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論文

Atomic position and the chemical state of an active Sn dopant for Sn-doped $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001)

Tsai, Y. H.*; 小畠 雅明; 福田 竜生; 谷田 肇; 小林 徹; 山下 良之*

Applied Physics Letters, 124(11), p.112105_1 - 112105_5, 2024/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Physics, Applied)

Recently, gallium oxide (Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$) has attracted much attention as an ultra-wide bandgap semiconductor with a bandgap of about 5 eV. In order to control device properties, it is important to clarify the chemical state of dopants and doping sites. X-ray absorption near edge structure (XANES) and hard X-ray photoemission spectroscopy were used to investigate the dopant sites and chemical states of Sn in Sn-doped $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001) samples. The results show that the chemical state of the Sn dopant is the Sn$$^{4+}$$ oxidation state and that the bond lengths around the Sn dopant atoms are longer due to the relaxation effect after Sn dopant insertion. Comparison of experimental and simulated XANES spectra indicates that the octahedral Ga substitution site in $$beta$$-Ga$$_{2}$$O$$_{3}$$(001) is the active site of the Sn dopant.

論文

Germanene reformation from oxidized germanene on Ag(111)/Ge(111) by vacuum annealing

鈴木 誠也; 勝部 大樹*; 矢野 雅大; 津田 泰孝; 寺澤 知潮; 小澤 孝拓*; 福谷 克之; Kim, Y.*; 朝岡 秀人; 柚原 淳司*; et al.

Small Methods, p.2400863_1 - 2400863_9, 2024/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)

For group 14 monoelemental two-dimensional materials, such as silicene, germanene, and stanene, oxidation is a severe problem that alters or degrades their physical properties. This study shows that the oxidized germanene on Ag(111)/Ge(111) can be reformed to germanene by simple heating around 500 $$^{circ}$$C in a vacuum. The key reaction in reforming germanene is the desorption of GeO and GeO$$_{2}$$ during heating around 350 $$^{circ}$$C. After removing surface oxygen, Ge further segregates to the surface, resulting in germanene. The reformed germanene has the same crystal structure, a (7$$sqrt{7}$$ $$times$$ 7$$sqrt{7}$$) R19.1$$^{circ}$$ supercell with respect to Ag(111), and has equivalent high quality to that of as-grown germanene on Ag(111)/Ge(111). Even after air oxidation, germanene can be reformed by annealing in a vacuum. On the other hand, the desorption of GeO and GeO$$_{2}$$ at high temperatures was not suppressed even in the O$$_{2}$$ backfilling atmosphere. This instability of oxidized germanene/Ag(111)/Ge(111) at high temperatures contributes to the ease of germanene reformation without oxygen. In other words, the present germanene reformation, as well as the segregation of germanene on Ag(111)/Ge(111), is a highly robust process as a synthesis method of germanene.

論文

Chemical states of trace-level strontium adsorbed on layered oxide by XPS and XANES under total reflection condition

馬場 祐治; 下山 巖

Photon Factory Activity Report 2016, 2 Pages, 2017/00

土壌中におけるストロンチウム(Sr)の吸着状態を明らかにするため、層状酸化物(雲母)に吸着した非放射性Srの化学結合状態をX線光電子分光法(XPS)およびX線吸収端微細構造法(XANES)により調べた。放射性Sr-90の原子数は極めて少ないので、超微量のSrの測定を行うため、X線の全反射条件下でXPS, XANESを測定した。全反射XPSでは、1cm$$^{2}$$当たり300ベクレルのSr-90に相当する150ピコグラムまでのSrの測定が可能であった。XPSで測定したSr2p$$_{3/2}$$軌道のエネルギーは、吸着量の減少とともに低エネルギー側にシフトした。またXANESスペクトルにおけるSr2p$$_{3/2}$$ $$rightarrow$$ Sr4d$$^{*}$$共鳴ピークのエネルギーも、吸着量の減少とともに低エネルギー側にシフトした。これらのエネルギーシフトを、点電荷モデルにより解析した結果、Srと雲母表面の化学結合は、極微量になるほどイオン結合性が強くなることを明らかにした。

論文

Hard X-ray photoelectron spectroscopy study for transport behavior of CsI in heating test simulating a BWR severe accident condition; Chemical effects of boron vapors

岡根 哲夫; 小畠 雅明; 佐藤 勇*; 小林 啓介*; 逢坂 正彦; 山上 浩志

Nuclear Engineering and Design, 297, p.251 - 256, 2016/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:18.60(Nuclear Science & Technology)

Transport behavior of CsI in the heating test, which simulated a BWR severe accident, was investigated by hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) with an emphasis on the chemical effect of boron vapors. CsI deposited on metal tube at temperatures ranging from 150$$^{circ}$$C to 750$$^{circ}$$C was reacted with vapor/aerosol B$$_2$$O$$_3$$, and the chemical form of reaction products on the sample surface was examined from the HAXPES spectra of core levels, e.g., Ni 2p, Cs 3d and I 3d levels, and valence band. For the samples at $$sim$$300$$^{circ}$$C, while the chemical form of major product on the sample surface without an exposure to B$$_2$$O$$_3$$ was suggested to be CsI from the HAXPES spectra, an intensity ratio of Cs/I was dramatically reduced at the sample surface after the reaction with B$$_2$$O$$_3$$. The results suggest the possibility of significant decomposition of deposited CsI induced by the chemical reaction with B$$_2$$O$$_3$$ at specific temperatures.

論文

Interaction between ultra-trace amount of cesium and oxides studied by total-reflection X-ray photoelectron spectroscopy

馬場 祐治; 下山 巖; 平尾 法恵; 和泉 寿範

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 13, p.417 - 421, 2015/09

 被引用回数:1

微量のアルカリ金属元素と酸化物表面の相互作用に関する研究は、不均一触媒, 化学反応促進剤, 高強度電子源の開発などにとって重要なテーマとなっている。また、セシウムと酸化物表面の相互作用を解明することは、粘土鉱物, 土壌などに吸着した放射性セシウムの除去法の開発にとっても重要となっている。そこで本研究では、放射性セシウムの原子数に相当する極微量の非放射性セシウムと二酸化ケイ素, 酸化アルミニウムなど酸化物表面の化学結合状態を、放射光を用いた全反射X線光電子分光法により調べた。その結果、吸着層の厚みが0.01層以上では、吸着量によらずセシウムと酸化物は、ファン・デア・ワールス結合に基づく弱い相互作用で結合していることが分かった。一方、放射性セシウムの原子数に相当する0.002層程度の極微量セシウムになると、セシウムと基板の分極が小さくなり共有結合性が増すことから、この結合状態の変化が放射性セシウムが脱離しにくい原因のひとつであると考えられる。

論文

New laser decontamination technique for radioactively contaminated metal surfaces using acid-bearing sodium silicate gel

亀尾 裕; 中島 幹雄; 平林 孝圀*

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(9), p.919 - 924, 2004/09

 被引用回数:14 パーセンタイル:65.50(Nuclear Science & Technology)

放射性金属廃棄物に対する新規除染技術として、ケイ酸ナトリウムと酸から調製したゲル除染剤を用いたレーザー除染法について検討した。$$^{60}$$Coトレーサーを塗布した模擬汚染試料及び動力試験炉(JPDR)の一次冷却系統から切り出した実汚染試料に本除染法を適用したところ、2$$sim$$3回の除染で99%以上の放射能($$^{60}$$Co)を除去することができた。除染反応におけるレーザー照射の効果を明らかにするため、腐食生成物層中の酸素及び鉄の化学結合状態をX線光電子分光分析装置で調べた。その結果、ゲル除染剤による腐食生成物層の溶解が、レーザー照射を行うことにより大幅に促進されることがわかった。

論文

Energetic deuterium and helium irradiation effects on chemical structure of CVD diamond

佐々木 政義*; 森本 泰臣*; 木村 宏美*; 高橋 幸司; 坂本 慶司; 今井 剛; 奥野 健二*

Journal of Nuclear Materials, 329-333(Part1), p.899 - 903, 2004/08

核融合炉用ミリ波帯高周波加熱システムのトーラス窓(高周波窓)の窓材として、CVDダイアモンドは標準となっている。トーラス窓は、トリチウム障壁としての役割も担うことから、トリチウムやヘリウム,放射性ダスト環境下にあり、したがって、ダイアモンドの化学構造に対する水素同位体等の影響を解明することは重要である。本研究では、窓と同一グレードのCVDダイアモンド試料($$phi$$=10.0mm, t=0.21mm)を、アルゴンイオンビームスパッタリング(E$$_{b}$$=1keV)による酸素等の不純物除去の後に、重水素及びヘリウムイオンを照射した。照射エネルギーはそれぞれ0.25keV, 0.45keVである。照射サンプルをX線光電子分光(XPS)測定によって調べたところ、C1ピークが低エネルギー側にシフトしていることが観測された。この結果は、ダイアモンドがC-D結合によりアモルファス化したことを示唆している。

論文

Photoelectron spectroscopic and surface resistance measurements of TiO$$_{2}$$ and V$$_{2}$$O$$_{5}$$ after rare-gas sputtering

佐々木 貞吉; 馬場 祐治; 山本 博之; 笹瀬 雅人*; 磯部 昭二*

Surface and Interface Analysis, 20, p.682 - 686, 1993/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:21.32(Chemistry, Physical)

TiO$$_{2}$$及びV$$_{2}$$O$$_{5}$$を1.5~15keV He$$^{+}$$,Ar$$^{+}$$,Xe$$^{+}$$で照射し、絶縁体から半導体の変化することを見い出した。表面電気伝導度は1$$times$$10$$^{17}$$Ar$$^{+}$$/cm$$^{2}$$の線量で数10$$Omega$$$$^{-1}$$cm$$^{-1}$$であった。XPSによる検討の結果、表面酸素量は減少しTi(II),Ti(III),V(IV)などの還元化学種が生成していることがわかった。また、UPSスペクトルのE$$_{F}$$レベル近傍に新たにピークが出現し、この非結合性3d電子がチャージキャリアーになると考えた。伝導度測定及びXPS測定のデータより、イオン1個当りの酸素欠損量が求められ、8keVHe$$^{+}$$で60個、8keVAr$$^{+}$$で110個、8keVXe$$^{+}$$で300個と決定された。

論文

XPS and XAES measurements on trapped rare gases in transition metals

馬場 祐治; 山本 博之; 佐々木 貞吉

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 66, p.424 - 432, 1992/00

 被引用回数:7 パーセンタイル:60.80(Instruments & Instrumentation)

3d,4d及び5d系列の遷移金属中にイオン注入された希ガス原子(Ne,Ar,Kr,Xe)の電子構造をX線光電子分光法(XPS)及びX線誘起オージェ電子分光法(XAES)により解析した。オージェパラメータ法により求めた注入希ガス原子の原子外緩和エネルギーは、同一金属中(Ti)の場合、Ne$$rightarrow$$Ar$$rightarrow$$Kr$$rightarrow$$Xeの順に増大する。一方、同一の希ガス原子(Xe)を異種の金属中で比較すると、金属のd電子数の増加とともに原子外緩和エネルギーが増大する傾向が認められた。またXeの原子外緩和エネルギーの絶対値は、金属原子自身の気相-固相間の原子外緩和エネルギー差と一致することから、Xe原子は、ターゲット金属自身と同等のポテンシャルを持つサイト、即ち金属原子の置換サイトに捕捉されることが明らかとなった。

論文

Trapping of low-energy xenon ions in surfaces of transition metals

馬場 祐治; 山本 博之; 佐々木 貞吉

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 63, p.391 - 394, 1992/00

 被引用回数:7 パーセンタイル:60.80(Instruments & Instrumentation)

3d,4d及び5d系列の遷移金属表面に、5keVでイオン注入されたXeの捕捉状態をX線光電子分光法(XPS)で調べた。表面におけるイオン照射後のXe/Me比(Me:金属)は金属によって異なり、O(Au)から4.1$$times$$10$$^{-2}$$(Sc,Ti)まで分布した。注入時のスパッタリングの効果を補正し、各金属におけるイオンの捕捉率を計算した結果、捕捉率が金属元素の周期律表の位置に依存し、d電子数の増加とともに減少することを見出した。

論文

XPS and TDS studies of trapping states of helium implanted in TiO$$_{2}$$

馬場 祐治; 佐々木 貞吉

Journal of Nuclear Materials, 152, p.295 - 300, 1988/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:46.58(Materials Science, Multidisciplinary)

TiO$$_{2}$$にイオン注入したヘリウムの捕捉状態をXPS及び昇温脱離スペクトル(TDS)により調べた。TiO$$_{2}$$表面は、1.5~11keVのHe$$^{+}$$照射によりTi$$^{2}$$$$^{+}$$及びTi$$^{3}$$$$^{+}$$に還元される。ヘリウムのTDSスペクトルには、460$$^{circ}$$C(P$$_{1}$$)、590$$^{circ}$$C(P$$_{2}$$)700$$^{circ}$$C(P$$_{3}$$)にピークが認められる。ピーク強度のエネルギー依存性、照射量依存性及び加熱に伴うXPSスペクトル変化により、P$$_{1}$$及びP$$_{2}$$はそれぞれ、格子間及び酸素原子の欠陥にトラップされたヘリウムに対応すると考えられる。一方、P$$_{3}$$は真空中におけるTiO$$_{2}$$の分解に伴い放出されるヘリウムに対応する。また、P$$_{1}$$及びP$$_{2}$$に対応するヘリウムの捕捉に伴う活性化エネルギーは、それぞれ0.56eV、1.68eVと見積もられた。

報告書

Studies on surface chemical states of some metals and ceramics bombarded with energetic light-ion

馬場 祐治

JAERI 1304, 76 Pages, 1987/02

JAERI-1304.pdf:3.1MB

keVオーダーの軽イオン衝撃した金属およびセラミックスの表面化学状態変化およびその機構を、XPS,AES.SIMSにより解析した。H$$^{+2}$$衝撃したSc,Ti,V,Y,Zr,NbではXPSスペクトルの内殻ケミカルシフトおよび価電子帯領域のMetal-Hピークにより水素化物の形成が認められた。得られた水素化物層は熱化学的に合成した水素化物に比べ、より高温まで安定である。一方、H$$^{+2}$$衝撃したSiC,Si$$_{3}$$N$$_{4}$$,SiO$$_{2}$$表面はそれぞれ炭素、ケイ素、ケイ素過剰となる。またH$$^{+2}$$,D$$^{+2}$$,He$$^{+e}$$衝撃によりTiC,TiN,TiO$$_{2}$$表面はチタン過剰となる。重照射下におけるにTiC表面のC/Ti比およびSIMSスペクトルのTi$$^{+}$$/C$$^{+}$$比の入射エネルギー依存性は、チタンおよびグラファイトのスバッター収率の比と対応することから組成変化は構成元素のスパッターに帰因することが明らかになった。

論文

XPS observations of yttrium surface bombarded with energetic hydrogen-ions

馬場 祐治; 佐々木 貞吉

Journal of Nuclear Materials, 138, p.149 - 151, 1986/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:55.60(Materials Science, Multidisciplinary)

8keV水素イオンを照射した金属イットリウム表面の化学状態変化を、X線光電子分光法により観察した。水素イオン照射に伴い、Y3d$$_{5}$$$$_{/}$$$$_{2}$$ピークは金属状態に比べ、0.4eV高エネルギー側にシフトし、そのピーク位置は、熱合成水素化物YH$$_{2}$$$$_{.}$$$$_{9}$$$$_{8}$$の場合に等しく、注入水素が水素化物として捕捉されることがわかった。また注入水素は、400$$^{circ}$$Cまで加熱しても再放出が起こらず、熱重量分析法で求めたYH$$_{2}$$$$_{.}$$$$_{9}$$$$_{8}$$の真空中での分解温度(~300$$^{circ}$$C)より高温まで安定であることがわかった。

論文

Surface compositional and chemical-state changes of SiC,Si$$_{3}$$N$$_{4}$$ and SiO$$_{2}$$ by energetic hydrogens

佐々木 貞吉; 馬場 祐治

Journal of Nuclear Materials, 138, p.145 - 148, 1986/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:84.84(Materials Science, Multidisciplinary)

耐熱材料に及ぼすkeVオーダ水素イオンの化学的効果を明らかにするため、SiC,Si$$_{3}$$N$$_{4}$$,SiO$$_{2}$$を6keVH$$_{2}$$$$^{+}$$で照射し、表面化学変化,注入水素の捕捉状態等について検討した。その結果、SiCでは照射量とともにC/Si比が増加しC-H結合形成を示唆するXPSスペクトルを与えることが分かった。一方、Si$$_{3}$$N$$_{4}$$及びSiO$$_{2}$$ではN/Si比,O/Si比が減少しSi-H結合の形成を認めた。表面組成の変化量は2$$times$$10$$^{1}$$$$^{8}$$ions/cm$$^{2}$$で20~30%であった。

論文

Chemical states and thermal stability of hydrogen-implanted Ti and V studied by X-ray photoelectron spectroscopy

馬場 祐治; 佐々木 貞吉

Journal of Nuclear Materials, 132, p.173 - 180, 1985/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:59.58(Materials Science, Multidisciplinary)

8keV水素イオンを照射したチタン及びバナジウムの表面化学状態をX線光電子分光法により測定した。水素イオン照射に伴い、チタン及びバナジウムの2P3/2ピークは、金属状態に比べ0.3eVケミカルシフトし、その結合へエネルギーは熱合成水素化物の場合と一致した。また、水素イオン注入チタン及びバナジウムの価電子帯領域には、フェルミレベルからそれぞれ3.5eV、5.0eVの位置に、Metal3d-HIS結合性軌道によるピークが生じる。このピーク強度は、550$$^{circ}$$C、150$$^{circ}$$Cまでの加熱により増加する。これは飛程付近にトラップされた水素が、加熱に伴い表層部へ移動したためと考えられる。

論文

Transmission sputtering of titanium by 114MeV fluorine ions

佐々木 貞吉; 馬場 祐治; 北條 喜一; 有賀 武夫

Journal of Nuclear Materials, 132, p.95 - 97, 1985/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

高エネルギー重イオンによる損傷の深さ分布とエネルギーデポジットの分布を明らかにする目的で、トランスミッションスパッタの膜厚依存性を求めるとともに、スパッタ率の定量的解析の可能性をオージェ電子分光法(AES)により検討を行った。タンデム加速器からの114MeV F$$^{7}$$$$^{+}$$イオンを種々の膜厚のTiに照射しトランスミッションスパッタリングされたTi粒子をAg箔上に捕集した。スパッタ放出率は飛程の末端近傍で最大になることが明らかになった。この結果はEDEP-1コードにより計算されたエネルギーデポジットの分布とよい一致を示した。又、スパッタ率の最大値が1.2~3.6/ionとなることをAESスペクトル解析から明らかにすることができた。

報告書

X-Ray Photoelectron and X-ray-Induced Auger Electron Spectroscopic Data, II; 4d Transition-Metals(Y,Zr,Nb,Mo,Ru)and Related Oxides

馬場 祐治; 佐々木 貞吉

JAERI-M 84-071, 41 Pages, 1984/04

JAERI-M-84-071.pdf:0.67MB

4d還移金属とその酸化物について、半球型電子エネルギー分析器によりX線光電子分光スペクトル(XPS)及びエックス線励起オージェ電子スペクトル(XAES)を測定した。金属の真正表面は、2通りの異なる方法、すなわち超高真空中やすり研摩法及びアルゴンイオンエッチング法で得た。アルゴンイオン照射した金属試料では、内殻電子の結合エネルギー及びオージェ電子の運動エネルギーは、やすり研摩した場合と異なった値を示す。このエネルギーシフトは、イオン照射で誘起された結晶格子の表面損傷によると考えられる。また、Y$$_{2}$$O$$_{3}$$,ZrO$$_{2}$$,Nb$$_{2}$$O$$_{5}$$,MoO$$_{3}$$,RuO$$_{2}$$などの酸化物についても測定を行なった。本報は4種のワイドスキャン、33種の内殻スペクトルから、10種の価電子帯スペクトル及び12種のZAESスオエクトルから成る。内殻電子の結合エネルギー、オージェ電子の運動エネルギー及びオージェパラメーターは、化学シフトと共に表にまとめた。

報告書

X-Ray Photoelectron and X-Ray-Induced Auger Electron Spectroscopic Data, I; 3d Transition-Metals(Sc,Ti,V,Ni)and Related Oxides

馬場 祐治; 佐々木 貞吉

JAERI-M 84-005, 37 Pages, 1984/02

JAERI-M-84-005.pdf:0.57MB

3d遷移金属とその酸化物固有のX線光電子分光スペクトル(XPS)及びX線励起オージェ電子スペクトル(XAES)を測定した。金属の真正表面は2通りの方法、すなわち超高真空中やすり研摩法及びアルゴンイオンエッチング法で得た。測定した酸化物はSc$$_{2}$$O$$_{3}$$、TiO$$_{2}$$、V$$_{2}$$O$$_{5}$$、NiOである。本報は4種のワイドスキャン、26種の内殻スペクトル、10種の価電子帯スペクトル及び20種のXAESスペクトルから成る。内殻及びオージェピークの位置については、その化学シフトと共に表にまとめた。

論文

Chemical state studies Zr and Nb surfaces exposed to hydrogen ions

佐々木 貞吉; 馬場 祐治

Physical Review B, 31(2), p.791 - 797, 1984/00

 被引用回数:47 パーセンタイル:88.06(Materials Science, Multidisciplinary)

金属ジルコニウム及び金属ニオブ(共に99.9%以上)を8KeV水素イオンで(室温照射(10$$^{1}$$$$^{7}$$~10$$^{1}$$$$^{8}$$/cm$$^{2}$$)し、ESCAにより表面化学状態を解析した。イオン注入ジルコニウムでは、内殻軌道エネルギーが高エネルギー側へ0.6~1.4eVの化学シフトを起こし、水素化学物ZrHim(Himは注入水素)の形成を確認した。また、Zr4d-H1s結合の実測エネルギーは、計算値に比べ2.3eV小さくなったが、Eb=3.4eVに明瞭な形状の光電子ピークが現れることを見出した。さらに、ESCAスペクトルに及ぼす注入試料の焼鈍効果の研究から、熱化学合成試料ZrH$$_{1}$$$$_{.}$$$$_{6}$$$$_{4}$$に比べ、ZrHimの熱分解温度が高くなり、これが表面損そうに起因することが判った。ニオブ試料についても、ほぼ同様の知見を得た。

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