度の増加とともに増加することを明らかにした。

論文

Preparation and characterisation of technetium metal and technetium-ruthenium alloys

湊 和生; 白数 淑郎

Proc. of 5th Int. Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning, p.223 - 230, 1998/00

テクネチウム消滅処理のためのデータベースを構築するために、金属テクネチウム及びテクネチウム-ルテニウム合金を調製し、特性評価を行った。X線回折により、テクネチウム-ルテニウム合金の格子定数は、ルテニウム濃度の増加により減少することを明らかにした。また、レーザーフラッシュ法により熱拡散率を測定し、熱伝導率を導出した。テクネチウムの熱伝導率はルテニウムよりも小さいこと、ならびにテクネチウム-ルテニウム合金の熱伝導率は温度及びルテニウム濃度の増加とともに増加することを明らかにした。

論文

Fission product release from ZrC-coated fuel particles during post-irradiation heating at 1800 and 2000$$^{circ}$$C

湊 和生; 小川 徹; 福田 幸朔; 関野 甫; 喜多川 勇; 三田 尚亮

Journal of Nuclear Materials, 249(2-3), p.142 - 149, 1997/00

 被引用回数:53 パーセンタイル:4.08

ZrC被覆燃料粒子は、高温ガス炉用SiC被覆燃料粒子に代わる候補のひとつである。ZrC被覆燃料粒子の1800$$^{circ}$$C・3000時間及び2000$$^{circ}$$C・100時間の照射後加熱試験を実施し、核分裂生成物の放出挙動を調べた。核分裂ガスの放出監視及びX線ラジオグラフ観察から、加熱試験中の被覆層の貫通破損は生じなかったことが明らかになった。ZrC被覆燃料粒子のセシウムに対する優れた保持能は、1800$$^{circ}$$Cまで確認された。1800$$^{circ}$$CにおけるZrC層中のセシウムの拡散係数は、SiC層中における値よりも2桁以上小さいこと、及びZrC層中のルテニウムの拡散係数は、SiC層中のセシウムの拡散係数とほぼ同等であることが明らかになった。

論文

Fission product release from ZrC-coated fuel particles during postirradiation heating at 1600$$^{circ}$$C

湊 和生; 小川 徹; 福田 幸朔; H.Nabielek*; 関野 甫; 野沢 幸男; 高橋 五志生

Journal of Nuclear Materials, 224, p.85 - 92, 1995/00

 被引用回数:48 パーセンタイル:2.91

ZrC被覆UO$$_{2}$$燃料粒子からの核分裂生成物の放出挙動について、1600$$^{circ}$$C、4500時間の照射後加熱試験により調べた。核分裂ガスの放出の監視及び加熱後の粒子の試験結果から、加熱中の粒子の内圧破損は生じていなかった。粒子研磨面観察では,ZrC層のパラジウム腐食及び熱的劣化は観察されなかった。核分裂生成物の$$^{137}$$Cs、$$^{134}$$Cs、$$^{106}$$Ru、$$^{144}$$Ce、$$^{154}$$Eu、及び$$^{155}$$Euは、照射後加熱中に被覆層を通って粒子外へ放出された。ZrC被覆層における$$^{137}$$Csおよび$$^{106}$$Ruの拡散係数を放出曲線から評価した。ZrC層のCs保持能は、SiC層よりも、たいへん優れていることが明らかになった。

報告書

廃溶媒の液中燃焼挙動

内山 軍蔵; 前田 充; 藤根 幸雄; 天川 正幸*; 内田 勝秀*

JAERI-M 93-191, 58 Pages, 1993/10

JAERI-M-93-191.pdf:2.23MB

再処理工場から発生し、TRU元素を含有する廃溶媒を分解して無機化する技術として液中燃焼法を取り上げ、同法について廃溶媒処理技術としての適用性を評価するために必要な放射性核種の燃焼挙動などのプロセスデータを取得した。実験にはベンチスケール規模(処理量:1.39l/hr)の液中燃焼実験装置を用いた。本報告書では、(1)リン酸トリブチルとノルマルドデカンとの混合物からなる模擬廃溶媒の燃焼挙動,(2)模擬廃溶媒に添加したルテニウム及びヨウ素等の燃焼・移行挙動などについて述べる。

論文

Volatilization behaviour of ruthenium from boiling solutions

佐藤 忠

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 139(1), p.25 - 29, 1990/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:30.88(Chemistry, Analytical)

沸騰状態の溶液からのルテニウムの揮発速度を硝酸イオン濃度一定の条件で酸濃を変えて測定した。揮発が始まる時間は酸濃度に依存し、酸濃度が高い程揮発開始時間は短かった。ルテニウムの揮発速度は酸濃度4M以上で一定であった。

論文

Instability of some nitrosylruthenium compounds in nitric acid

佐藤 忠

Radiochimica Acta, 46, p.213 - 221, 1989/00

ニトロシルルテニウム化合物の硝酸溶液中に+3の電荷を持つ溶存種が存在することを高速液体クロマトグラフィにより見いだした。この溶存種をイオン交換法により他の溶存種より分離、塩酸溶液とした後、真空中で蒸発乾固して得た残さについて赤外吸収スペクトルを測定し、また組成分析を行なった。

論文

Chemical species of ruthenium in radioactive aqueous waste and decontamination mechanism of ruthenium with zinc-charcoal mixed column

佐藤 忠; 本木 良蔵

Radiochimica Acta, 48, p.101 - 113, 1989/00

$$^{99}$$Mo製造に伴い発生した核分裂生成物を含む放射性廃液中および廃液の除染行程により生じた溶液中のルテニウムの溶存状態を高速液体クロマトグラフィにより調べた。また廃液中のルテニウムの除去に有効である亜鉛-活性炭混合カラム処理によるルテニウムの除染機構を検討した。

報告書

$$^{9}$$$$^{9}$$Mo製造に伴う高レベル廃液,中レベル廃液中のルテニウムの溶存状態,および廃液処理による溶存状態の変化

佐藤 忠; 本木 良蔵; 出雲 三四六

JAERI-M 86-077, 29 Pages, 1986/05

JAERI-M-86-077.pdf:0.79MB

$$^{9}$$$$^{9}$$Mo製造に伴ない発生した高レベル廃液、中レベル廃液中のルテニウムの溶存状態を高速液体クロマトグラフィを用いて検討し、これらの廃液中に50程近いルテニウム溶存粒が存在するのを確認した。又、廃液処理によるルテニウムの溶存状態の変化を調べ、廃液処理工程におけるルテニウム除去機構を検討した。

論文

Synthesis of disodium hydroxotetranitronitrosylruthenate

佐藤 忠

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 104(3), p.151 - 156, 1986/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:57.78(Chemistry, Analytical)

常温において、亜硝酸ナトリウムを三塩化ルテニウムに作用させることによりテトラニトロニトロシルルテネート2・ナトリウム塩が生成する。この反応では塩酸の存在が必要なく、酸化チッ素の発生がほとんど無く、同化合物を、放射性核種で標識する際に有利である。

論文

DOG中へのRuO$$_{4}$$の放出はあるか?

佐藤 忠; 夏目 晴夫*

UTNL-R-0190, p.17 - 19, 1986/00

再処理オフガス中放射性物質の除去、固定に関する研究会(61年3月15日、東海)、(共同利用オフパイル、60F-5)で行なった講演「硝酸溶液からのRuの揮発挙動」(登録No.B-51065)およびその後の討論結果をまとめたものである。

報告書

$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{5}$$U(n,f)$$^{9}$$$$^{9}$$Mo製造廃液の処理技術,III(高レベル廃液の処理)

本木 良蔵; 出雲 三四六; 小野間 克行; 本石 章司; 井口 明; 川上 泰; 鈴木 恭平; 佐藤 淳和*

JAERI-M 84-015, 34 Pages, 1984/02

JAERI-M-84-015.pdf:1.12MB

$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{5}$$U(n,f)反応を利用した$$^{9}$$$$^{9}$$Mo製造により生じた高レベル放射性廃液の処理技術の開発と処理を行った。この廃液は硝酸濃度約4モルであって、48~89$$mu$$Ci・ml$$^{-}$$$$^{1}$$の核分裂生成物を含みウラン濃度も高い。高レベル廃液は含まれる核種と濃度から使用済核燃料再処理の中レベル廃液と同様である。処理方法としてフェロシアン化ニッケルによる-$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Csの共沈、オルトチタン酸スラリーによる$$^{9}$$$$^{0}$$Srの吸着、亜鉛粉-活性炭カラムによる$$^{1}$$$$^{0}$$$$^{6}$$Ruの除去を用いた。全処理行程により得られた除染係数は$$alpha$$核種10$$^{4}$$以上、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Cs10$$^{5}$$以上、$$^{1}$$$$^{0}$$$$^{6}$$Ru10$$^{4}$$以上、$$^{9}$$$$^{0}$$Sr~10$$^{4}$$であった。再処理廃液の処理において除去が困難であるルテニウム化合物は、高レベル廃液処理に用いた亜鉛粉-活性炭カラムにより検出限界以下に除染されている。新たに開発したこのカラムは$$^{1}$$$$^{0}$$$$^{6}$$Ruに対し高い除去性能を有していることが確認された。

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