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木全 哲也*; 垣谷 健太*; 山本 春也*; 下山 巖; 松村 大樹; 岩瀬 彰宏*; Mao, W.*; 小林 知洋*; 八巻 徹也*; 寺井 隆幸*
Physical Review Materials (Internet), 6(3), p.035801_1 - 035801_7, 2022/03
被引用回数：7 パーセンタイル：71.37(Materials Science, Multidisciplinary)High activity is one of the primary requirements for the catalysts in proton exchange membrane fuel cell applications. Previous computational studies suggested that the catalytic activity of Pt nanoparticles could be enhanced by a Pt-carbon (C) support interaction. We have recently found that an enhanced electronic interaction occurs at the interface between an argon-ion (Ar
)-irradiated glassy carbon (GC) surface and Pt nanoparticles. Here, we report a more than two-fold increase in specific activity (SA) for the Pt nanoparticles on the Ar-irradiated GC substrate compared to that on the non-irradiated GC substrate. The mechanism of this activity enhancement was investigated by local structure analysis of the interface. Ar irradiation of the carbon support led to the formation of the Pt-C bonding, thus protecting the deposited Pt nanoparticles from oxidation.
喜多村 茜; 小林 知洋*
放射線化学(インターネット), (104), p.29 - 34, 2017/10
フッ素系高分子材料は、耐化学薬品性が高いがゆえ、従来の微細加工技術が適用できない。そこで、放射線には容易に分解される特性を利用した微細加工技術の研究が進められている。我々は放射線の中でもイオンビームに着目し、イオンビームがもたらす多様な照射効果を利用した新しい微細加工技術の開発に取り組んできた。イオン注入法では、PTFE表面に金型を利用することなく、照射だけで芝生のような微小突起が密集した構造面を作製できる。プロトンビーム描画法では、入射イオンがPTFE内部に侵入する過程で発生した分解ガスを利用し、PTFE表面に内部から隆起した頂点を持つ構造体を作製することができる。またプロトンビーム描画法の後にイオン注入法を行うことによって、芝生状突起構造面に平滑な線の描画形状が形成された構造を作製できる。今回は、イオン注入法、プロトンビーム描画法、及び両手法を組み合わせた計3種類の技術を使って得られる微細加工法について述べた。
木全 哲也*; 加藤 翔*; 八巻 徹也; 山本 春也; 小林 知洋*; 寺井 隆幸*
Surface & Coatings Technology, 306(Part A), p.123 - 126, 2016/11
被引用回数：13 パーセンタイル：52.49(Materials Science, Coatings & Films)酸素還元反応(ORR)活性を有するPtナノ微粒子は、固体高分子形燃料電池の正極触媒として用いられており、その活性向上が求められている。本研究では、グラッシーカーボン(GC)基板に380keV Arイオンを照射した後、その上へPtナノ微粒子をスパッタ蒸着することによって、照射された担体表面がORR活性に及ぼす影響を調べた。フルエンス1。0
10
ions/cm
で照射したGC基板上に作製したPtナノ微粒子は、未照射より約2。5倍高い活性化支配電流密度を示し、Arイオン照射によるORR活性の向上が初めて見出された。X線光電子分光スペクトルにおいて、担体GCとPtナノ微粒子との間に電荷移動を伴う相互作用が生じていることが明らかとなり、これが活性向上の起源であると考えられる。
喜多村 茜; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 神谷 富裕; 小林 知洋*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 314, p.82 - 85, 2013/11
被引用回数：7 パーセンタイル：49.28(Instruments & Instrumentation)The morphology of the Teflon surface was studied after two different ion beams. Many voids were observed only inside of the Teflon sample after the focused 3-MeV proton microbeam scanning. Micro-protrusions were formed in dense after keV nitrogen ion beam irradiation at the surface. The surface was smooth after proton microbeam scanning and subsequent nitrogen ion beam irradiation, because of melting due to localized temperature-rise. The morphological design can be achieved at the surface of Teflon material by combination of different ion beam irradiation.
加藤 翔; 八巻 徹也; 山本 春也; 箱田 照幸; 川口 和弘; 小林 知洋*; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 314, p.149 - 152, 2013/11
被引用回数：2 パーセンタイル：19.73(Instruments & Instrumentation)本研究では、イオン注入と電気化学エッチングを組合せて、グラッシーカーボン基板上に炭化タングステン(WC)のナノ微粒子を作製した。実験では、100keV W
をグラッシーカーボン基板に照射して注入試料を作製した後、水酸化ナトリウム水溶液中で注入試料の表面をアノード酸化によりエッチングした。試料の分析にはX線光電子分光(XPS), ラザフォード後方散乱分析(RBS), 透過型電子顕微鏡(TEM)を用いた。XPS, RBSの結果から、試料中でWCが形成されていたことと、電気化学エッチングによってその高濃度導入面が表面に露出したことが確認できた。断面TEMによって直径約10nmのナノ微粒子が表層に存在している様子が観察された。
喜多村 茜; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 小林 知洋*; 神谷 富裕
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 306, p.288 - 291, 2013/07
被引用回数：8 パーセンタイル：53.52(Instruments & Instrumentation)The unique microstructures were created at PTFE surface using proton beam writing. A conical structure about 250 
m high were formed, when 3 MeV proton microbeam scanned spirally from the center at 500-m-thick PTFE surface. The structure was porous and the shape of the bottom corresponded to the beam scan pattern. The formation was caused by the volume expansion of the sample induced by the temperature elevation and the gas generation during the proton beam irradiation. The conical structure was fabricated by the upward volume expansion gradually advanced along the beam scan path.
喜多村 茜; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 小林 知洋*; 神谷 富裕
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 307, p.610 - 613, 2013/07
被引用回数：6 パーセンタイル：44.02(Instruments & Instrumentation)The micropatterns were created at PTFE surfaces covered with micro-protorusions using proton beam writing (PBW) and subsequent ion beam irradiation. The density of the inner sample was decreased by PBW and their patterns appeared after the keV ion beam irradiation. Their surface was very flat because they were melted by beam heating. The best fluenences of these beams for creating the surface were also obtained.
喜多村 茜; 小林 知洋*; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 神谷 富裕; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 307, p.614 - 617, 2013/07
被引用回数：7 パーセンタイル：49.28(Instruments & Instrumentation)A Teflon surface was covered with micro-protorusions after keV ion beam irradiation. The dense protrusions were formed by etching and subsequent self-organizing. Their formation depended on the ion energy because beam heating and the amount of the molecule scissions gave a significant effect on the density of protrusions. The ion energy had the specific range to create a surface covered with protrusions. In the low energy below 60 keV, the fluence required for get protrusions was very high. The surface was almost smooth with few protrusions while in the energies higher than 350 keV. When the ion energy was between 60 and 350 keV, the density of the protrusions became lower with increasing the energy.
喜多村 茜; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 小林 知洋*; 神谷 富裕
放射線と産業, (134), p.37 - 40, 2013/06
「放射線と産業」のニュース記事として、イオンビームを用いてテフロン表面に三次元微小構造を作る最新の技術を報告する。テフロンは極めて高い化学薬品耐性を持つために広く利用されているが、一方で、この特長は薬品による処理ができず微細な加工が困難であるという欠点になっている。筆者らは2010年に、keV級イオンを注入することによりテフロン表面に多数の突起物が芝生状に形成することを発見し、これを足掛かりとして、MeV級のプロトンビームライティング(PBW)により、表面に微小構造体を隆起させる手法、試料内部を空洞にして中空構造体を作製する手法を次々と確立した。さらに、keV級イオン注入で前処理すると、MeV級PBWしても突起ができず平滑な面になることも見いだした。現在は、これらを組合わせて大きさや密度を制御した突起物と平滑面を二次元的かつ任意に配置し、しかもその領域の性質が異なる表面加工ができるようになった。
喜多村 茜; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 神谷 富裕; 小林 知洋*
Transactions of the Materials Research Society of Japan, 38(1), p.101 - 104, 2013/03
The micropatterns were fabricated at the Teflon surface covered with dense micro-protrusions. At first, a 3 MeV proton beam was scanned along the pattern at the surface of the original 100-m thick sample. The pattern could be observed with an optical microscope, but the morphological change was not appeared at the surface. After the subsequent irradiation of the 250-keV nitrogen ion beam irradiation, the surface was covered with micro-protrusions and the groove-like depression were appeared along the micropattern scanned by the proton beam. The mechanism was that the sample along the proton beam path was melted during the subsequent ion beam irradiation because their density, especially near the Bragg peak, had decreased. The morphological design can be achieved at the surface of Teflon material by combination of different ion beam irradiation.
加藤 翔; 八巻 徹也; 山本 春也; 箱田 照幸; 川口 和弘; 小林 知洋*; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*
Transactions of the Materials Research Society of Japan, 38(1), p.81 - 84, 2013/03
本研究では、タングステンイオンを未研磨のグラッシーカーボン基板に注入することによって、ナノ微粒子を作製した。注入イオンのエネルギーは100keV、フルエンスは
から
ions/cmの範囲であった。試料の分析にはX線光電子分光,ラザフォード後方散乱分析,回転ディスク電極法による対流ボルタンメトリー,電界放出型電子顕微鏡を用いた。顕著なスパッタリング効果によって、注入イオン分布が変化するとともに、基板内へ導入可能なタングステン量は約
ions/cmが上限であった。形成された微粒子はタングステンカーバイドであり、その直径は10nm程度で面内に一様に分布していた。
喜多村 茜; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 神谷 富裕; 小林 知洋*
JAEA-Review 2012-046, JAEA Takasaki Annual Report 2011, P. 128, 2013/01
The raised microstructures were created at PTFE surface using ion microbeam. When 3-MeV proton microbeam scanned along a circle, the scanned area was roundly swelled in the case of a 100-m-thick sample. However, the shape was jagged at a surface of a 500-m-thick sample. The difference was caused by a variation in the speed of volume expansion along the ion trajectories. A porous conical structure was formed by spiral scanning from the center. In the other scan paths such as a raster, however, no raised structure appeared. The reason was that the volume expansion was enhanced only during the spiral scanning of the beams.
喜多村 茜; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 神谷 富裕; 小林 知洋*
Transactions of the Materials Research Society of Japan, 37(2), p.219 - 222, 2012/06
Polytetrafluoroethylene (PTFE) is one of the most important materials for micro electro mechanical system and bio-chemical and medical tools due to its excellent properties. To fabricate microstructures on the surface, synchrotron radiation and ion beam irradiation are effective because PTFE is extremely sensitive to ionization radiation. However, the effects of fast light ion on morphological changes at PTFE surface are not yet clear. In this study, we performed the irradiation of 2-3 MeV proton beam focused on 1 m in diameter and fabricated micro structures on the PTFE surfaces by scanning the beam. As the results, only the irradiated areas were expanded to a direction perpendicular to the original surface due to temperature elevation and gas generation by PTFE molecular degradation during the irradiation. Controlling the thickness of the PTFE sheets and the scanning rate, we could fabricate the several shapes of structure.
箱田 照幸; 山本 春也; 川口 和弘; 八巻 徹也; 小林 知洋*; 吉川 正人
Applied Surface Science, 257(5), p.1556 - 1561, 2010/12
被引用回数：13 パーセンタイル：50.83(Chemistry, Physical)固体高分子形燃料電池の実用化にあたって克服しなければならない問題の一つに白金触媒の使用量の低減があり、特にカソードにおける酸素還元反応を促進する白金代替触媒の開発が重要課題の一つとなっている。これまでに、コバルトフタロシアニンを含む熱硬化性樹脂を焼成することにより調製した炭素材料が白金と同等の酸素還元活性を発現することが報告されていることから、本研究では、焼成過程を必要としない、パルスレーザー蒸着法を用いて窒素ドープ炭素材料を作製するとともに、その酸素還元活性を調べた。その結果、蒸着中の基板温度の上昇に伴い酸素還元活性が向上して、最大の600
Cで0.66V(vs. NHV)の酸還元電位を有する試料の作製に成功した。また、作製試料の構造評価の結果、この酸素還元活性がグラファイト構造内のピリジン結合などに起因することを明らかにした。
箱田 照幸; 山本 春也; 川口 和弘; 八巻 徹也; 小林 知洋*; 吉川 正人
no journal, ,
固体高分子形燃料電池の実用化にあたって克服しなければならない問題の一つに白金触媒の使用量の低減があり、特にカソードにおける酸素還元反応を促進する白金代替触媒の開発が重要課題の一つとなっている。これまでに、コバルトフタロシアニンを含む熱硬化性樹脂を焼成することにより調製した炭素材料が白金と同等の酸素還元活性を発現することが報告されていることから、本研究では、焼成過程を必要としない、パルスレーザー蒸着法を用いて窒素ドープ炭素材料を作製するとともに、その酸素還元活性を調べた。その結果、蒸着中の基板温度に伴い酸素還元活性が向上して、最大の600Cで0.66V(vs NHE)の酸還元電位を有する試料の作製に成功した。また、作製試料の構造評価の結果、この酸素還元活性は、グラファイト構造内のピリジン結合などに起因することを明らかにした。
山本 春也; 箱田 照幸; 川口 和弘; 吉村 公男; 八巻 徹也; 小林 知洋*; 吉川 正人
no journal, ,
固体高分子形燃料電池の実用化にあたって克服しなければならない問題の一つに白金触媒の使用量の低減があり、特にカソード正極 における酸素還元反応を促進する白金代替触媒の開発が重要課題の一つとなっている。本研究は、三機関連携(原子力機構,理化学研究所,物質・材料研究機構)による燃料電池システム用キーマテリアル開発研究の一環として、次世代のカソード用の白金代替触媒として期待される炭素系触媒の開発を目指し、パルスレーザ蒸着法による遷移金属(コバルト,鉄,ニッケル,銅)と窒素を添加した炭素薄膜の作製を行った。窒素雰囲気中で等方性黒鉛と遷移金属を基板温度600Cに保持したガラス状炭素基板に交互に蒸着し、電気化学測定により酸素還元活性を評価したところ、鉄、コバルトを添加した試料で、それぞれ0.71, 0.66V(vs. NHE)の酸素還元電位を示し、酸素還元活性を示す炭素系薄膜の形成に成功した。発表では、作製した炭素薄膜の組成及び構造と酸素還元活性の関係について詳細に報告する。
喜多村 茜; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 神谷 富裕; 小林 知洋*
no journal, ,
フッ素樹脂におけるイオンマイクロビームを利用した任意な微細構造の加工技術の確立を目的に、本研究ではその第一段階として、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)に対するイオンマイクロビーム照射の表面形状変化について検討を行った。原子力機構・高崎量子応用研究所のイオン照射施設TIARAに設置されているイオンマイクロビーム形成装置を用いて2-3MeVのプロトンビームを直径1mに集束させ、電流値を50-200pAの範囲で照射すると、照射部分が隆起することがわかり、その隆起構造を試料の厚さを利用して制御することに成功した。これらの構造物の頂点はオリジナルの表面より高い位置にあるため、イオンマイクロビームを用いることで、PTFE表面には表面を削り取るスパッタ効果を利用するFIBやSR光では作製できない新しい微細構造物を形成できることがわかった。
喜多村 茜; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 神谷 富裕; 小林 知洋*
no journal, ,
フッ素系樹脂ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)の微細加工において、これまで表面の掘削はシンクロトロン光や集束イオンビーム加工観察装置により実現されているものの、表面に同材料(PTFE)の三次元構造体を単独で作製する手法は未だ報告されていない。本発表ではイオンマイクロビームがその実現に有用であることを、実例を示しながら報告する。われわれは直径1mに集束させた3MeVのプロトンビーム(原子力機構・高崎量子応用研究所のイオン照射施設TIARAにおけるシングルエンド加速器とイオンマイクロビーム形成装置を使用)を、電流値200pAでPTFEに照射すると、照射部分のみが試料の内部から隆起することを見いだした。この表面隆起のメカニズムは、試料に入射したイオンが内部で分解ガスを発生させ、このガスが高温で軟化したビーム軌跡部分を押し上げるようにして脱気した結果として説明できることを示す。また作製できる形状の実例として、試料の厚みの違いを利用した丸みの異なる円状隆起構造体や、円筒構造,円錐構造を示すことで、イオンマイクロビームがPTFE表面に一体型の微細構造体を作製できる新しい技術であることを報告する。
喜多村 茜; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 神谷 富裕; 小林 知洋*
no journal, ,
プロトンビーム描画(PBW)による微細加工の新しい応用として、フッ素系樹脂ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)における三次元微細構造体の加工特性を実例とともに報告する。これまでに報告されているPBWを利用した微細加工は、イオントラック部分の分解や架橋を利用しており、有機溶媒を用いて選択的に表面を除去することで構造体を得ている。そのためPBW技術により微細加工が可能な材料はレジスト材あるいは有機溶剤に可溶な高分子に限定されていた。しかし放射線分解型の高分子でほとんどすべての化学薬品に不溶なPTFEでは、照射直後に表面からボトムアップ過程で隆起構造が形成されることがわかった。この構造形成メカニズムと実例を示すことで、PBW技術の新しい微細加工事例を報告する。
喜多村 茜; 佐藤 隆博; 江夏 昌志; 神谷 富裕; 小林 知洋*
no journal, ,
イオンマイクロビームがPTFE(テフロン)表面の微細加工に有用であることをより明らかにするため、直径1mに集束させたエネルギー3MeV,電流値200pAのプロトンビームを用いた実験を行った。この結果から、照射効果に影響を与えることが予想された3つのパラメータであるビーム走査の速度,形状及び繰返回数(同一の形状で重ね描く回数)のそれぞれについて、表面隆起による三次元構造体を形成する条件を明らかにした。また、同一の照射量の場合であっても、走査の速度及び繰返回数の組合せにより、照射量に対応した異なった形状を得ることができた。これらの形状変化は、照射条件で異なる試料表面温度及び上昇速度の特性にも起因していると推察される。
